본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 THF(Tetrahydrofuran)와 산화탄소나노튜브를 혼합한 유체가 메탄 하이드레이트 생성에 어떠한 영향을 미치는지 알아보기 위해 하이드레이트 생성실험을 수행하고 비교분석하였다. 먼저 하이드레이트 생성 시 정확히 큰 동공에 하나의 THF 분자를 위치시킬 수 있는 5.56 mol%의 THF 혼합유체와 0.003 wt%의 산화 탄소나노튜브를 첨가한 산화탄소나노유체에서 하이드레이트 생성실험을 수행한 결과 같은 과냉도에서 상평형은 THF가 우수하였으며, 하이드레이트 생성에 소모되는 가스소모량은 산화탄소나노튜브가 월등히 우수한 효과를 보였다. 따라서 이 두 종류 촉진제의 단점을 보완하고, 우수한 효과를 이끌어 내기 위해 THF와 산화탄소나노튜브를 혼합하였다. 0.003 wt%의 산화탄소나노유체에 5.56 mol%의 THF를 혼합하였으며, 하이드레이트 상평형, 가스소모량, 생성시간을 측정하여 증류수와 THF, 산화탄소나노유체와 비교하였다. 그 결과, THF+산화탄소나노튜브 혼합유체의 상평형은 THF의 상평형과 비슷하였으고, 과냉도 3.4K에서의 가스소모량은 산화나노유체가 증류수의 3.6배, THF가 증류수의 1.7배, THF+산화탄소나노튜브 혼합유체가 증류수의 5.2배로 THF+산화탄소나노튜브 혼합유체에서 가스소모량이 가장 높음을 알 수 있었다. 또한 하이드레이트 생성시간은 같은 과냉도에서 THF+산화탄소나노튜브 혼합유체가 THF보다 빠르며, 산화탄소나노유체의 하이드레이트 생성시간과 비슷함을 보였다. 따라서 THF+산화탄소나노튜브 혼합유체는 THF의 우수한 상평형 효과와 탄소나노튜브의 높은 가스소모량 효과를 같이 가지고 있음을 확인하였다.
동해 울릉 분지 내 메탄 하이드레이트가 매장된 지역에서 혐기적 메탄 산화와 연관된 미생물 군집 특성을 이해하기 위해 메탄 누출이 있는 대륙사면 정점(UBGH2-3)과 메탄 누출이 없는 분지 정점(UBGH2-10)에서, (1) 퇴적물의 지화학적 성분 및 황산염 환원율을 측정하였으며, (2) 기능성 유전자 분석을 통해 혐기적 메탄 산화 미생물 및 황산염 환원 미생물 군집의 정량 및 다양성 분석을 수행하여 그 결과를 비교하였다. 황산염-메탄 전이지대(sulfate and methane transition zone, SMTZ)는 UBGH2-3에서 0.5~1.5 mbsf (meters below seafloor), 그리고 UBGH2-10에서는 6~7 mbsf에 분포하는 것으로 나타났다. 두 지역의 SMTZ에서 측정된 황산염 환원율은 UBGH2-3의 1.15 mbsf에서 $1.82nmol\;cm^{-3}d^{-1}$으로 나타났고, UBGH2-10의 SMTZ에서 황산염 환원율은 $4.29nmol\;cm^{-3}d^{-1}$으로 높은 값을 보였다. 총 미생물 16S rRNA gene과 기능성 유전자인 mcrA (methyl coenzyme M reductase subunit A) 및 dsrA (dissimilatory sulfite reductase subunit A)의 정량 PCR 결과 두 정점의 SMTZ 부근에서 상대적으로 높게 검출되었다. 그러나 UBGH2-10지역에서 mcrA 유전자는 SMTZ 아래인 9.8 bmsf에서 가장 높게 검출되었다. mcrA 유전자의 다양성 분석 결과 두 지역의 SMTZ와 그 아래 퇴적층에서 혐기성 메탄산화 고세균(ANME: Anaerobic MEthanothoph) 군집인 ANME-1이 우점하였다. 한편, ANME-2 군집은 메탄 누출이 발생하는 UBGH2-3지역의 2.2 mbsf 층에서만 관찰되었고, 더불어 dsr 유전자 다양성 분석 결과 ANME-2와 컨소시엄을 이루는 Desulfosarcina-Desulfococcus (DSS) 이 나타났다. 본 연구 결과, ANME-1과 ANME-2은 동해 심부 퇴적 환경에서 혐기적 메탄 산화 및 생성 과정에 관여하는 중요한 고세균 군집으로 사료되며, 또한 ANME-2/DSS 컨소시엄은 메탄이 누출되는 지역인 UBGH2-3과 같이 혐기적 메탄 산화가 활발한 곳에서 메탄 거동을 조절하는 중요한 미생물 그룹으로 인식된다.
