본 연구는 세라믹 압출법을 이용하여 납석기반 세라믹 반응매질을 제조하였다. 납석의 광물학적 특성은 XRD, XRF, DSC-TGA 및 제타전위분석을 실시하였으며, 납석기반의 세라믹 반응매질은 다양한 소성온도범위($500{\sim}1,300^{\circ}C$)에서 수행하였다. 소성온도가 증가할수록 반응매질의 강도는 증가하였으나, 비표면적은 감소된다. 온도변화에 따른 납석의 무게손실과 구조변화를 XRD, DSC-TGA 및 SEM 분석을 통해 확인하였으며, 엽납석은 소성온도 $1,000^{\circ}C$에서 pyrophyllite dehydroxylate로 전이되며, $1,300^{\circ}C$에서 뮬라이트와 크리스토발라이트로 상변화가 발생된다. 본 연구를 통해 납석은 투수성반응벽체 적용을 위한 반응매질로서 세라믹 지지체 역할을 수행할 수 있을 것으로 판단된다.
본 논문에서는 반응 매질의 부피가 촉매 반응 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 단순하지만 정확한 모델에 대한 연구로부터 촉매 반응의 반응 속도 계수는 매질의 부피가 줄어들 수록 증가함을 알게 되었다. 평균 반응속도 상수(average reaction rate constant)는 Collins-Kimball 속도 상수의 일반화 된 형태로 얻어졌는데, 속도 상수는 부피의 효과를 보정해주는 인자를 포함하고 있다. 조사한 모델의 반응물 농도는 전통적 화학 반응론에서 예측되는 지수함수적 감소와는 상당한 차이를 보이는데 이는 기존 화학 반응속도론에서는 무시되는 반응분자 공간 분포의 비평형 확산운동(non-equilibrium diffusive dynamics)의 효과 때문이다. 반응 매질의 부피 가 유한한 점을 고려하면, 반응 시간이 충분히 오래 지났을 때, 기존의 확산지배 반응에서는 예측 되는 않는 지수 함수적 농도 감소가 얻어지는데, 그 속도 상수 역시 반응매질 크기에 의존한다.
고에너지 전자가 매질 내에서 수송될 때, 매질 내에서 Photoneutron 생성률과 생성된 중성자 에너지 분포를 EGS4 코드를 사용하여 계산하였다. EGS4 코드는 광자-전자 연계 수송코드로 Photoneutron 반응단면적을 제공하지 않기 때문에, Photoneutron 반응단면적 계산루틴과 생성된 중성자 에너지분포 계산루틴을 작성하여 Ta와 Pb의 표적 매질에 100 MeV의 전자가 입사하였을 때 표적의 두께변화에 따른 Photoneutron 생성률과 생성된 중성자 에너지분포를 계산하였다.
중금속으로 오염된 산성 지하수의 현장 정화방법으로 투수성반응벽체 기술의 적용 가능성을 평가하기 위하여 반응매질 선정을 위한 실내실험을 수행하였다. 처리대상 오염지하수로 이용한 임기광산 폐석적치장 침출수는 낮은 pH와 높은 금속농도를 갖는다(산도부하량으로 65 kg $CaCO_3$/일, 금속부하량(Fe+Al+Mn)으로 11.6kg/일). 이러한 특성의 오염지하수는 반응매질로 유기탄소 혼합물을 이용하여 황산염환원 반응에 의한 처리가 가능할 것으로 판단된다. 다섯 가지 서로 다른 배합비를 갖는 버섯퇴비, 소나무 바크, 석회석의 혼합 반응매질을 이용한 배치실험 결과를 통해 보면 투수성반응벽체를 적용할 경우 산도부하량은 12.3kg $CaCO_3$/일, 금속부하량은 3.3kg/일로 줄일 수 있다. 대상 지하수의 낮은 pH와 높은 금속부하량을 고려하여 무기탄소를 위주로 한 완충용 반응벽체를 먼저 두고, 이어서 유기탄소 혼합물로 구성되는 반응벽체로 황산염 환원을 유도하는 방법 적용한다면 보다 효과적인 광산배수에 대한 정화를 기대할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 기체 액체 고체의 직접접촉이 일어나는 3상 유동층 반응기를 이용하여 유입상승 유속에 의한 공극률의 변화와 생물막의 두께 및 밀도를 관측하였다. COD의 용적부하율은 반송비(r=0.2, 0.4, 0.6)로 조절하여 $201.12-1150.8g/m^3{\cdot}d$로 하였으며, 고체 매질로는 연탄재입자(평균유효입경 : 1.34 mm)와 유리비드(3 mm)를 사용하여, 매질의 차이에 따른 반응기의 효율에 대하여 비교하였다. 그 결과 반송비를 일정하게 고정시킨 경우, 연탄재 매질에 의한 생물막의 두께가 유리비드를 사용한 것보다 약 4.8배 두꺼우며, COD 제거 효율은 두 매질사이에는 변화가 거의 없으나, 암모니아성 질소의 제거에는 연탄재의 경우가 약간 높았다. 반응조내의 식종균으로는 합성폐수와 유사한 배지에서 동정 분리하여낸 토양미생물을 이용하였다 이 토양미생물은 기존의 활성슬러지균 보다 점착력과 침강성이 뛰어났다.
