최근 박막형 LED 및 박막형 태양전지등의 기존 마이크로 소자들의 효율향상을 위한 개선으로 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 관심을 받고 있다. 이는 가능성으로만 여겨져왔던 나노기술이 기존 박막형 소자에서 포화된 효율상향 접근방식의 한계에 따른 것으로 생각되며, 나아가 나노기술로 제작된 나노소자가 우리 생활을 채우게 될 날이 얼마남지 않은 것을 의미한다. 특히, 디스플레이 소자에서의 나노기술은 더욱 더 중요시 되고 있다. 그로 인해 투명성과 우수한 광전기적 특성을 지닌 산화물 반도체와 그 나노구조 대한 관심이 날로 높아지고 있으며, 그 가운데 산화아연계(ZnO, MgZnO등) 나노구조를 이용한 나노소자 제작이 많이 연구되고 있다. 산화아연은 c축으로 우선 배향성을 가지는 우르짜이트 구조로써, 나노선 성장이 다른 산화물에 비해 용이하고 그 물리적, 화학적 특성이 안정 우수하다. 이러한 산화아연 나노선 제작법 가운데, 유기금속화학기상증착법은 다른 성장법에 비해 결정학적 광학적 특성이 우수하고 성장속도가 빨라 고품질 나노선 성장에 용이한 장비로 각광받고 있다. 하지만 bottom-up 공정을 기반으로 한 나노소자제작에서 몇 가지 문제점을 가지고 있다. 1) 수직형 대면적 성장, 2) 나노선 밀도 조절의 어려움, 3) 기판과의 계면층에 자발적으로 생성되는 계면층의 제거, 4) 고온성장시 precursor의 증발 문제 등이 그것이다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 산화아연 나노구조 성장 시, 마그네슘(Mg)을 도입하여, 각 원소의 조성 차이에 따라 기판 표면에 30nm 두께 미만의 상분리층(단결정+비정질층)을 자발적으로 형성시켰다. 성장이 진행됨에 따라, 아연이 rich한 단결정 층에서는 나노선이 선택적으로 성장하게 하였고, 마그네슘이 rich한 비정질 층에서는 성장이 이루어지지 않게 하였다. 따라서 산화아연이 증발되는 온도영역에서 10nm 이하 직경을 가지는 나노선을 자발적으로 계면층 없이 수직 성장하였다. 또한, 표면의 단결정, 비정질의 사이즈를 Mg 유량으로 적절히 조절한 결과, 산화아연계 나노월 구조성장이 가능하였다.
II-V 족 화합물 반도체인 황화카드뮴(CdS)은 상온에서 2.42 eV의 밴드갭을 갖는 직접 천이형 물질로서 CdTe 또는 $CuInSe_2$와 같은 박막형 태양전지의 투과층(window layer)으로 널리 사용되고 있다. CdS 박막은 전자빔 증착법(e-beam evaporation), 화학용액증착법(chemical bath deposition), 열분해법(spray pyrolysis), 스퍼터링법(sputtering) 등으로 제작되고 있다. 이 중 스퍼터링법의 경우, 다른 증착법에 비해 조작이 간단하고 넓은 면적에서 균일한 박막을 증착할 수 있을 뿐만 아니라, 박막두께 조절이 용이하다. 따라서 본 실험에서는 RF 마그네트론 스퍼터링법으로 증착된 CdS 박막의 기판온도 및 열처리 온도변화에 따른 구조적 및 광학적 특성을 조사하였다. 기판은 RCA 기법으로 세정된 Corning Eagle 2000 유리 기판을 사용하였다. 박막 공정은 초기 진공 $1{\times}10^{-6}Torr$ 상태에서 20 sccm의 Ar 가스를 주입하고 100 W의 RF 파워, 7 mTorr의 공정 압력에서 기판 온도를 $200^{\circ}C$부터 $500^{\circ}C$까지 변화시키면서 수행하였다. 증착된 CdS 박막은 질소 분위기의 가열로(furnace)를 이용해 $300-500^{\circ}C$ 온도에서 30분간 열처리되었다. 시료들의 표면 형상은 scanning electron microscope를 사용하여 관찰하였으며, UV-vis-NIR spectrophotometer를 사용하여 400-1,000 nm 파장영역에서의 투과율을 측정하였다. 그리고 X-선 회절분석(X-Ray Diffraction)으로 결정구조를 조사하고 결정립 크기를 산출하였다.