고정층반응기에서 니켈이 치환된 하이드로탈사이트($Ni_3Mg_3Al_2(CO_3)(OH)_{{16}{\cdot}n}H_2O$ ; n=3$\sim$5)를 합성하고 여기에 세리아를 첨가 후 소성하여 얻은 촉매를 사용하여($Ce_xNi_3$-HTlc ; x=0.3$\sim$1.2) 메탄의 부분산화 반응실험을 수행하였다. 세리아가 첨가되지 않은 촉매는 반응 초기 활성이 세리가가 소량 첨가된 ($Ce_{0.3}Ni_3$-HTlc) 촉매보다 우수하였으나 장시간 반응에서는 차차 활성이 저하되었으나, $Ce_{0.3}Ni_3$-HTlc의 활성은 30시간까지 일정하게 유지 되었다. 세리아 함량이 많아 질수록 촉매 활성은 점차 저하되었으며, $Ce_{1.2}Ni_3$-HTlc 는 촉매활성이 매우 낮았다.
메탄은 풍부하고 재생 가능한 탄화수소이지만, 온실가스로서 지구 온난화를 발생시킨다. 따라서 메탄을 유용한 화학물질이나 에너지원으로의 변환이 필요하다. 메탄올은 메탄의 부분 산화 반응을 통해 합성할 수 있는 간단하고 풍부한화학물질이다. 메탄올은 화학 공급 원료나 수송 연료로 사용될 뿐만 아니라, 저온 연료 전지의 연료로도 적합하다. 그러나 메탄올의 전기화학 산화는 복잡하고 다단계의 반응이므로, 이 반응을 이해하고 최적화하기 위해서는 새로운 전기화학촉매와 반응 메커니즘의 연구가 필요하다. 본 총설에서는 메탄올 산화 반응 메커니즘 및 최근 연구 동향과 향후 연구 방향을 고찰하였다.
천연가스, 셰일가스 및 바이오가스의 주성분인 메탄은 지구온난화 가스로, 감축대상인 동시에 차세대 탄소 자원으로 주목을 받고 있다. 기존의 화학적 메탄전환방법은 대규모 설비투자가 요구되는 규모의 경제가 적용되어 소규모 한계 가스전에는 활용이 어렵다. 이러한 문제점을 극복하기 위하여 최근에 생물학적 전환법이 대안으로 고려되고 있다. 메탄자화균은 메탄산화효소(methane monooxygenase)를 이용하여 상온 상압에서 메탄을 탄소원으로 사용하여 생장할 수 있다. 따라서 메탄자화균의 메탄 대사경로를 기반으로 대사공학을 활용하면 메탄으로부터의 다양한 종류의 고부가가치 산물 생산이 가능하다. 본고에서는 메탄자화균을 이용한 메탄의 바이오전환 기술의 현황 및 전망에 대하여 논의하였다.
