고 해상도를 요구하는 차세대 디스플레이에서 ITO 박막은 매우 얇은 두께에서 높은 투과율과 고 전도성을 동시에 가져야 한다. 특히, 매우 얇은 박막의 경우 비정질 기판의 영향을 크게 받아 박막 초기 핵생성 및 성장에 대하여 영향을 크게 받는다. 따라서 이러한 초기 박막 핵 생성 및 성장을 제어하기 위해 불순물 Ce 함량에 따른 ITO 초박막의 전기적, 미세구조적 특성 변화를 확인하였다.
GZO/Ag/GZO 다층 투명 전도막은 투명 산화물 전극 사이에 빛이 투과할 수 있는 수준의 매우 얇은 금속을 삽입하여 낮은 면저항과 높은 투과율을 구현하는 기술로 금속의 유연성과 낮은 비저항, 산화물은 높은 투과도와 안정성을 동시에 이용할 수 있는 투명전도막이다. 본 연구에서는 RF 마그네트론 스퍼터와 전자빔 증착을 이용하여 GZO 박막 사이에 Ag 박막을 삽입한 GZO/Ag/GZO 구조의 박막을 제작하였다. Ag 박막의 두께와 공정 압력이 박막에 미치는 영향을 연구하였으며, 급속 열처리에 따른 GZO/Ag/GZO 박막의 특성을 분석하였다. Ag 삽입 박막 두께와 GZO/Ag/GZO 박막의 열처리 온도 최적화를 통하여 $2.2{\times}10-5{\Omega}{\cdot}cm$의 가장 낮은 비저항과 88.9%의 투과율을 나타내었다.
오늘날 평판표시장치(Flat Panel Display; FPD)는 대면적화, 고정밀화를 요구하고 있으며, 이에 따라 TCO에 요구되는 사양이 점점 까다로워지고 있다. ITO의 사용량을 절감하면서 동시에 우수한 투과도와 전기전도도를 얻기 위해 산화물/금속/산화물 구조와 같이 금속층을 투명 전도막 재료 사이에 삽입한 다층구조의 투명 전도성 필름에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 산화물/금속/산화물 구조의 다층 박막은 기판상에 Antireflection 코팅으로 사용되어 왔으나 최근 투명 전극 분야에 응용되고 있다. 본 연구에서는 최적의 ZTO/Ag/ZTO 다층박막에 100, 200, $300^{\circ}C$ 열처리와 200W-300, 500, 700 eV 전자빔 조사를 실시하여 특성을 비교하여 보았다. 열처리는 $300^{\circ}C$, 전자빔조사는 200W-700 eV 일 때 가장 좋은 효과가 나타났다. 가장 좋은 두 조건을 비교했을 때 전자빔 조사의 경우 비저항 $7.25{\times}10^{-5}{\Omega}cm$, 투과도 84.2%, Figure of Merit $2.8{\times}10^{-2}[{\Omega}-1]$로 열처리에 비해 좋은 특성을 나타냄을 알수 있었다.
최근 투명 산화물 반도체(TOS: Transparent Oxide Semiconductor)중에 비정질 산화물 반도체(amorphous oxide semiconductor)를 이용한 트랜지스터 연구가 활발히 진행되고 있다. 비정질 산화물 반도체는 박막 트렌지스터 소자의 Active Layer으로 사용할 수 있다. 본 연구는 RF magnetron sputtering법으로 유리기판 위에 IGZO박막을 증착하였다. 박막 증착 조건은 초기 압력 $3.0{\times}10^{-6}$ Torr, 증착 압력 20 mTorr, 반응가스 Ar 50 sccm, RF power 30w, 증착 온도는 실온으로 고정하였으며, 공정변수로 증착 시간을 변화시키며 IGZO박막을 증착하였다. IGZO 타겟은 $In_2O_3$, $Ga_2O_3$, ZnO 분말을 각각 1:1:1 mol% 조성비로 혼합하여 소결한 타겟을 사용하였다. XRD 분석결과에 따라서 Bragg's 법칙을 만족하는 피크가 나타나지 않는 비정질 구조임을 확인할 수 있었다. 가시광 영역에서(450~700 nm) 모든 박막은 90% 이상 투과도를 나타내었다. 증착시간이 증가할수록 밴드갭이 감소하는 것을 확인하였다. 증착시간이 5분인 경우 캐리어 농도는 $2.2{\times}10^{19}$$cm^{-3}$, 이동도는 7.5 $cm^2/V-s$, 비저항은 $3.8{\times}10^{-2}{\Omega}$-cm의 반도체 특성을 나타냈고, 박막 트렌지스터 소자의 Active Layer으로 사용할 수 있다.
