초산은 묽은 산에 의해 처리되어 얻어진 헤미셀룰로오스 가수분해액 중 가장 양이 많을 뿐만 아니라 중대한 에탄올 발효 저해물질이다. 그 가수분해액으로부터 초산을 선택적으로 제거하는데 최적인 분리시스템을 찾기 위하여 모사 헤미셀룰로오스 가수분해액으로 자일로스, 초산과 황산의 혼합물이 선택되었다. 이러한 목적을 이루기 위해 에멀젼형 액막법이 모사 헤미셀룰로오스 가수분해액으로부터 초산을 제거하는데 적용되었다. W/O 에멀젼의 주요 구성 성분들, 즉 아민계 추출제 종류, 계면활성제 조성, 첨가제 종류와 회수제의 종류 및 농도가 모사 헤미셀룰로오스 가수분해액에 있는 초산, 자일로스와 황산의 추출에 미치는 영향이 조사되었다. 특별한 실험 조건에서, 초산의 추출율은 95% 이상이었고, 자일로스의 손실은 미미하였는데, 이것은 현 에멀젼형 액막법이 경제성이 높은 공정이 될 수 있다는 것을 의미한다.
Cyclohexane에 녹아있는 Triton X-100/n-hexanol/water 계의 비이온성 역미셀(reverse micelle)에 대한 미세 환경정보를 알아보기 위해 methylene blue(MB)를 이용하여 흡광 및 형광 분광법으로 고찰하였다. 역미셀의 극성 중심(polar core)에서 물의 미세 상태에 대한 정보는 MB와 Triton X-100 사이의 착물형성과 용매화변색(solvatochromic)거동을 조사해 봄으로써 얻을 수 있었으며, 역미셀의 안쪽 극성 중심에서 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었다. 물의 세 가지 상태에 대한 $W(=[H_2O]/[Surf])$값은 0.71, 4.98, 7.26으로 측정되었으며, 그에 대한 MB의 형광수명은 $15.45 ns{\pm}0.56$, $12.27 ns{\pm}0.79$, 그리고 $8.28 ns{\pm}0.82$으로 나타났다.
물을 극미량 함유하는 미수계 효소반응계인 aerosol-OT/이소옥탄으로 구성된 역미셀계내에서 레시친의 일종인 DPPC (dipalmitoyl phosphatidylcholine)의 가수분해반응을 phospholipase $A_2$가 촉매할 수 있었다. 또한 phospholipase $A_2$에 의한 가수분해반응을 정량분석하기 위한 고성능 액체 크로마토그래피에 의한 예민하고 간편한 방법을 고안하였는 바, 이에 의하여 aerosol-OT/이소옥탄 역미셀계내에서 phospholipase $A_2$에 의한 가수분해반응의 동력학적인 분석이 가능하였다. 한편, 여러가지 유화제와 유기용매 중 aerosol-OT와 이소옥탄일 때 효소반응이 가장 효과적이었으며, 반응 적정온도는 $35{\sim}40^{\circ}C$, 적정 pH는 7.0이었다. 또한 역미셀계내에서의 가수분해반응은 수분 함량변화에 민감하였으며, R-값(=[water]/[aerosol-OT])이 10.0일 때 가장 높은 효소활성을 나타내었다. 효소반응을 위한 최적조건하에서의 $K_{m,app.}$ 및 $V_{max.,app.}$는 각각 8.73 mM, 2.83 units/㎎ protein이었으며, 역미셀계내에서 phospholipase $A_2$에 의한 DPPC가수분해반응의 활성화에너지는 12.31 kcal/mole로 산출되었다.
