유동층 반응기를 이용한 프로판의 촉매 분해는 $CO_2$를 방출하지 않고 수소를 생성하는 새로운 방식이다. 카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 상대적으로 분해가 잘되며, 같은 온도에서 전환률이 높기 때문에 수소 생성량이 더 많다. 촉매로 사용된 카본블랙은 반응 중 생성되는 탄소의 침적에도 불구하고 8시간 이상 촉매의 활성이 유지되어 전환율이 일정하게 유지되었다. 프로판 촉매 분해 실험은 상압에서 600 ${\sim}$$800^{\circ}C$ 온도 변화 실험을 수행하였고, 가스 유속 변화는 2.0 ${\sim}$$4.0U_mf$에서 실험 조건 변화에 따른 실험을 하였다. 온도, 유속 변화에 따른 생성 가스의 몰분율과 프로판 전환율을 분석하였다. 프로판 분해에 의해 생성된 기체는 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌과 분해되지 않은 프로판이 배출되었다. 수소를 제외한 여타 가스들은 고온에서 실험을 할수록 몰비가 줄어들었다. 고온에서 프로판의 전환율과 수소 수득률이 증가하였다. 프로판 분해 실험 전후의 카본블랙 표면의 변화는 FE-TEM으로 관측하였다.
최근 천연가스 개발의 중요성이 대두되면서 심해저 퇴적층에 존재하고 있는 천연가스 하이드레이트 개발에 많은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 심해저 퇴적층에 부존하는 가스 하이드레이트 조건과 유사하게 하기위해 3 wt% 농도의 염수를 다공성 실리카 젤 기공에 넣어 사용하였다. 기공의 직경에 따른 영향을 알아보기 위해 기공 직경이 각각 6.0, 15.0, 30.0 nm인 실리카 젤을 사용하여, 천연가스 주성분인 에탄, 프로판, 메탄+프로판 하이드레이트의 3상 (H-Lw-V) 평형을 측정하였다. 그 결과 기공의 크기가 작아질수록 각각의 벌크 상태의 에탄, 프로판, 메탄+프로판 하이드레이트에 비해 하이드레이트의 평형조건이 온도는 낮아지고 압력이 높아지는 저해효과가 커짐을 알 수 있었다. 실험값으로 부터 기공 내의 물과 하이드레이트상 사이의 계면장력 값을 Gibbs-Thomson식에 의해 구할 수 있으며, 열역학 계산을 통하여 실험값과 비교하였다. 본 연구에서 얻어진 결과는 심해저 천연가스 개발, 이산화탄소 심해저장 등의 가스 하이드레이트 응용 연구에 유용한 기초 자료가 될 것이다.
본 연구에서는 열플라즈마 직접분해법에 의해 메탄과 프로판으로부터 수소와 카본 블랙을 생성하는 공정에 대해 조사하였다. 메탄과 프로판의 직접분해 시 열역학적 평형조성을 깁스 자유에너지의 최소화에 근거하여 계산하였으며, 이를 바탕으로 직접분해 실험을 수행하였다. 탄화수소의 직접분해에 의해 생성된 수소의 순도는 분해가스 유량에 의존하는 것으로 나타났으며, 고순도의 수소를 얻기 위한 분해 조건을 조사하였다. 메탄을 분해가스로 사용한 경우 프로판의 경우보다 높은 수소의 순도를 나타내는데, 이는 열플라즈마에 의해 생성된 라디칼의 재결합 등으로 인한 메탄이나 에탄, 그리고 아세틸렌과 같은 부산물이 프로판의 경우에 더욱 많이 생겨나기 때문인 것으로 조사되었다. 생성된 카본블랙은 X선 회절분석과 Raman Spectroscopy 분석을 통해 결정성을 조사하였으며, SEM 분석 및 입도 분석을 통해 카본블랙의 입자 모양과 크기를 조사하였다. 그 결과 구형이며 결정성이 양호한 카본블랙이 생성되었음을 확인하였으며, 메탄으로부터 생성된 카본 블랙이 프로판으로부터 생성된 카본블랙보다 평균 입자 크기가 작은 것으로 나타났다.