박막형 태양전지에서 광흡수층으로 널리 쓰이는 metal chalcogenide 화합물 중, CuInS2(CIS)은 전기적, 광학적 특성이 우수하여 널리 연구되고 있다. CIS계 태양전지 최근 동시 증발법을 이용하여 20.3%의 고효율을 기록한 바 있으나 기존 진공, 고온 기반 공정 기술은 초기 투자 비용이 높고, 고가의 희귀원소인 In 등의 원료 활용도가 떨어져 원가 절감에 있어 한계가 있다. 이에 따라 제조 비용 절감과 원료 사용 효율을 향상시키기 위해 비진공 방식을 이용한 광흡수 층 증착 공정에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 상온, 상압, 저온에서 합성이 가능한 CIS계 광흡수층을 전자 전달 및 빛 포집에 유리한 ZnO 나노구조와 응용함으로써 superstrate 구조의 박막형 태양전지를 구현하고 그 특성을 평가하였다. CIS 박막 태양전지에서 투명창층으로 쓰이는 ZnO 박막을 수열합성법으로 합성된 ZnO 나노로드 어레이로 대체하여 빛 산란 효과를 줄이고, 전하 수집 및 이동 효과를 극대화하였다. 또한 CIS 광흡수층은amine계 용매와 금속염 및 thiourea를 조합하여 저온에서 코팅 후 건조시켜 박막을 제조하였다. 각 요소 박막들의 물성을SEM, XRD, UV-transmittance 분석을 통해 살펴보았으며, 소면적 태양전지 제작을 통해 박막 구조 대비 30배 이상의 광변환효율(최고효율 3.30%)을 기록하였다.
차세대 디스플레이 소자로서 상용화된 유기발광소자(OLED)는 현재 진공기반의 증착공정을 통해서 제작되므로 제조공정 비용이 높다. 진공 증착공정을 용액공정으로 교체하면 공정 비용을 크게 절감할 수 있지만, 용액공정으로 다층 박막 구조를 형성하기 어렵다는 문제점이 있다. 다층 구조를 제작할 때 이미 형성된 하부 박막 위에 새로 형성되는 박막이 하부 박막에 영향을 주기 때문이다. 이를 해결하기 위한 방법으로서 용액 공정용 잉크 용매의 내용제성을 증가시켜 상부 박막을 코팅할 때 하부 박막이 용해되거나 손상을 입지 않도록 하는 가교형 소재를 이용한 방법이 있다. 본 원고에서는 OLED 소자를 용액공정으로 제작하기 위한 가교형 정공 수송 재료의 특징과 개발 현황에 대해 소개하고자 한다.
박막형 전기변색 소자의 특성파악을 위하여, 투명전극층으로 ITO를 이용하였으며, 가장 우수한 전기변색 특성을 나타내는 것으로 알려져 있는 $WO_3$를 DC magnetron sputtering방식을 이용하여 증착하였으며, 무기전해질층은 E-beam evaporation 방식으로 증착하고, 이온저장층을 제외한 박막형 전기변색 소자 구조를 제작하여 전기변색층의 증착조건에 따른 전기변색 소자 특성 연구를 수행하였다. 증착온도와 혼합gas의 분합비 등의 조건의 변화를 통한 박막 특성을 확인하였으며, XRD, SEM, TEM, Transmission Measurement 등을 이용하여 박막 분석을 하였다. ITO층의 저항에 따른 변색효율을 확인하였으며, $WO_3$층의 산소분합비에 따른 투과율변화를 분석하였다. 이온저장층을 제거한 상태에서의 박막형 전기변색 소자의 투과율변화가 가시광선 영역에서 45%의 변색효과를 확인하였다.
