각기 녹색, 적색의 발광특성플 갖는 $ZnGa_20_4:Mn,{\;}CaTi0_3:Pr$을 rf 마그네트론 스퍼터링법으로 박막을 제조하였다. 박막증착변수가 성장특성 및 발광특성에 미치는 영향을 분석한 결과, 산소분압 및 기판온도조건에 따라서 결정화 및 발광특성이 크게 달라짐을 확인할수 있었다. 열처리후에는 진공분위기보다는 $N_2$가스분위기에서 열처리를 한 시편이 발광특성이 우수하 게 나타났으며, 기판의 종류에 따라서 박막의 성장기구와 발광특성이 다르며, 특히 결정질의 기판이 형광체 박막 합성에 적합함을 알 수 있었다.
차세대 디스플레이 소자 기술로 많은 주목을 받고 있는 유기발광소자는 현재 전류효율 향상과 낮은 구동전압과 관련하여 연구가 활발하게 진행되고 있다. 음극과 양극 전극에서 유기물 층으로 전자와 정공의 주입이 많아져도 유기발광 층에서 재결합하는 전자와 정공의 균형이 맞지 않으면 전류 효율과 휘도가 낮아지는 문제점이 있다. 유기발광소자에서 홀 주입 층으로 사용하는 자기조립박막층은 일반적인 유기발광소자에서 정공의 이동도가 낮은 단점을 보완하여 발광층에서 전자와 정공의 균형을 향상하여 전류효율을 향상과 낮은 구동전압 특성을 나타낸다. 본 연구에서는 홀 주입 층으로 사용되는 각각의 자가조립박막을 형성할 물질이 용해되어 있는 에탄올 용액에 ITO를 담가 자가조립박막을 ITO 위에 형성 시킨다. 각각의 홀 주입 층으로 사용된 자가조립박막층의 chain group의 길이와 ITO와 결합하는 head group에 따라 달라지는 쌍극자 모멘트에 의한 홀 주입의 변화를 통해 각 소자의 전류효율과 구동전압 관찰할 수 있었다. 자가조립박막층의 chain group의 길이가 길어질수록 전극으로부터 유기물 층으로의 홀 주입을 방해하여 발광 층에서의 전자와 정공의 재결합 균형이 무너짐으로써 전류효율과 휘도가 낮아지는 경향을 볼 수 있었다. 이 연구 결과는 자가조립박막층을 홀 주입 층으로 대체하는 구조로 유기발광소자의 효율 향상에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
백색유기발광소자는 낮은 구동전압, 낮은 소비전력, 높은 명암비, 넓은 시야각과 높은 박막 특성으로 친환경 에너지와 관련해 주목을 받고 있어 연구가 활발하게 진행되고 있다. 백색 유기발광소자는 주로 R-G-B 영역의 발광층을 적층하여 제작한다. 하지만 전압의 변화에 따라 재결합 영역이 변화되면서, 색 안정성이 불안정한 문제점을 가지고 있다. 본 연구에서는 높은 색 안정성을 나타내는 백색 유기발광소자를 제작하기 위해 저분자와 고분자 혼합 발광층 구조를 사용하였다. 두 가지 이상의 고분자 혼합물을 스핀코팅하여 박막을 형성한 후, 열처리에 의한 상분리 현상을 이용하여 선택적으로 한가지 고분자 물질을 제거하여 적색 다공성 고분자 발광층을 형성하였다. 적색 다공성 고분자 발광층 위에 저분자 발광물질을 적층하여 홀주입을 향상하여 청색 발광층을 형성한다. 적색 다공성 고분자 발광층 물질과 혼합되는 고분자 물질의 혼합 비율과 혼합 층 두께에 따른 적색 고분자 다공성 박막의 변화를 원자힘 현미경을 통하여 관찰하였다. 혼합된 두 고분자 물질의 분자량의 차이에 의한 응집도의 차이로 인하여 혼합물 박막의 두께가 얇아지면서 미세구조의 경사도가 높아지고, 적색 다공성 고분자 발광층의 미세구조의 형태는 두 가지 고분자 혼합물의 혼합 비율의 변화에 따라 미세구조의 밀도가 높아진다. 본 연구 결과는 저분자와 고분자 혼합 발광층 구조를 사용하는 백색 유기발광소자의 색 안정성과 효율 향상에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