가시광역에서 80% 이상의 높은 투과율과 전기전도성을 동시에 갖는 투명전도성 산화물(TCO) 박막은 LCD, PDP, OLED, 태양전지 등의 다양한 분야에 투명전극재료로서 사용되고 있다. 이들 TCO 박막은 Magnetron sputtering, Chemical vapor deposition, Pulse laser deposition, Ink jet등과 같은 다양한 방법으로 증착할 수 있지만, 대면적의 기판에 균일한 박막형성 및 박막과 기판의 높은 부착력등 양산성의 관점에서 우월성을 가지고 있기 때문에 생산라인에서는 DC magnetron sputtering법이 주로 사용되고 있다. 이 경우, 산화물 박막의 미세구조, 내부응력, 광학적 및 전기적 특성은 스퍼터링 과정에서 발생하는 고에너지 입자들의 기판입사 충격에 크게 의존하기 때문에 고품질의 TCO박막을 제작하기 위해서는 증착공정인자들의 제어는 매우 중요한 것으로 알려져 있다. 대표적 TCO박막재료로서 $In_2O_3$계, ZnO계 및 $SnO_2$계를 들 수 있으며, 이들 중에서 Sn을 $In_2O_3$에 치환고용시킨 ITO박막의 경우, 전기적 및 광학적 특성이 상대적으로 우수하기 때문에 실용화 TCO박막으로서 가장 널리 사용되고 있다. 한편, Flexible display의 경우, 유연성의 폴리머기판위에 증착되는 TCO박막에 대하여 요구되는 특성으로는 높은 투과율 및 낮은 비저항은 물론, 박막표면의 평활도 (낮은 표면조도), bending에 대한 높은 기계적 특성 (낮은 내부응력), 수분침투에 대한 높은 barrier특성 및 저온공정 등을 들 수 있다. 그러나 높은 전기전도도를 가지는 ITO박막을 제작하기 위해서는 $200^{\circ}C$ 이상의 증착온도가 필요하며, 이때 얻어진 다결정의 ITO박막은 높은 표면조도 및 bending시에 낮은 기계적 내구성이 문제점으로 지적되고 있다. 한편, 기판가열 없이 증착한 비정질 ITO박막은 낮은 표면조도, 높은 엣칭속도 및 양호한 식각특성을 나타내지만, 상대적으로 높은 비저항 및 기판과의 낮은 부착력 등이 지적되고 있다. 따라서 본 강연에서는 비정질 ITO박막의 결정화 온도 (약 $160^{\circ}C$) 이상에서도 비정질 구조를 유지하기 때문에 낮은 표면조도와 높은 엣칭속도를 가지면서 상대적으로 전기적 특성과 기계적 내구성이 개선된 새로운 고온형 비정질 TCO박막에 대한 최근의 연구성과를 소개하고자 한다.
$BiFeO_3$ (BFO)박막에 전위금속 Pb와 Co를 각각 치환환 박막을 chemical solution deposition 방법으로 Pt/Ti/SiO2/Si(100) 기판위에 증착하였다. Bi 자리에 Pb와 Co를 20 at.% 치환하였으며, 치환된 $Bi_{0.8}Pb_{0.2}FeO_3$ (BPFO), $Bi_{0.8}Co_{0.2}FeO_3$ (BCFO) 박막의 구조적, 자기적 특성 변화를 BFO 박막과 비교하여 조사하였다. XRD 패턴을 분석한 결과 BPFO, BCFO 박막들은 모두 rhombohedrally distorted perovskite 구조였으며 불순물인 pyrochlore 상이 약하게 관측되었다. 치환이 이루어진 BPFO, BCFO 박막들의 자기 이력곡선은 안정된 포화곡선을 나타냈으며 BFO의 포화값(5 emu/$cm^3$)에 비해 크게 증가된 55 emu/$cm^3$, 35 emu/$cm^3$의 값을 나타냈다. 또한 보자력장(coercive field, Hc)값도 BFO의 500 Oe보다 크게 증가된 1,200 Oe, 800 Oe의 값을 보였다.