이온성 계면활성제 존재하에서 유기용매에 물을 첨가하면 물이 계면활성제에 약해 둘러싸이면서 유기용매에 용해되어 의사 이상계가 형성된다. 이러한 계를 역미셀 또는 W/O microemulsion이라고 하며 계면활성제로 둘러 쌓인 물분자 집하체를 water pool이라고 한다. 그런데, 10여년 전 water pool에 bipolymer를 용해시킬 수 있다는 사실이 밟혀짐에 따라 이러한 체계를 생체막을 단순화시킨 모형막으로서 막을 통해 일어나는 여러 가지 현상의 규명에 이용하거나 물에 불용성인 기질의 효소 촉매반응의 반응계로 이용하는 연구가 꾸준히 이루어져 있다. 본 강연은 역미셀계에 리파제를 용해시켜 유지의 가수분해를 유도함으로써 지방산을 생산하는 방법에 관한 연구이다. 역미셀계에서 리파제의 특성은 에멀전계와 비교했을 때 큰 차이가 없었으며 물과 계면활성제의 몰 비율(R값)은 효소의 초기반응 속도에 커다란 영향을 끼치는 인자로 나타났다. 올리브유 농도가 5%(v/v), AOT농도가 0.1M, 초기 물 농도가 1.0M의 조건에서 유지의 회분식 가수분해 실험을 행한 결과 이 기질은 거의 완전히 가수분해되었으며, 이 반응계에서 R값과 초기 물 농도는 반응의 평형에 커다란 영향을 끼치는 것으로 나타났는데 초기 물 농도가 증가할수록 평형 가수분해율은 증가하였단 이러한 결과를 반응속도론 측면에서 분석한 결과 역미셀계에서 리파제 반응은 에멀전계에서와는 달리 2차 반응을 따르는 것으로 나타났다. 물 농도가 평형 가수 분해율과 속도 변수에 끼치는 영향을 수학적으로 표시하기 위하여 2차 가역적 반응 속도론에 근거하여 가수분해율, 평형상수, 속도상수 둥을 나타내는 식을 유도하였고 이를 바탕으로 여러 가지 실험 조건 하에서 리파제 반응의 반응 시간에 따른 가수분해율을 예측한 결과는 실제 실험 결과와 잘 일치하였다(편차는 5%). 또한 속도상수와 R값과의 관계식 및 유도한 방정식을 이용하여 추정한 초기속도와 평형 가수분해율을 최대화하는 R값은 각각 10.4 와 11.4 였다.
중수소화 폴리스티렌-폴리에틸렌옥사이드 이중블록공중합체(dPS-PEO)로 형성된 미셀의 구조에 대한 온도 의존성을 소각중성자산란(SANS)을 이용하여 조사하였다. SANS 데이터는 코어-쉘 모델의 form factor와 hard-sphere structure factor를 결합하여 분석하였으며, 산란 곡선 맞춤을 이용하여 미셀 응집수와 코로나 반경을 구하였다. 온도가 $25^{\circ}C$에서 $45^{\circ}C$로 증가함에 따라서 미셀 응집수는 229에서 240으로 변화하였으며, 이로 인해 코어 반경이 증가하였다. 그러나, 미셀의 쉘 두께는 6.2 nm에서 5.8 nm로 감소하였다. 이러한 구조적 변화는 온도 증가에 따라서 PEO 블록의 소수성이 증가함으로써 코로나 내의 친수성 그룹 당 수화 부피가 감소하였기 때문이다.
양이온성 계면활성제인 Cetylpyridinium Chloride(CPC)와 비이온성 계면활성제인 Triton X-100(TX-100)의 혼합계면활성제가 n-알코올(메탄올, 에탄올, 1-프로판올, 1-부탄올 및 1-펜탄올) 수용액에서 나타내는 임계미셀농도값($CMC^*$)을 25$^{\circ}C$에서 UV 분광광도법으로 측정하였다. 이들 $CMC^*$ 값들로부터 여러 가지 열역학 함수값들을 유사상태분리모델(pseudo-phase separation model)을 이용한 식에 의해 계산하였으며 그 값들을 상호 비교하였다. 그 결과 n-알코올들을 첨가한 CPC/TX-100 혼합계면활성제의 미셀화는 비이상적 혼합미셀모델과 잘 일치하였으며, 이상적 혼합미셀모델과는 음의 벗어남을 보였다.