최근에 적색 발광체를 개발하고자 무기물 모체에 다양한 활성제 이온을 주입하는 연구가 상당한 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 발광 효율이 높은 적색 형광체 박막을 제조하고자 활성제 이온 $Eu^{3+}$가 도핑된 $CaMoO_4:Eu^{3+}$를 라디오파 마그네트론 스퍼터링을 사용하여 증착하였다. 두 종류의 박막을 성장하였는데, 한 종류는 증착 온도 ($100-400^{\circ}C$)를 달리하여 성장한 후 $570^{\circ}C$에서 열처리를 실시하였고, 다른 한 종류는 동일한 온도 $300^{\circ}C$에서 증착한 후에 열처리 온도(420, 470, 520, $570^{\circ}C$)를 변화시켜 제조하였다. 증착 온도와 열처리 온도에 따른 적색 형광체 박막의 흡광과 발광 특성, 결정 구조, 입자의 크기와 표면 형상, 밴드갭 에너지의 크기를 조사하였다. 열처리 온도에 따른 적색 형광체 박막의 경우에, 파장 308 nm로 여기 시켰을 때 발광 세기가 가장 강한 616 nm의 주 피크를 방출하는 적색 스펙트럼이 나타났으며, 열처리 온도가 증가함에 따라 적색 발광 스펙트럼의 세기는 증가하는 경향을 보였다. 증착 온도 변화에 따른 형광체 박막의 경우에, 272 nm로 여기 시켰을 때 614 nm의 적색 발광 피크를 확인 할 수 있었다. 모든 박막의 결정 구조는 정방정계이었다.
유기발광소자는 유연 소자로의 적용, 자체 발광 등의 장점으로 차세대 디스플레이로서 각광받고 있다. 하지만 유기발광소자는 유기물을 발광층으로 하고 있기 때문에 수분에 취약하다는 단점이 있다. 그래서 봉지 기술(encapsulation)을 필요로 한다. 널리 알려진 방법으로는 유리로 소자를 감싸고 내부에 흡습제를 충진하여 수분 투습을 줄일 수 있다. 하지만 위 기술을 사용할 경우 유기발광소자의 장점인 유연 소자의 적용이 어렵다. 따라서 박막 봉지 기술을 이용하면 보다 얇은 두께의 소자 제작이 가능하고 유연 소자의 적용 역시 가능해진다. 박막 코팅을 이용한 봉지 기술 중 화학적 증착법(Chemical Vapor Deposition, CVD)이나 물리적 증착법(Physical Vapor Deposition, PVD)을 이용하는 방법이 널리 알려져 있지만 원자층 증착법(Atomic Layer Deposition, ALD)을 이용하면 보다 낮은 두께의 치밀한 박막을 제작 할 수 있다. 본 연구는 원자층 증착법을 응용한 분자층 증착법(Molecular Layer Deposition, MLD)을 이용하여 Trimethylaluminum과 Ethylene glycol을 순차적으로 주입함으로써 Alucone 유기 박막을 제작하고 유기발광소자의 봉지 기술로의 적용을 위해 투과 방지막 특성에 관하여 분석했다. 박막 봉지 기술로서 적용하기 위해 제작된 투과 방지막은 원자층 증착법으로 Al2O3무기 박막을 제작하고 분자층 증착법으로 Alucone 박막을 순차적으로 증착하였다. 이를 Ca를 이용하여 전도도를 측정하고, 투습도를 계산하여 투과 방지막 특성을 분석하였다. Alucone 박막은 우수한 투과 방지막 특성을 가지지는 못하지만 적층 구조로 제작함으로써 두 쌍의 Alucone/Al2O3일때, $6.07{\times}10^{-2}g/m^2day$의 투습도를 보여주고 있다. Alucone 박막의 존재는 수분이나 산소의 투과 경로 길이를 늘려줌으로써 Alucone/Al2O3 박막의 투과방지 특성이 향상되는 것으로 사료된다.
ZnO 박막은 그 동안 어려운 문제로 여겨진 p형 도핑방법이 점차 알려 지면서 발광소자 적용 가능성이 주목받고 있다. ZnO는 발광 스펙트럼(PL) 피크의 날카로움, 높은 exciton 결합에너지, 습식식각의 가능, 벽개면 형성의 용이함 및 동종 기판 적용 가능 등의 본질적인 장점을 지니고 있어 재현성있는 p형 도핑방법 기술이 확립된다면 이를 이용한 발광소자 적용 시 기존의 질화물계에 비하여 우수한 소자 제조 가능성이 있다. 이에 따라 국내외에서 ZnO 박막제조에 관련된 많은 연구들이 진행되고 있다. 특히 ZnO 박막을 발광소자로 적용하기 위해서는 고품질의 에피탁시 박막을 성장시켜야 하며 이를 위하여 MBE, MOCVD, PLD법 등 다양한 에피탁시 박막증착이 시도되고 있다. 또한 보다 양질의 ZnO 박막을 성장시키기 위해 적절한 단결정 기판 및 버퍼층의 탐색과 각 기판에 따른 ZnO 박막의 물성평가 작업도 국내외의 여러 연구그룹에서 진행되고 있다.