최근 그래핀 연구와 더불어 2차원 구조의 나노소재에 대한 관심이 급증하면서 육각형의 질화붕소(hexagonal boron nitride; h-BN) 박막(nanosheet) [1]이나 붕소 탄화질화물(boron caronitride; BCN) 박막 [2,3]과 같은 2차원 구조체에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중 BCN은 반금속(semimetal)인 흑연(graphite)과 절연체인 h-BN이 결합된 박막으로 원소의 구성 비율에 따라 전기적 특성을 제어할 수 있다는 장점이 있다. 따라서 다양한 나노소자로의 응용을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 폴리스틸렌(polystyrene, PS)과 보레인 암모니아(borane ammonia)를 고체 소스로 이용하여 열화학기상증착법으로 BCN 박막을 SiO2 기판 위에 직접 합성하였다. SEM과 AFM 관측을 통해 합성된 BCN 박막의 두께가 약 10 nm이며, RMS roughness가 0.5~2.6 nm로 매우 낮은 것을 확인하였다. 합성과정에서 PS의 양을 조절하여 BCN 박막의 탄소의 밀도를 성공적으로 제어하였으며, 이에 따라 전기적인 특성이 제어되는 양상을 확인하였다. 또한 합성온도 변화에 따른 BCN 박막의 전기적인 특성이 제어되는 양상을 확인하였다. 추가적으로 같은 방법을 이용하여 BCN 박막을 Cu 위에서 합성하여 SiO2 기판위에 전사하였다. 합성된 BCN 박막의 구조적 특징과 화학적 조성 및 결합 상태를 투과전자현미경(transmission electron microscopy), X-선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy), 라만 분광법(Raman spectroscopy)을 통해 조사하였고, 이온성 용액법(ionic liquid) [4]을 이용하여 전계효과 특성을 측정하였다.
최근 그래핀 연구와 더불어 2차원 구조의 나노소재에 대한 관심이 급증하면서 육각형의 질화붕소(hexagonal boron nitride; h-BN) 박막(nanosheet)이나 붕소 탄화질화물(boron caronitride; BCN) 박막과 같은 2차원 구조체에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중 BCN은 반금속(semimetal)인 흑연(graphite)과 절연체인 h-BN이 결합된 박막으로 원소의 구성 비율에 따라 전기적 특성을 제어할 수 있다는 장점이 있다. 따라서 다양한 나노소자로의 응용을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 폴리스틸렌(polystyrene, PS)과 보레인 암모니아(borane ammonia)를 고체 소스로 이용하여 열화학 기상증착법을 이용하여 BCN 박막를 SiO2 기판 위에 직접 합성하였다. SEM과 AFM 관측을 통해 합성된 BCN 박막을 확인하였으며, RMS roughness가 0.5~2.6 nm로 매우 낮은 것을 확인하였다. 합성과정에서 PS의 양을 조절하여 BCN 박막의 탄소의 밀도를 성공적으로 제어하였으며, 이에 따라 전기적인 특성이 제어되는 양상을 확인하였다. 또한 합성온도 변화에 따른 BCN 박막의 전기적인 특성이 제어되는 양상을 확인하였다. 추가적으로 같은 방법을 이용하여 BCN 박막을 Ni 위에서 합성하여 SiO2 기판위에 전사 하였다. 합성된 BCN 박막의 구조적 특징과 화학적 조성 및 결합 상태를 투과전자현미경(transmission electron microscopy), X-선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy)을 통해 조사하였다.
