고효율 및 낮은 구동 전압을 가지는 유기 발광소자를 제작하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 고효율 및 낮은 구동전압을 가지는 p-i-n 유기발광소자는 정공수송층에 p형 무기 도펀트를 도핑하고, 전자수송층에 n형 무기 도펀트를 사용하여 제작하지만, 무기 도펀트는 높은 온도에서 증착하기 때문에 챔버 내의 다른 유기 물질들이 함께 증착되거나 유기 박막에 손상을 가져올 수 있는 단점을 가지고 있기 때문에 유기물 n형 도펀트의 경우는 연구가 필요하다. 본 연구에서는 유기 p형 도펀트인 1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene hexacarbonitrile과 유기 n형 도펀트인 bis (ethylenedithio)-tetrahiafulene (BEDT-TTF)를 사용하여 p-i-n 구조의 유기 발광소자를 제작하였다. 유기 n형 도펀트인 BEDT-TTF는 전자수송층 사이에서 산화-환원 반응을 통해 많은 전자를 생성하게 되고, 증가한 전자들로 인해서 Al 음극전극과 전자수송층 사이의 에너지장벽이 낮추는 역할을 하게 된다. BEDT-TTF를 도핑하지 않은 유기 발광소자보다 BEDT-TTF를 도핑하였을 때, 100 cd/m2 일때 약 2.4 V 작동 전압의 감소를 관측할 수 있었다. 이 결과는 음극전극으로부터 발광층으로 전자의 주입이 원활하게 되고, 그 결과 낮은 구동전압 및 고효율을 가지는 p-i-n 유기 발광소자를 제작할 수 있다는 것을 보여준다.
본 연구에서는 질화물계 발광 다이오드의 광추출효율을 향상시키기 위해서 Bi-layer나노 임프린트 리소그래피와 Lift-off 공정을 이용하여 ITO투명전극 층 상부에 TiO2 나노 패턴을 형성하였다. 발광 다이오드의 투명전극 층 상부에 UV 나노 임프린트 리소그래피를 이용하여 주기적인 폴리머 패턴을 형성한 후 폴리머 패턴 상부에 RF magnetron Sputtering 공법을 이용하여 TiO2를 증착하고 Lift-off 공정을 이용하여 TiO2 나노 패턴을 제작하였다. 그 결과를 주사전사 현미경(SEM)으로 확인한 결과 임프린트 스탬프와 동일한 나노 패턴이 질화물 계 발광다이오드 투명 전극층 표면에 주기적으로 형성되었다. TiO2 나노 패턴 형성을 통한 광추출 효율의 향상 효과를 확인하기 위해 Electroluminescence (EL) 측정한 결과 TiO2 나노 패턴이 형성된 발광다이오드 소자의 EL 강도가 나노 패턴이 없는 발광다이오드와 비교하여 12% 정도 향상 되었음을 보였고, 이는 고 굴절율 나노 패턴이 활성층에서 발생된 빛의 산란 효과를 유도하여 빛의 내부 전반사를 감소시킨 결과로 해석된다. 또한 소자의 전기적 특성평가를 위한 I-V 측정결과, TiO2 나노 패턴이 형성된 발광 다이오드의 전기적 성질이 저하되지 않았음을 확인하였다.