유기 발광 소자는 차세대 디스플레이 소자와 조명 광원으로서 많은 응용성 때문에 활발한 연구가 진행되고 있다. 백색광을 구현하는 대표적인 방법으로는 밴드갭이 큰 고분자 물질에 염료를 넣는 방법, 적 녹 청을 순차적으로 증착하는 방법을 사용하지만 인가 전압의 증가 및 효율 저하, 유기물질의 수명감소, 색 안정성 감소, 제조공정의 복잡화의 문제가 발생된다. 이 문제를 해결하기 위하여 발광효율 및 안정성이 향상된 유기발광 재료 개발, 다층 이종구조 및 형광/인광성 물질의 도핑에 대한 연구가 진행되고 있다. 이와 더불어 기존의 수직 적층 구조에서 벗어난 평행하게 적 녹 청을 배열한 백색 유기 발광 소자 및 색변환 물질을 사용한 백색 유기발광소자가 제시되고 있다. 본 연구에서는 고분자 물질의 용해도가 다른 선택적 식각 방법을 이용하여 제조 공정이 간단하며 동일평면에서 적색 및 청색을 발광하여 백색을 발생하는 백색 유기발광소자를 제작하였다. 두 가지 유기물을 일정 성분비로 용매에 용해하여 적색 발광 고분자 발광층을 제작하였다. 이렇게 형성한 박막층을 한 가지 유기물만을 선택적으로 용해시켜 다공성 고분자 박막층을 형성 한 후 열 진공 증착법에 의해 청색 빛을 내는 저분자 유기물을 증착하여 적색과 청색이 동시에 발광하는 백색 유기 발광 소자를 제작하였다. 다공성고분자/저분자 층이, 수직 적층된 구조와 비교하였을 때 수직 적층된 구조는 높은 highest occupied molecular orbital 준위를 가진 저분자층으로 인해 적색에서 청색 발광층으로 정공의 주입이 일어나지 않는다. 그러나 적색과 청색이 평행한 적층 구조를 가진 발광소자인 경우 정공이 적색층과 청색층에 동시에 주입되기 때문에 문턱전압의 감소하고 백색의 빛을 발광하였다.
유기발광소자는 고휘도, 넓은 시야각, 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 좋은 유연성의 소자특성 때문에 디스플레이 제품에 많이 응용되고 연구가 활발하게 진행되고 있다. 최근에 저소비전력, 고휘도, 소형화 및 장수명의 장점을 가진 유기발광소자의 상용화가 진행되면서 차세대 디스플레이소자로서 관심을 끌게 되었다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비해 용액 공정법으로 박막을 형성할 수 있어 제조 비용이 적게 들며 대면적 디스플레이를 제작하는데 유리하기 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자에서 저전력 소자를 위한 저전압 구동 및 전력 효율을 향상시키기 위한 연구는 대단히 중요하다. 본 연구에서는 고분자 유기발광소자의 구동 전압을 낮추기 위해서 그래핀 정공 주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자를 화학적 진공 증착법과 용액 공정을 사용하여 제작하였다. 그래핀 정공 주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자는 Indium-tin-oxide(ITO) 투명 전극/그래핀 정공주입층/poly(3,4-ethylenedioxythiophene) poly(styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)/poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)-p-phenylenevinylene] (MEH-PPV) 층/lithium quinolate (Liq)/aluminium (Al) 전극의 구조를 가진다. 그래핀 정공주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자에서 향상된 정공 주입능력을 통해 구동전압을 낮아지는 현상을 분석하기 위해서 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. 그래핀 정공주입층의 광학적 특성을 분석하기 위해서 빛의 투과도 측정을 한 결과 90% 이상의 값을 얻었다. 그래핀 정공 주입층이 소자에 미치는 영향을 조사하기 위하여 ITO/PEDOT:PSS소자와 ITO/그래핀 층/PEDOT:PSS 소자를 각각 제작하여 원자힘 현미경 측정을 하였다. 그래핀박막층을 삽입할 경우, 그래핀박막층을 삽입하지 않았을 때보다 표면 거칠기가 감소하는 것을 알 수 있었다. 이는 산성을 띠는 PEDOT:PSS 용액이 ITO 투명 전극을 손상시키는 것을 방지하고, 표면 거칠기를 감소시켜 누설 전류를 낮출 수 있다는 사실을 보여준다. 또한, 그래핀 박막은 높은 전기 전도도를 가지기 때문에 그래핀 정공주입층을 삽입하였을 때, 높은 전류 밀도 및 발광 휘도와 더 낮은 구동 전압을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 ITO와 PEDOT:PSS의 계면에서의 전공의 주입 능력을 그래핀박막층이 향상시켜 저전압, 고효율 소자를 제작할 수 있다는 것을 보여준다.