본 연구에서는 다공성 포화매질내에서 페놀의 제거를 위해 효소 중합반응의 적용성을 조사하였다. 페놀로 오염된 지하수의 모의실험으로 실험실 규모의 모래 충진 칼럼(ID: 4.1 cm, 충진높이: 12 cm)에 HRP와 과산화수소수를 주입하여 페놀 제거율 및 고분자 생성율에 대한 효소량(0$\sim$2 AU/mL), 이온강도(5$\sim$100 mM), pH(5$\sim$9)의 영향을 평가하였다. 페놀의 제거율은 효소량 2.0 AU/mL, 이온강도 20 mM, pH 7에서 각각 유입농도의 90% 이상을 유지하였다. 유입페놀은 다공성 매질에 축적되는 불용성 고분자와 유출되는 용해성 고분자들로 변환되었다. 최대 약 8%의 공극부피가 고분자화 반응으로부터 생산된 불용성 고분자에 의해 감소되었다.
p-Phenylenediamine을 과량의 진한 염산 및 과염소산을 매질로하여 거의 완전히 tetrazo화 하였다. Tetrazonium염의 두 diazo기를 할로겐으로 치환하여 생긴 dihalobenzene의 수량으로 반응의 정도를 알아 보았다. 이 반응의 성패는 tetrazonium염의 안정도에 의하여 죄우되었으며, 그 안정도는 매질의 종류, 산도(농도) 및 그양과 밀접한 관계가 있음을 알았다. 즉 산매질의 농도가 너무 묽으면 tetrazonium염은 불안정하여 완전히 분해되었으며, 매질의 농도가 너무 진하면 tetrazonium염은 안정한 반면에 tetrazo화 반응이 방해되었다. 이 상반되는 두 경향을 조화시키기 위해서는 tetrazonium염이 안정하게 존재할 수 있는 가장 낮은 농도의 산을 매질로 써야함을 알 수 있었다. p-Phenylenediamine의 tetrazo화에서는 약$40{\sim}45$%의 산매질이 적당하였다. $H^+$이온이 부촉매로 작용하는 것으로 보아 diazo화 반응이 아민의 염의 상태에서 일어나는 것이아니고 유리상태의 아민과 nitroso group 사이에서 일어난다는 설이 타당함을 알 수 있었다. Tetrazo화 반응을 diazo화 반응의 kinetics 및 mechanism과 관련시켜서 설명하였다.