발광다이오드는 에너지 변환 효율이 높고 친환경적인 장점으로 인하여 차세대 조명용 광원으로 각광받고 있다. 하지만 현재 발광다이오드는 낮은 광추출효율로 인하여 미래의 수요를 충족시킬 수 있을 만큼 충분한 성능의 효율을 나타내지 못하고 있다. 발광다이오드의 낮은 광추출효율은 반도체소재와 외부 공기와의 큰 굴절률 차이로 인하여 발생하는 전반사 현상에 기인한 것으로 이 문제를 해결하기 위하여 발광다이오드 소자의 발광면 및 기판을 텍스처링하는 방법이 중요하게 인식되고 있다. 하지만 현재까지 패턴의 구조에 따른 광추출 특성을 분석한 연구는 미진한 상황이다. 본 연구에서는 임프린팅 및 건식식각 공정을 이용하여 다양한 구조의 나노 및 micron 급 패턴을 발광다이오드의 p-GaN층에 형성하였다. 발광다이오드 기판 위에 하드마스크로 사용하기 위한 SiO2를 50nm 증착한 후 그 위에 UV 임프린팅 공정을 진행하여 폴리머 패턴을 형성시켰다. 임프린팅 공정으로 형성된 폴리머 패턴을 CF4CHF3 플라즈마를 이용하여 SiO2를 건식식각하였고, 이후에 SiCl4와 Ar 플라즈마를 이용한 ICP 식각 공정을 진행하여 p-GaN층을 100nm 식각하였다. 마지막으로 BOE를 이용한 습식식각 공정으로 p-GaN층에 남아있는 SiO2층을 제거하여 p-GaN층에 sub-micron에서 micron급의 홀 패턴을 형성하였다. Photoluminescence(PL) 측정을 통해서 발광다이오드 소자에 형성된 패턴의 구조에 따른 광추출 특성을 분석하였다.
질화물 반도체는 LED, LD, Transistor, 그리고 Photodetector 등 광소자 및 전자소자를 실현할 수 있는 소재로써 최근에 각광 받고 있으며, 또한 국·내외적으로 연구가 활발히 진행되고 잇다. 질화물 발광 다이오드 제작에는 소자의 효율과 수명시간의 향상을 위하여 질화물 반도체와 금속과의 접합시 고 품질의 오믹 접합이 필수적이다. 특히 p-형 GaN의 경우에는 높은 정공 농도를 갖는 p-형 GaN를 얻기가 어렵고 GaN의 일함수에 비하여 높은 일함수를 갖는 금속이 없기 때문에 매우 낮은 접합 저항을 가지며 안정성이 매우 우수한 금 접합을 얻기가 어렵다고 알려져 있다. 또한, GaN 계열의 발광 다이오드는 일반적으로 표면 발광 다이오드 형태로 제작되기 때문에 p-형 GaN 층의 오믹 접촉으로 사용되는 금속의 전기적 특성뿐만 아니라 발광 다이오드의 활성층에서 발광되어 나오는 빛에 대한 투과도 또한 우수하여야 발광 다이오드의 효율이 우수해진다. 본 연구에서는 p-형 GaN층의 접합 금속으로 Pt(80nm)과 Ni(5nm)/Au(7nm)를 사용하여 InGaN/GaN 다중양자우물 구조의 발광 다이오드를 제작하여 전기적 특성 및 발광효율을 측정하였다. 그리고, Pt(80nm)과 p-형 GaN와의 접합시 온도 변화에 따른 전기적 특성을 TLM 방법으로 조사하고, 가시광선 영역에서의 빛에 대한 투과도를 UV/VIS spectrometer, X-ray reflectivity, 그리고 Atomic Force Microscopy 등을 이용하여 분석하였다.
순방향 전압에서 안정적인 전류 흐름을 가지고 낮은 turn-on 전압으로 구동하는 이리듐 합성물 기반의 인광 고분자 발광 다이오드를 제작하였다. Poly(N-vinylcabazole)와 tris(2-phenylpyridine)iridium 재료를 포함하는 유기 발광층은 $10{\mu}m$/s 와 $20{\mu}m$m/s의 저속도 dip-coating으로 만들었다. 제안한 방법으로 형성된 유기 발광 다이오드는 100 cd/$m^2$의 기준 휘도에서 각각 5.8 V와 6.7 V로 구동이 되었지만, 발광층을 스핀코팅으로 제작된 소자는 다소 높은 전압인 9.1 V를 기록하였다. 본 연구는 대면적, 용액 공정 기반의 고효율 특성을 요구하는 유기 발광 소자에서 발광층의 새로운 박막 형성기술로 이용될 수 있다.