최근 광전자 분야에서는 미래 에너지 자원에 대한 관심과 함께 GaN 기반 발광다이오드에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히 InGaN/GaN 양자 우물 구조는 푸른색, 녹색 발광다이오드 구현에 있어 우수한 물질적 특성을 가지고 있다고 알려져 있다. 하지만 우수한 물질적 특성에도 불구하고 고인듐 고품위 막질 성장의 어려움으로 인해 높은 효율의 녹색 발광다이오드 구현하는 것은 여전히 어려운 실정이다. 이를 극복하기 위한 대안 중에 하나인 선택 영역 박막성장법(Selective Area Growth)은 마스크 패터닝을 통해 열린 영역에서만 박막을 성장하는 방법으로써 인듐 함량을 향상 시킬 수 있는 방법으로 주목 받고 있다. 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 GaN를 성장하기 위해 그림 1의 공정을 통하여 n-GaN층 위에 SiO2 마스크를 포토리소그라피와 Reactive Ion Etching (RIE)를 이용한 건식 식각 공정을 통해 형성한 후 Metal Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) 장비를 이용하여 선택적으로 에피를 성장하였다. 성장된 마이크로 피라미드 발광다이오드 구조는 n-GaN 피라미드 구조위에 양자우물 및 p-GaN을 성장함으로써 p-GaN/MQW/n-GaN 구조를 갖는다. 이렇게 생성된 피라미드 구조의 에피를 이용하여 발광다이오드를 제작한 후 그에 대한 전기적, 광학적 특성을 측정하였다. 2인치 웨이퍼의 중심을 원점 좌표인 (0,0)으로 설정하였을 때 2인치 웨이퍼에서 좌표에 해당하는 위치에서의 Photoluminescence (PL) 측정한 결과 일반적인 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 441~451nm인데 반해 피라미드 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 558nm~563nm 임을 알 수 있었다. 이를 통해 피라미드 구조 발광다이오드의 경우 일반적인 구조의 발광다이오드에 비해 인듐의 함유량을 증가시킬 수 있다는 것을 알 수 있다. 본 논문에서는 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 마이크로 피라미드 InGaN/GaN 양자 우물 구조 구현과 광 전기적 특성에 대해 더 자세히 논의 하도록 하겠다.
본 연구에서는 차세대 디스플레이 소자로 각광을 받고 있는 유기발광 소자의 전기적인 특성을 해석적으로 접근하였다. 기본적인 OLED의 동작 메카니즘은 일함수(work function)가 낮은 음극(cathode) 전극으로부터 주입된 전자(electron)와 양극(anode) 전극으로 주입된 정공(hole)이 수송층을 지나 발광층으로 유입되어 여기상태(exciton state)를 거치며 재결합함으로써 발광되는 것으로 알려져 있다. 따라서 음극과 양극을 통해 들어오는 수송자(carrier)들이 원활한 전자-정공 쌍(electron - hole pair)을 이루기 위해 다층 박막 구조로 소자를 제작하여 높은 에너지 장벽을 완만하게 만들고 또한 박막의 두께를 조절하여 정공과 전자의 이동도 밸런스(balance)를 맞추어 수송자-전자와 정공-들이 수송층(CTL : carrier transport layer)을 통해 발광층(EML : emitting material layer)으로 주입을 용이하게 만든다 따라서 본 논문에서는 유기 발광소자의 최적의 발광특성을 얻기 위해서는 수치 해석을 통한 가장 높은 발광 효율을 가지게되는 박막의 두께를 예측하고 예측된 유기발광소자의 수치해석 값이 실제 제작된 소자의 특성 값과 일치하여 타당성이 있음을 증명하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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