본 연구에서는 국내외 저탄소 녹색성장을 위한 대안으로서 수소에너지와 그 이용 기술에 대한 관심이 높아지는 추세에 발맞춰 무탄소 연료인 수소를 LNG 의 주성분인 메탄, 메탄-프로판, 메탄-프로판-에탄 동축류 확산화염 내에 첨가하여 화염형상 및 연소생성물에 미치는 영향을 확인하였다. 상온상압 조건의 확산화염에 수소를 단계적으로 첨가하여 실제 생성되는 연소생성물의 변화 추이를 가스 분석기를 이용하여 실험적으로 관찰하였고 확산화염의 형상은 디지털카메라를 이용하여 단계적으로 관찰 하였다. 실험결과에서 확산화염에 수소를 첨가함에 따라 질소산화물의 생성량이 선형에 가깝게 증가하는 경향을 보였다. 이것은 수소의 상대적으로 높은 단열화염온도와 빠른 연소속도가 Thermal NOx의 생성을 촉진했기 때문이다. 반면 이산화탄소의 생성량은 감소하는 경향이 나타났는데 수소를 첨가함에 따라 메탄, 메탄-프로판, 메탄-에탄-프로판의 혼합 확산화염에 포함되어있는 전체 탄소비율이 줄어들어 이산화탄소의 생성량이 감소한 것이다. 이는 선박에서 LNG-수소의 혼합 연료사용으로 인해 온실가스인 이산화탄소를 저감할 수 있는 하나의 방안으로 고려될 수 있다는 것을 의미한다.
수소는 자원이 무한하고 청결한 에너지이다. 수소는 무공해 청정 대체연료로 사용될 수 있을 뿐만 아니라 풍부한 자원으로부터 얻을 수 있다. 수소에너지는 물을 분해하여 얻거나 화석연료를 수증기개질 또는 부분산화 시킴으로써 얻을 수가 있다. 수소에너지는 1차 에너지를 변환시켜 얻을 수 있는 2차 에너지로서 환경에 대한 부하가 거의 없어 향후 화석연료를 대체할 수 있는 가장 가능성이 높은 에너지이며, 연료전지의 상용화를 앞두고 있어 중요성이 더욱 증대되고 있다. 수소를 생산하는 방법 중 가장 이상적인 방법으로는 물분해함으로써 수소를 제조하는 방법이 있다. 그러나 물분해에 의한 수소생산은 제조비용이 비싸 경제성이 떨어진다는 점과 수소의 대량생산에 필요한 기술확보가 여의치 않아 어렵다. 그러므로 수소를 저 비용으로 대량 생산할 수 있는 수소 제조 기술의 확보가 선행되어야 할 것이다. 현재 상용화되어 있는 수소제조방법은 거의 석유나 천연가스의 수증기 개질에 의한 수소 제조 방법이다. 그러나 이러한 방법은 유해 환경 물질인 CO나 $CO_2$를 배출하는 단점을 지니고 있다. 이러한 단점을 보완키 위한 수소 제조공정의 대안 중 하나는 탄화수소연료의 수소와 탄소로의 직접분해에 의한 수소생산이다. 이 중 원하는 생성물인 수소 외에 부산물이 카본이 동시에 얻을 수 있는 메탄분해에 의한 수소생산방법은 생산된 수소의 약 15%만 연소시킴으로서 필요한 에너지를 공급할 수 있으며, 동시에 지구온난화의 주범인 CO 또는 $CO_2$가 생성되지 않는 장점이 있다. 하지만 메탄을 분해하기 위해서는 매우 높은 에너지가 필요로 하게 된다. 이에 반해 프로판은 메탄보다 낮은 열원에서 분해할 수 있는 장점을 지니고 있다. 본 연구에서는 메탄보다 분해하기 쉬운 프로판을 직접 분해하여 수소를 생산하고자 하였다. 프로판 직접분해반응는 $500\sim750^{\circ}C$의 온도 범위에서 이루어 졌으며, 촉매로서는 국내에서 생산되는 상용촉매인 카본블랙을 이용하였다.
정상초음파가 개재하는 탄화수소계 연료공기 예혼합화염의 동역학적 특성 비교에 대한 실험적 연구결과를 제시한다. 전파화염의 이미지는 고속카메라를 이용하여 획득하였으며, 이미지 후처리를 통해 메탄/공기와 프로판/공기 예혼합화염의 화염거동을 상세히 관찰하였다. 이론당량비 이하의 연료희박조건에서 정상초음파 개재에 의한 연소반응 촉진으로 인해 화염전파속도는 증가되었다. 한편, 당량비가 1.2인 메탄/공기 화염과 당량비 1.4 이상의 프로판/공기 화염의 전파속도에 대한 초음파의 영향은 연료희박조건과 반대되는 결과를 보였다.