참나무의 전처리에 과산화수소가 미치는 영향을 조사하였다. 반응온도는 $170^{\circ}C$이고 전처리에 사용된 반응용액은 암모니아, 황산 그리고 순수 물이었다.10% 암모니아용액을 사용한 경우 산을 사용하는 경우에 비해 리그닌 제거율은 55%로 상당히 높았지만 헤미셀룰로오스 회수율은 26%로 상당히 낮았다. 그래서 헤미셀룰로오스 회수율을 높이기 위해 암모니아 용액에 산화제인 과산화수소를 첨가하여 반응시켰는데 과산화수소 첨가량의 증가에 따라 리그닌 제거율과 헤미셀룰로오스 회수율의 증가는 크지 않았다. 그리고 과산화수소 첨가량의 증가에 따라 액상으로 용해된 당의 분해가 증가하여 전체 헤미셀룰로오스와 셀룰로오스의 물질수지에 문제가 있었다. 반응기에 주입된 과산화수소는 주로 반응기의 전반부에 충진된 기질과 반응하는 것으로 나타났다. 헤미셀룰로오스 회수율을 높이기 위해서는 알카리용액보다 산성용액에서 기질을 전처리하는 것이 필요하였고 산보다는 물을 사용하였을 때 과산화수소의 효과가 더 컸다.
토양 슬러리 시스템에서 유해물질의 미생물 분해시 계면활성제를 고려한 속도론적 모델을 개발하였다. 이 모델은 오염물질과 계면활성제의 분배, 미생물의 수용액상, 미셀상, 흡착상 분해, 계면활성제 첨가에 의한 대상물질 용해, 대상물질의 물질전달을 포함한다. 오염물질은 phenanthrene, 계면활성제는 Triton X-100, Triton NP-10, Igepal CA-720, Brij 30을 적용하였다. 미셀상 분해가 존재할 경우 매우 낮은 미셀상 이용도에서도 전체 분해속도를 크게 향상시킬 수 있었다. 미셀상 이용성이 존재하는 경우와 그렇지 않은 경우 모두 계면활성제 농도가 증가할수록 수용액상 농도가 감소하여 전체 분해속도는 감소하였다. 흡착상 분해는 수용액상 분해나 미셀상 분해와 비교하여 전체 분해속도에 미치는 영향이 적었다. 본 모델은 계면활성제를 이용한 오염토양 생물복원시 계면활성제 탐색과 최적 공정 설계에 활용될 수 있을 것이다.
몇 가지 요소-수용액에서 Dodecylpyridinium bromide의 임계미셀농도 변화를 1${\sim}$2000 bar 및 $25^{\circ}C$에서 전기전도도법으로 측정하였다. 수용액에 요소가 첨가됨에 따라 전압력 범위에서 임계 미셀농도가 증가하는 경향을 보였으며, 요소-수용액에서 압력의 증가에 따라 임계미셀농도가 증가하다가 어떤 압력이상에서는 압력의 증가에 따라 다시 감소하는 경향을 나타내었다. 한편 미셀 형성에 대한 분몰부피변화$({\Delta}V^m_o)$는 요소의 농도가 증가함에 따라 감소하는 경향성을 보였다. 이 결과로부터 단량체 상태의 계면활성제의 탄화수소사슬 주위의 물의 "icerberg" 구조가 요소에 의해 효과적으로 파괴된다는 것을 알 수 있었다.
순수 물에서 Sodium dodecylsulfate(SDS)와 Sodium dodecylbenzenesulfonate(DBS)로 구성된 혼합계면활성제의 임계미셀농도(CMC) 및 반대이온의 결합상수(${\beta}$)값을 15$^{\circ}C$에서 35$^{\circ}C$까지의 온도범위에서 전도도법으로 측정하였으며, 측정된 CMC 및 ${\beta}$값의 온도에 따른 변화로부터 SDS/DBS 혼합계면활성제의 미셀화에 대한 여러가지 열역학 함수값(${\Delta}C_p,\;{\Delta}G_m^{\circ},\;{\Delta}H_m^{\circ}$ 및 ${\Delta}S_m^{\circ}$)들을 계산하였다. 측정한 온도범위 내에서 SDS/DBS 혼합계면활성제의 미셀화로 인한 ${\Delta}G_m^{\circ}$와 ${\Delta}C_p$의 값들은 모두 음의 값을 그리고 ${\Delta}S_m^{\circ}$값은 모두 양의 값을 나타내었다. 이러한 열역학 함수값들의 온도 및 몰분율조성(${\alpha}_{SDS}$)에 따른 변화를 이용하여 SDS/DBS 혼합계면활성제의 미셀화를 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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