실용금속 중 가장 경량이고, 치수 안정성, 절삭성 등이 우수한 Mg과 각종 산업의 구조물, 전기전자 부품 등의 분야에서 방식용 코팅 제품으로 많이 사용되고 있는 Zn를 혼합박막으로 Zn-Mg 박막을 제작하였다. 또한 여기서는 모재와 Zn-Mg 박막 사이에 결합력 강화를 위하여 Al중간층을 삽입하고 (Zn-Mg)/Al 박막을 제작하였다. 이와 같이 혼합박막을 제작하는 것은 Zn, Mg, Al 등과 같은 단일박막의 밀착성과 내식성의 한계를 극복-향상시키기 위한 것이었다. 한편, 이와 유사한 혼합박막에 많이 사용되고 있는 희생양극의 성분적인 측면이나 구조적인 분석에 있어서는 연구의 진척이 많이 이루어지고 있지만, 밀착성과 내식성의 상관관계의 규명에 있어서는 기초 단계이다. 따라서 본 연구에서는 여러 가지 증착 조건에 따라 제작한 막에 대한 표면 몰포로지, 결정배향성, 밀착성과 내식성에 미치는 영향을 분석하여 이들의 상관관계를 규명함은 물론 Al 중간층의 유무에 따른 서로간의 특성을 분석하였다. 분석결과에 의하면 Zn, Mg, Al 단일박막과 Zn-Mg 혼합박막에 비해 Al 중간층을 삽입한 (Zn-Mg)/Al이 내식성은 물론 밀착성이 우수하게 나타났다.
차세대 디스플레이로 널리 알려져 있는 플렉서블 디스플레이는 휴대하기 쉽고, 깨지지 않으며, 변형이 자유로워 현재 우리 사회에 크게 주목받고 있다. 플렉서블 디스플레이의 구현을 위해서는 기존의 유리 기반 디스플레이 소자 기술에 더하여 플렉서블 기판소재에 적용 가능한 투명전도막 기술의 확립이 필요하다. 디스플레이 산업에서 주로 사용되는 투명전도막은 ITO (indium tin oxide) 및 IZO (indium zinc oxide)와 같은 투명전도성 산화물 박막 (TCO, transparent conducting oxide)이다. 그런데 플라스틱 기판이 굽힘 환경에 놓이게 되면 그 위에 증착된 산화물 박막이 쉽게 파손될 수 있다. 따라서 플렉서블 디스플레이 기술에 있어서 변형에 따른 TCO 박막의 파괴 거동에 대한 연구가 필수적이다. 본 연구에서는 PET (polyethylene terephthalate) 기판 상에 증착된 IZO 박막의 반복 굽힘 시 계면구조 변화에 따른 파괴거동을 조사하였다. 플라스틱 기판의 사용을 위해서는 산소 및 수분의 투과 방지막이 필요하며 본 연구에서는 투과 방지막 (또는 보호막)으로서 $SiO_x$ 박막을 적용하였다. IZO 박막은 $In_2O_3$ - 10 wt% ZnO 타겟을 사용하여 RF magnetron sputtering법으로 $100^{\circ}C$ 미만에서 저온 증착하였다. 보호막으로 사용되는 $SiO_x$ 박막은 HMDSO (hexamethyldisiloxane)와 Ar 및 $O_2$ 혼합기체를 이용하는 PECVD 방법으로 합성하였다. 변형에 따른 TCO 박막의 파괴 거동을 조사하기 위하여 반복 굽힘 시험 (cyclic- bending test)을 실시하였다. 반복 굽힘 시험 중 실시간으로 IZO 박막의 전기저항 변화를 측정하여 박막의 파괴 거동을 모니터링 하였다. 시편 A (135 nm-thick IZO/PET), B (135 nm-thick IZO/ 90 nm-thick $SiO_x$/PET), C (135nm-thick IZO/ 300 nm-thick $SiO_x$/PET)에 대하여 곡지름 35mm, 1000회 반복 굽힘을 실시하여 변형 중의 전기저항 변화를 조사하였다. 그리고 굽힘 시험 완료 후, FE-SEM을 이용한 시편 표면형상 관찰을 통하여 균열생성 정도를 관찰하였다. 반복 굽힘 시험 결과, A 와 C 시편의 경우, 각각 반복 굽힘 20회, 550회에서 급격한 전기저항의 증가가 관찰되었다. 그러나 B 시편의 경우, 1000회 반복 굽힘 후에도 전기저항의 변화는 나타나지 않았다. 이와 같이 반복 굽힘에 의한 IZO 박막의 파괴 거동 변화는 IZO 박막과 기판의 계면구조변화에 기인한 것으로 해석된다. IZO 박막과 기판의 계면에 $SiO_x$ 층을 삽입함으로써 계면 접합강도가 향상되었을 것으로 추측된다. 따라서 변형에 대한 파괴 저항 특성이 우수한 투명전도성 산화물 박막의 형성을 위해서는 적절한 계면구조 제어를 통한 계면 접합 특성의 향상이 필요하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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