본 연구에서는 전처리 공정을 거친 천연가스로부터 에탄 이상의 성분을 회수하기 위한 탈메탄탑에 대한 전산모사와 공정 최적화를 수행하였다. 전처리된 천연가스는 탈메탄탑 상부의 차가운 기상류와의 열교환 및 프로판 냉동 사이클이 포함된 예냉공정을 거친 후에 기상과 액상이 분리된다. 기상은 터보 팽창기를 거치면서 생산되는 동력을 residue gas의 압력을 높이기 위한 압축기에 전달한 후에 부분적으로 응축되어 탈메탄탑 상부로 주입된다. 액상류는 줄-톰슨 팽창 밸브를 거친 후 더욱 냉각되어 탈메탄탑의 중간부로 주입된다. 원료 대비 에탄의 회수율은 80% 이상으로 정하였으며, 탈메탄탑의 탑저에서 에탄에 대한 메탄의 몰비는 0.0119로 정하였다. 한편 프로판 냉동 사이클의 heat duty를 최소화시키기 위해서 원료를 분리하여 side reboiler와 열교환시킴으로써 냉열의 일부를 회수할 수 있었다.
Solar simulator를 이용한 프로판의 수증기 개질은 집광된 태양에너지를 이용하기 위한 목적으로 수행되었다. 본 연구에서는 이와 같은 태양열에너지의 화학적 축열을 실시하기 위해 Solar Simulator를 이용한 메탄의 수증기 개질을 연구하였다. 태양열 모사 램프로 1.24kW급 Xenon-arc lamp를 사용하였다. 반응기는 앞면의 Quartz window와 Absorber로 구성되어 있다. 램프의 빛은 Quartz window를 통하여 촉매층에 직접적으로 방사된다. 프로판의 수증기개질 반응은 고온에서 일어나기 때문에 열에 강한 SiC로 만들어진 Ceramic foam을 Absorber로 사용하였다. 촉매는 Absorber에 Wash-coat하여 사용하였으며, 담지된 촉매는 Ni을 활성성분으로 하는 ICI 46-6와 귀금속 촉매인 Ru/$Al_2O_3$를 사용하였다. 반응기는 SUS 재질로 제작되었으며, 반응기 외부는 Insulation을 하여 열손실을 감소시켰다. Propane과 Steam의 비율은 S/C ratio를 3으로 하여 실험하였다. 실험은 온도와 촉매에 따른 Solar Steam reforming의 반응특성을 분석하였다.
본 연구에서는 전처리 공정을 거친 천연가스로부터 에탄 이상의 성분을 회수하기 위한 탈메탄탑에 대한 전산모사와 공정 최적화를 수행하였다. 전처리된 천연가스는 탈메탄탑 상부의 차가운 기상류와의 열교환 및 프로판 냉동 사이클이 포함된 예냉공정을 거친 후에 기상과 액상이 분리된다. 기상은 터보 팽창기를 거치면서 생산되는 동력을 residue gas의 압력을 높이기 위한 압축기에 전달한 후에 부분적으로 응축되어 탈메탄탑 상부로 주입된다. 액상류는 줄-톰슨 팽창 밸브를 거친 후 더욱 냉각되어 탈메탄탑의 중간부로 주입된다. 원료 대비 에탄의 회수율은 75% 이상으로 정하였으며, 탈메탄탑의 탑저에서 에탄에 대한 메탄의 몰비는 0.015로 정하였다. 한편 프로판 냉동 사이클의 heat duty를 최소화시키기 위해서 원료를 분리하여 side reboiler와 열교환시킴으로써 냉열의 일부 회수할 수 있었다.
카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 분해가 용이하여 효과적인 수소생산방법으로 알려졌다. 특히, 프로판 직접 분해 반응에 의한 수소생산은 CO나 $CO_2$와 같은 부산물이 생성되지 않으므로 환경친화적인 수소 생산기술이다. 본 연구에서는 국내에서 상용화되어 시판되고 있는 활성탄 및 카본블랙을 탄소계 촉매로 사용하여 프로판 직접 분해반응특성을 조사하였다. 프로판의 직접 분해반응은 대기압 하, $500{\sim}1,000^{\circ}C$ 온도영역에서 실험이 수행되었으며, 프로판 분해반응에 의한 생성물로 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌 등의 부산물의 생성이 확인되었다. 이러한 부산물들은 고온으로 갈수록 줄어들어 상대적으로 수소 수율이 증가함을 알 수 있었다. 다양한 상용촉매를 프로판 분해 반응에 적용하여 본 결과로서 DCC N330을 촉매로 이용하였을 경우, $750^{\circ}C$에서 22.47%의 수소 수율을 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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