최근에 백색 발광다이오드를 개발하기 위한 고효율의 형광체 개발에 많은 연구가 집중되고 있다. 본 연구에서는 $La_2WO_6$ 모체 결정에 다양한 활성제 이온인 $Eu^{3+}$, $Dy^{3+}$, $Sm^{3+}$, $Tb^{3+}$를 각각 도핑하여 다양한 발광 파장을 갖는 고효율의 형광체를 제조하였다. 합성한 형광체 분말은 초기물질 $La_2O_3$, $WO_3$, 희토류 원소 ($Eu_2O_3$, $Dy_2O_3$, $Sm_2O_3$, $Tb_4O_7$)를 각각 화학양론적으로 준비하여 고상반응법으로 제조하였으며, 이때 하소 공정은 $400^{\circ}C$에서 3시간, 소결 공정은 $1050^{\circ}C$에서 5시간 유지하여 합성하였다. $La_2WO_6:Eu^{3+}$ 형광체 분말의 경우에 320, 395, 465 nm에서 강한 흡광 파장이 발생하였으며, 파장 320 nm로 여기 시켰을 때 최대 발광 세기는 618 nm에서 관측되었다. $Sm^{3+}$을 도핑한 형광체의 흡광 스펙트럼은 310, 375, 406, 475 nm에서 발생하였으며, 310 nm로 여기 시켰을 때 602 nm의 강한 주황색 발광 신호가 나타났다. $Dy^{3+}$가 도핑된 $La_2WO_6$ 형광체는 575 nm에 강한 발광 피크를 갖는 황색을 나타내었으며, 흡광 파장은 313 nm 이었다. $Tb^{3+}$를 도핑한 형광체의 주 흡광 스펙트럼은 316 nm에서 발생하였고, 발광 스펙트럼은 545 nm에 피크를 갖는 녹색 발광 신호가 나타났다. 활성제이온의 종류에 따른 형광체의 흡광과 발광, 결정 구조의 특성을 체계적으로 제시하고자 한다.
유기 발광 다이오드(Organic light-emitting diode, OLED)는 저전력 구동, 자체발광, 넓은 시야각, 우수한 고해상도, 풀 칼라, 높은 재현성, 빠른 응답속도, 간편한 제조 공정 등의 장점을 가지고 있으나, 고성능 디스플레이로서 실용화하기 위해서는 아직도 해결되어야 할 과제가 많다. 소자의 저소비전력, 제조공정의 안정성, 대형 기판기술, 봉지 기술, 소자의 수명, 풀 컬러화를 위한 적색, 청색, 발광 소자의 고휘도등이 시급하다. 무엇보다 중요한 것은 유기 발광 소자의 효율을 향상시키는 것이 상용화를 위한 키(key)이다. 이를 위해서 유기 발광 소자의 구조 개선과 새로운 유기 물질 적용을 통해 구동전압을 낮춤으로써 효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 본 연구에서는 유기 발광 소자의 효율을 향상시킬 목적으로 ITO/TPD/Znq2+DCJTB/Znq2/Al의 구조와 ITO/CuPc/NPB/Alq3+DCJTB/Alq3/Al의 구조를 가지는소자의 발광 층에 형광염료를 도포한 적색 발광 소자를 제작하고, 그 전기적 및 광학적인 특성을 평가하였다.