현재 박막형 태양전지는 실리콘계가 주류를 이루고 있으며, 유리기판 또는 유연성 기판에 비정질 실리콘 박막을 형성시킨 태양전지와 실리콘 기판 양면에 태양전지를 형성하는 방법 등 효율을 극대화시킨 이종접합 태양전지 등이 연구되고 있다. 예컨대 밴드갭이 서로 다른 박막들 간의 이종접합을 이용한 tandem 구조 및 triple 구조의 Si 박막 태양전지의 경우 13%대 변환효율을 나타낸다고 보고된 바 있다. 본 연구에서는 비정질 Si 박막 태양전지 내 흡수층의 효율을 최대화하기 위하여 AZO/Ag 이중구조 박막의 특성에 관한 연구를 수행하고자 한다. combinatorial sputtering system을 이용하여 AZO/Ag 이중구조 박막을 제작하였으며 타겟으로는 4-inch target(Ag, 2wt% Al2O3 doped ZnO)이 사용되었다. 유리기판 상에 combinatorial sputter system으로 상온에서 제작된 Ag 박막의 두께는 25nm로 성장시켰으며 연속공정으로 AZO 박막을 제작하였고, AZO 박막은 100~500nm의 두께경사를 나타내었다. 이 때 유리기판상에 성장된 Ag/AZO 박막의 면저항은 약 $2{\Omega}/{\Box}$ 값을 나타내었다. 본 발표에서는 AZO/Ag 이중 구조 박막의 우수한 전기적 특성을 기반으로 표면 거칠기 및 반사도 특성 등에 관하여 추가적으로 토론한다.
NiO는 니켈 공공과 침입형 산소 이온에 의한 비화학적양론 특성 때문에 자발적으로 p-형 반도체 특성을 나타내는 것으로 알려져 있다. NiO는 3.7 eV 의 넓은 밴드갭을 가지고 있어 투명소자를 위한 hole injection layer 나 hole transport layer로 사용하기 위한 연구가 많이 이루어지고 있다. 또한, 안정적인 p-형 반도체 특성은 n-형 산화물 반도체와의 접합을 통해 복합소자의 구현이 용이하기 때문에, ZnO 등과의 접합을 통한 소자 구현이 가능하다.[1] 하지만, 기존의 많은 연구에서는 내부의 결함이 많이 존재하는 다결정 박막을 사용하였기 때문에, 전하의 이동에 제한이 발생해, 충분한 소자 특성을 나타내지 못하였다. 최근 Dutta의 연구에 의하면, 결정질 사파이어 기판위에 박막을 성장할 경우 [111] 방향으로 우선 배향성을 가진 NiO 박막을 얻을 수 있다고 알려져 있다.[2] 본 실험에서는 NiO 박막을 이용한 PN 접합소자 구현을 위해 사파이어 위에 p-NiO 박막을 에피택셜하게 성장한 후 구조적 특성을 분석하였으며, n-ZnO 박막을 그 위에 성장하여 소자를 제작하였다. 그 결과 ZnO 또한 에피택셜한 성장을 하는 것을 확인할 수 있었다. 성장순서에 따른 PN 접합구조 특성을 확인하기 위해 사파이어 위에 ZnO 를 성장시킨 후 NiO 를 성장시킨 결과 NiO 박막의 우선성장 방향이 [100]으로 변하는 것을 확인할 수 있었다.
태양전지는 무한한 차세대 청정에너지로 주목을 받으며 그 개발의 필요성이 높아지고 있다. 이중 염료 감응형 태양전지(Dye-Sensitized Solar Cells, DSSC)는 낮은 제조 단가와 높은 효율로 기존의 Si 태양전지를 대체할 새로운 방법으로 연구되고 있다. 염료감응태양전지에 사용되는 $TiO_2$는 광촉매 성질 및 전자 전도성이 좋으며, 무독성에 가격이 저렴하여 다양한 분야에서 현재 많이 연구되고 있는 재료이다. 많이 사용되어지는 TiO2의 표면적은 염료의 흡착에 관여하므로 표면적의 제어는 매우 중요한 요소이다. $TiO_2$를 기판에 증착하는 방법으로는 Electrophoretic deposition, Chemical bath deposition, RF Margnetron sputtering, Electron-beam evaporation 등이 있으며 본 실험에서는 RF Magnetron sputtering을 사용하여 기판에 증착시키는 방법으로 구조를 제어하고자 한다. 이렇게 제조된 $TiO_2$ 박막을 SEM(Scanning Electron Microscopy)과 Solar simulator를 이용하여 표면형상과 Photocurrent-voltage curve를 분석하였다. 이것을 토대로 제조된 $TiO_2$박막의 구조가 염료감응태양전지에 미치는 영향을 연구해보고자 한다.