메탄의 부분산화반응은 수소 제조의 중요한 반응 중의 하나이다. 무전해 도금방법에 의해 제조된 팔라듐-은 막을 막반응기(membrane reactor)로서 메탄의 부분산화반응에 적용하여 반응온도, $O_2/CH_4$ 몰비, $CH_4$ 공급속도, $N_2$ 운반 가스 흐름속도 등의 변화에 따라 실험을 수행하였다. 막반응기의 메탄 전환율은 알루미나에 담지된 니켈 촉매를 사용하는 반응조건하에서 $350{\sim}730^{\circ}C$의 반응온도에 따라 증가하는 경향을 보였으며, 특히 $730^{\circ}C$와 $O_2/CH_4$ 몰비 0.5에서 메탄 전환율과 CO 선택도가 가장 높았다. 막반응기의 메탄 전환율은 전통적인 관형반응기와 비교한 결과 반응조건에 따라 10~40% 정도 높았다.
본 연구에서는 생활 폐기물 매립지 현장에 파일럿 규모의 바이오커버(pilot-scale biocover, PBC) 2기를 설치하고, 240일 동안 메탄 제거 효율을 모니터링하였다. 또한, 바이오커버 충전 소재를 채취하여 혈청병에서 잠재 메탄 산화능을 평가하였다. 바이오커버로 유입되는 메탄 농도는 23.7-47.9%(평균 값 = 41.3%, 중간값 = 42.6%) 수준이었다. 토양, 지렁이 분변토 및 퇴비 혼합물(7:2:1, v/v)을 충전 소재로 구축한 PBC1의 메탄 제거 효율은 60.7-85.5%이었다. 토양, 지렁이 분변토, perlite 및 퇴비 혼합물(4:2:3:1, v/v)을 충전 소재로 구축한 PBC2의 표메탄 제거 효율은 29.2-78.5%이었다. 그러나, 바이오커버의 충전 소재 자체의 메탄 잠재 산화 능력이 우수함에도 불구하고(평균메탄산화속도 = $180-199{\mu}g\;CH_4{\cdot}g\;packing\;material^{-1}{\cdot}h^{-1}$), 충전 소재의 다짐현상과 채널링이 발생하면 PBC1과 PBC2의 메탄 제거 효율은 0-30%로 저하되었다. 한편, 바이오커버의 메탄 제거 효율은 계절(외부 기온)에 따른 유의적인 차이를 보이지 않았다. 본 연구로부터 도출된 결과는 향후 매립지 현장에 실규모의 메탄 저감용 바이오커버를 설계하고 운전 조건을 구축하는데 유용하게 활용 가능하다.
논토양 종류가 메탄배출에 미치는 영향을 구명하기 위하여 적황색토인 화동통과 회색토인 신흥통을 공시하여 벼 재배기간중 메탄배출량, 산화환원전위 및 토양중 산화물 함량을 분석하였다. 적황색토에서 메탄배출이 회색토에 비해 유의하게 낮았으며, 산화환원전위는 상대적으로 높았다. 적황색토는 회색토에 비해 쉽게 환원될 수 있는 Active oxide 함량은 낮은 반면, 상대적으로 안정성이 높은 Free oxide의 함량이 높았다. 따라서 논토양 종류별 메탄배출은 벼 재배기간중 산화환원전위와 토양중 Geothite, Hematite 등과 같은 메탄산화제의 함량에 영향을 받는 것으로 나타났다.
축사 또는 쓰레기장에서 에서 발생되는 있는 물질인 암모니아, 아민, 메탄, 탄화수소류 등에 대한 처리를 위한 촉매 개발을 수행하였다. 암모니아를 금속산화물형태의 촉매를 사용하여 산화하였을 경우 $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$가 일정 비율로 생성되게 된다. 이때의 NO, $NO_2$는 악취는 발생하지 않으나 유독성 가스이므로 이에 대한 선택성이 낮은 촉매를 선별하고 온도에 따른 활성능을 시험하여 최적의 촉매조성을 도출하였다. 다양한 산화가를 지닌 망간을 대상으로 각종 조촉매의 혼합에 따른 실험을 수행하여 최적 조성을 도출 하였다. 촉매 선별작업에서는 충전층을 사용하고, 선별된 촉매에 대하여 모노리스에 코팅하여 사용할 수 있는 모노리스형태의 반응기를 장착하여 모노리스 형태 촉매의 반응성 및 피독특성을 실험하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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