최근 광전자 분야에서는 미래 에너지 자원에 대한 관심과 함께 GaN 기반 발광다이오드에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히 InGaN/GaN 양자 우물 구조는 푸른색, 녹색 발광다이오드 구현에 있어 우수한 물질적 특성을 가지고 있다고 알려져 있다. 하지만 우수한 물질적 특성에도 불구하고 고인듐 고품위 막질 성장의 어려움으로 인해 높은 효율의 녹색 발광다이오드 구현하는 것은 여전히 어려운 실정이다. 이를 극복하기 위한 대안 중에 하나인 선택 영역 박막성장법(Selective Area Growth)은 마스크 패터닝을 통해 열린 영역에서만 박막을 성장하는 방법으로써 인듐 함량을 향상 시킬 수 있는 방법으로 주목 받고 있다. 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 GaN를 성장하기 위해 그림 1의 공정을 통하여 n-GaN층 위에 SiO2 마스크를 포토리소그라피와 Reactive Ion Etching (RIE)를 이용한 건식 식각 공정을 통해 형성한 후 Metal Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) 장비를 이용하여 선택적으로 에피를 성장하였다. 성장된 마이크로 피라미드 발광다이오드 구조는 n-GaN 피라미드 구조위에 양자우물 및 p-GaN을 성장함으로써 p-GaN/MQW/n-GaN 구조를 갖는다. 이렇게 생성된 피라미드 구조의 에피를 이용하여 발광다이오드를 제작한 후 그에 대한 전기적, 광학적 특성을 측정하였다. 2인치 웨이퍼의 중심을 원점 좌표인 (0,0)으로 설정하였을 때 2인치 웨이퍼에서 좌표에 해당하는 위치에서의 Photoluminescence (PL) 측정한 결과 일반적인 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 441~451nm인데 반해 피라미드 구조의 발광다이오드의 경우 첨두치가 558nm~563nm 임을 알 수 있었다. 이를 통해 피라미드 구조 발광다이오드의 경우 일반적인 구조의 발광다이오드에 비해 인듐의 함유량을 증가시킬 수 있다는 것을 알 수 있다. 본 논문에서는 선택 영역 박막 성장법을 이용하여 마이크로 피라미드 InGaN/GaN 양자 우물 구조 구현과 광 전기적 특성에 대해 더 자세히 논의 하도록 하겠다.
본 연구에서는 차세대 디스플레이 소자로 각광을 받고 있는 유기발광 소자의 전기적인 특성을 해석적으로 접근하였다. 기본적인 OLED의 동작 메카니즘은 일함수(work function)가 낮은 음극(cathode) 전극으로부터 주입된 전자(electron)와 양극(anode) 전극으로 주입된 정공(hole)이 수송층을 지나 발광층으로 유입되어 여기상태(exciton state)를 거치며 재결합함으로써 발광되는 것으로 알려져 있다. 따라서 음극과 양극을 통해 들어오는 수송자(carrier)들이 원활한 전자-정공 쌍(electron - hole pair)을 이루기 위해 다층 박막 구조로 소자를 제작하여 높은 에너지 장벽을 완만하게 만들고 또한 박막의 두께를 조절하여 정공과 전자의 이동도 밸런스(balance)를 맞추어 수송자-전자와 정공-들이 수송층(CTL : carrier transport layer)을 통해 발광층(EML : emitting material layer)으로 주입을 용이하게 만든다 따라서 본 논문에서는 유기 발광소자의 최적의 발광특성을 얻기 위해서는 수치 해석을 통한 가장 높은 발광 효율을 가지게되는 박막의 두께를 예측하고 예측된 유기발광소자의 수치해석 값이 실제 제작된 소자의 특성 값과 일치하여 타당성이 있음을 증명하고자 한다.