ZnO 박막을 Sol-gel용액을 이용한 스핀코팅 방법으로 석영기판 위에 성장하였고 Sol-gel 용액의 온도 변화에 따른 구조적, 광학적 특성을 분석하였다. ZnO 박막의 구조적, 광학적 특성을 조사하기 위해 field-emission scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), photoluminescence (PL), 그리고 ultraviolet-visible (UV) spectroscopy을 사용하였다. PL 분석에서 ZnO 박막은 orange 계열의 발광을 하였으며, PL spectra는 3.3 eV 부근의 near-band edge emission (NBE) 피크와 2.0 eV 부근의 deep-level emission (DLE) 피크로 이루어져있다. 모든 sol-gel 용액 온도에서, DLE 피크가 NBE 피크보다 더 우세하고 이 DLE 피크는 sol-gel 용액의 온도가 증가함에 따라 점점 증가하다가 감소하는 것을 알 수 있다. 이런 DLE 피크는 산소 공공, 아연 공공, 침입형 산소, 침입형 아연 등과 같은 결함에 의한 것이며, ZnO 박막은 sol-gel 용액의 온도에 따라 결함의 특성이 변화하였다.
콜로이달 리소그래피는 나노미터 크기의 나노구를 자가조립에 의해 정렬시킴으로써, 파장이하 크기의 주기 구조를 저비용으로 쉽게 구현할 수 있는 패터닝 기법이다. 콜로이달 리소그래피나 소프트 리소그래피와 같이 대면적 패터닝이 가능한 공정을 태양전지를 위한 반사방지 및 광 포획 증대 구조에 적용함으로써, 기존 성능을 크게 향상시켰다. 본 연구에서는, 유한차분 시간영역 수치해석법을 이용하여 반사 방지 및 광 포획 증대 구조에 대한 이론적 검증 및 설계를 진행하였고, 콜로이달 리소그래피 및 반도체 공정을 통해 샘플을 제작하였으며, 제작된 샘플의 성능을 적분구를 겸비한 자외선 가시광 근적외선 영역 분광기를 통해 평가하였다. 반사방지 나노섬을 겸비한 나노 원뿔대 언덕형 굴절률 소자를 구현함으로써, 300나노미터 이하의 구조체를 사용하지 않고도 근자외선 영역을 포함하는 태양광 에너지의 손실을 최소화할 수 있는 광대역 방사방지 구조체를 제시하였다. 나노 원뿔대가 격자상수 이상의 파장에 대한 언덕형 굴절률을 제공하고, 4분의 1파장 나노섬 반사방지막이 격자 상수 이하의 근자외선 태양광을 추가적으로 흡수하여, 근자외선 영역에서의 평균 반사율을 3.8% 수준으로 달성 할 수 있었다. 또한, 낮은 양호계수를 갖는 속삭임 회랑 공진기 어레이를 이용하여, 박막 태양전지에 적합한 유전체 기반 광포획 증대 나노구조를 제시하였다. 나노반구, 나노고깔, 나노구, 함몰형 나노구 어레이 형태를 가지며, 500nm의 주기를 갖는 유전체 표면 텍스쳐드 구조를 초박형 비정질 실리콘 필름(100nm) 위에 제작하여 광대역 광 포획 증대 효과를 실험적으로 평가하였다. 구조들 중 함몰형 나노구 어레이가 결합된 비정질 실리콘 박막이 가장 높은 성능을 보였으며, 구조가 없는 경우 대비 약 67.6%의 가중 흡수율 증가를 나타내었다. 특히, 함몰형 나노구 어레이 구조 중 폴리메틸메타아크릴레이트로 제작된 평판형 함몰층은 나노구 비정질 박막 실리콘 사이의 접착력 및 기계적 강성을 향상시켰을 뿐 아니라, 함몰층 내부로 회절되고 산란된 빛들이 도파모드 효과에 의해 부가적인 광 포획 증대를 가져옴으로써, 가장 높은 광 포획 효과를 얻을 수 있었다. 유전체 기반 나노 구조들은 간단하고 저비용이며, 대면적으로 쉽게 제작할 수 있는 자가 조립 기반 콜로이달 리소그래피 및 소프트 리소그래피 기술을 이용하여 제작되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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