휘발유와 같은 유기탄화수소계 오염 물질인 유류가 지하 분포 시, 불포화대에 분포하는 가스상(또는 증기상)유류와 지하수 포화대에 포획되어있는 잔류상 유류 오염 물질이 GPR(Ground Penetrating Radar)에 미치는 반응을 조사하기 위하여 모델 실험을 수행하였다. 모델 실험에는 모래와 자갈을 토양 매질로서 채운 탱크를 이용하였고, 유류 수송을 위한 매설 파이프 또는 지하 유류저장탱크로부터 유류의 누출을 모사하기 위하여 모델 탱크 바닥으로부터 물과 휘발유를 주입 또는 배출하여 지하수면의 상승과 하강을 유도하면서 다양한 상의 LNAPL지하분포를 모사하여 GPR 측정을 실시하였다. 본 연구 결과, 불포화대에서 매질의 수분함량 증가에 따른 레이다 파의 속도 감소를 보이는 민감한 GPR 반응이 관측되었으며, 지하수면의 상승과 하강에 따른 지하수면 위치 변화 관측에 있어서 GPR의 유용성이 입증되었다. 본 연구에서 모관대를 형성하고 있는 매질의 대수층에서는 실제 지하수면 대신 모관대의 상부가 지구물리학적 지하수면으로 탐지되었다. 또한 휘발유 주입 이후 형성된 불포화대내 가스상 LNAPL은 매질의 전기적 성질의 변화를 유도하여 레이다 파의 감쇠를 야기하는 GPR 반응을 나타내었다. 포화대 내의 잔류상 LNAPL에 대한 GPR 반응은 레이다 파의 매질내 속도 및 에너지 투과성을 향상시킴으로써 지하수면 상승으로 포화대에 포획된 잔류상 유류오염물질를 포함하는 대수층 지역의 탐지 가능성을 보여 주었다. 이는 유류오염물질이 지하수면 아래의 포화대에 잔류상의 형태로 분포하는 오염지역에서 GPR를 이용하여 유류오염지역을 탐지할 수 있는 새로운 탐사전략의 근거를 제공한다.
폐금속광산과 비위생매립지로 인하여 중금속으로 오염된 지하수를 처리하기 위해 FeS를 이용한 투과성반응벽체(Permeable Reactive Barriers; PRBs)를 이용한다면 효과적인 결과를 보일 것으로 예상되어 FeS를 PRB 매질로 사용하기 위한 연구를 수행하였다. 컬럼 실험에 앞서 반응 매질들의 중금속 제거 특성을 알바보고자 합성 나노 FeS, 원석 FeS, 경량기포콘크리트에 대하여 96시간까지 인공중금속오염지하수와 반응을 시키는 회분식 실험을 수행하였다. 3가지 매질 모두 pH 6 이상에서 평형을 이뤘으며, 합성 나노 FeS는 반응 1시간 이후부터 평형상태에 가까워졌다. 중금속 제거효율은 합성 나노 FeS가 반응 1시간에 As와 Ni를 제외한 모든 중금속 제거율이 99% 이상으로 다른 매질에 비하여 상대적으로 빠른 제거 속도와 높은 효율을 나타내었다. 컬럼실험 결과 합성 나노 FeS로 피복된 경량기포콘크리트로 충진된 컬럼은 회분식 실험과 같은 결과로 나타났으며, 원석 FeS로 충진된 컬럼에서는 초반에 Ni을 제외한 모든 중금속이 99%이상 제거되었으나 pH는 약 9.20에서 평형을 이루었다. 본 연구에서 나타난 결과를 종합하였을 때 다양한 중금속으로 오염되어 있는 지하수를 처리하기 위한 방법으로 별도의 pH 조절이 필요 없는 합성 나노 FeS로 피복된 경량기포콘크리트를 이용한 투과성반응벽체의 적용은 매우 효과적인 것으로 판단된다.
복소유전율상수인 실수부(Real part)와 허수부(Imaginary part)를 측정하기 위하여 Frequency Domain Reflectometry with Vector Network Analyzer(FDR-V) 측정 장비로 $1{\sim}18GHz$ 범위 내에서 매질의 기본 구성단위인 공기, 물, 흙입자에 대한 기본적인 유전율 특성을 파악하고, 이들로부터 다공질 매질내 유류 오염물질의 함유 특성을 측정할 수 있다. 또한 제작된 시료에 대한 포화도와 1GHz 범위에 분포하는 실수부 유전율상수와의 관계로부터 매질의 공극내 함유된 물질의 유전율상수 특성에 매우 민감한 반응을 보이므로, 이들로부터 매질의 공극률 내지 유효공극률의 측정이 가능할 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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