ZnO박막은 넓은 밴드갭 (3.37 eV), 높은 여기 결합 에너지 (60 meV)를 가지는 육방정계 우르자이트(hexagonal wurtzite) 결정구조를 가지는 II-VI족 화합물 반도체로, 가시광선 영역에서의 높은 광학적 투과도 특성과 자외선 파장에서 발광이 가능한 장점을 가진다. 최근, ZnO박막 성장 기술이 상당히 발전하였지만, 아직까지도 p-형 ZnO박막 성장 기술은 충분히 발전하지 못하여 ZnO의 동종접합 LED는 아직 상용화되지 않고 있는 실정이다. 따라서, 많은 연구 그룹에서 p-GaN, p-SiC, p-diamond, p-Si 등과 같은 p-type 물질 위에 n-type ZnO를 성장시킨 이종접합 다이오드가 연구되고 있다. 특히, p-GaN의 경우 ZnO와의 격자 불일치 정도가 1.8 % 정도로 작다는 장점이 있어 많은 연구가 이루어 지고 있다. 일반적으로 c-축을 기반으로 한 극성ZnO 발광다이오드에서는 자발 분극과 압전 분극 현상에 의해 밴드 휨 현상이 발생하고, 이로 인해 전자와 정공의 공간적 분리가 발생하게 되어 발광 재결합 효율이 제한되고 있다는 문제가 발생한다. 따라서, 본 연구에서는 극성 (0001) 및 비극성 (10-10) n-ZnO/p-GaN 발광다이오드의 성장 및 발광 소자의 전기 및 광학적 특성에 대한 비교 연구를 진행하였다. 금속유기 화학증착법을 이용하여 c-면과 m-면 위에 각각 극성 (0001) 및 반극성 (11-22) GaN박막을 $2.0{\mu}m$ 성장시킨 후 Mg 도핑을 한 p-GaN을 $0.4{\mu}m$ 성장시켜 각각 극성 (0001) 및 반극성 (11-22) p-GaN템플릿을 준비하였다. 이후, N2분위기 $700^{\circ}C$에서 3분동안 열처리를 통하여 Mg 도펀트를 활성화시킨 후 원자층 증착법을 이용하여 동시에 극성 및 반극성 p-GaN의 위에 n-ZnO를 $0.11{\mu}m$ 성장시켜 이종접합구조의 발광소자를 형성하였다. 이때, 극성 (0001) p-GaN 위에는 극성의 n-ZnO 박막이 성장되는 반면, 반극성 (11-22) p-GaN 위에는 비극성 (10-10) n-ZnO 박막이 성장됨을 HR-XRD로 확인하였다. 극성 (0001) n-ZnO/p-GaN이종접합 발광다이오드의 전계 발광 스펙트럼에서는 430 nm 와 550 nm의 두 피크가 동시에 관찰되었다. 430 nm 대역의 파장은 p-GaN의 깊은 준위에서 발광하는 것으로 판단되며, 550 nm 피크 영역은 ZnO의 깊은 준위에서 발광되는 것으로 판단된다. 특히, 10 mA 이하의 저전류 주입시 550 nm의 피크는 430 nm 영역보다 더 큰 발광세기를 나타내고 있다. 하지만, 10 mA 이상의 전류주입 하에서는 550 nm의 영역보다 430 nm의 발광세기가 더욱 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이것은 ZnO의 밴드갭이 3.37 eV로 GaN의 밴드갭인 3.4 eV다 작기 때문에 우선적으로 ZnO의 깊은 준위에서 발광하는 550 nm가 더욱 우세하지만, 지속적으로 전류주입 증가에 따른 캐리어 증가시 n-ZnO에서 p-GaN로 전자가 넘어가며 p-GaN의 깊은 준위인 430 nm에서의 피크가 우세해지는 것으로 판단된다. 반면에, 비극성 (10-10) n-ZnO/반극성 (11-22) p-GaN 구조의 이종접합 발광다이오드로 전계 발광 스펙트럼에서는 극성 (0001) n-ZnO/p-GaN에 비하여 매우 낮은 전계 발광 세기를 나타내고 있다. 이는, 극성 n-ZnO/p-GaN에 비하여 비극성 n-ZnO/반극성 p-GaN의 결정성이 상대적으로 낮기 때문으로 판단된다. 또한, 20 mA 영역에서도 510 nm의 깊은 준위와 430 nm의 발광이 관찰되었다. 동일한 20 mA하에서 두 피크의 발광세기를 비교하면 430 nm의 영역은 극성 n-ZnO/p-GaN에 비하여 매우 낮은 값을 나타내고 있다. 이는 반극성 (11-22) p-GaN의 경우 극성 (0001) p-GaN에 비하여 우수한 p-형 특성에 기인한 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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