여과공정에서 망간제거특성을 고찰하기 위하여 모래, 망간사 등의 4가지 여재를 사용한 여과실험이 실시되었다. 여과속도는 123 m/d였고, 칼럼당 유입량은 $3.9m^3/d$이었다. 실험기간은 약 1년이었으며, 실험기간 동안 여재별로 이산화망간 부착량, 탁도제거율, 망간제거율, 유기물제거율 등을 고찰하였다. 평균 망간농도 0.208 mg/L의 여과지 유입수(잔류염소 1.0 mg/L)를 사용하여 여과실험한 결과 모래+망간사 칼럼은 98.9%, 망간사칼럼은 99.2%의 망간제거율을 보였다. 기존 모래여과지를 망간제거를 위해 사용할 경우 여층의 전부를 망간사로 교체하지 않고 일부만 교체하여도 망간제거에 충분한 효과가 나타나는 것으로 조사되었다.
In the drinking water treatment, the aesthetic and color problem are caused by the manganese which is occurring and present in the surface, lake and ground water. The most common treatment processes for removing manganese are known for oxidation followed by filtration. In this study, the manganese sand process was used for removing manganese with river bank filtrate as a source. In the manganese sand process, the residual chlorine and pH are important factors on the continuous manganese oxidation. In addition, space velocity (SV) and alum dosage are play a role of manganese removal. Even though manganese removal increased with increasing chlorine concentration, the control of residual chlorine is actually difficult in this process As the results of tests, the residual chlorine concentration as well as manganese removal were effectively achieved at pH 7.5. The optimum attached manganese concentration on manganese sand was confirmed to 0.3mg/L by the experimental result of a typical sand converting to manganese sand.
Small scale D-water treatment plant(WTP) where has slow sand filtration was using raw water containing high concentration of manganese (> 2mg/l). The raw water was pre-chlorinated for oxidation of manganese and resulted in difficulty for filtration. Thus, sometimes manganese concentration and turbidity were over the water quality standard. Two stage rapid manganese sand filtration pilot plant which can treat $200m^3/d$ was operated to solve manganese problem in D-WTP. The removal rate of manganese and turbidity were about 38% and 84%, respectively without pH control of raw water. However, when pH of raw water was controlled to average 7.9 with NaOH solution, the removal rate of manganese and turbidity increased to 95.0% and 95.5%, respectively and the water quality of filtrate satisfied the water quality standard. Manganese content in sand was over 0.3mg/g which is Japan Water Association Guideline. The content in upper filter was 5~10 times more than that of middle and lower during an early operation but the content in middle and lower filter was increased more and more with increase of operation time. This result means that the oxidized manganese was adsorbed well in sand. Rapid manganese sand filter was backwashed periodically. The water quality of backwash wastewater was improved by sedimentation. Thus, turbidity and manganese concentration decreased from 29.4NTU to 3.09NTU and from 1.7mg/L to 0.26mg/L, respectively for one day. In Jar test of backwash wastewater with PAC(Poly-aluminum chloride), optimum dosage was 30mg/L. Because the turbidity of filtrate was high as 0.76NTU for early 5 minute after backwash, filter-to-waste should be used after backwash to prevent poor quality water.
주문진사 및 석영사를 담체로 사용하여 코팅온도, 코팅시간, 및 초기 망간용액 주입농도를 변화시키면서 망간(IV)을 코팅시킨 모래흡착제($MnO_2$-Coated Sand, MCS)를 제조하였으며 As(III)의 산화효율을 비교하였다. MCS 제조의 최적조건은 코팅효율 및 As(III) 산화능으로 부터 선정하였다. 망간 코팅효율은 코팅시간에는 크게 영향을 받지 않았지만 코팅온도가 증가함에 따라 증가하였다. 반면 As(III)의 산화능은 코팅온도가 증가됨에 따라 크게 감소하여 나타났다. 이러한 결과들을 고려하여 MCS의 최적 코팅 조건을 $150^{\circ}C$ 온도조건과 1시간의 가열시간으로 선정할 수 있었다. Mn(II) 주입농도가 늘어남에 따라 망간 코팅효율은 뚜렷이 증가하였지만 As(III)의 산화능은 0.8 Mn(II) mol/kg sand 조건에서 최대값을 보여주었다. MCS로 부터의 망간의 용출은 pH가 감소함에 따라 크게 증가하여 나타났다. 최적 조건에서 제조한 MCS를 사용하여 As(III)의 산화반응 특성을 회분식 실험을 통하여 조사한 결과, MCS의 As(III) 산화특성은 MCS의 농도에 대하여 비례적인 반응속도를 보여주었으며 pH가 감소할수록 As(III)의 산화속도가 증가하였다.
본 연구에서는 세 가지 다른 방법으로 제조된 망간사에 의한 용존 $Mn^{2+}$의 제거특성을 회분식 및 칼럼실험을 통하여 조사하였다. 실험실 규모에서 망간의 주입농도를 달리하여 망간사 제조시, 모래에 코팅된 망간 코팅량은 주입된 망간 농도에 비례하여 나타났다. 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 용액의 pH 증가에 따라 증가하는 양이온형 흡착경향을 따랐다. 흡착을 통한 용존 망간의 제거는 망간사 코팅방법 및 코팅량에 거의 영향을 받지 않고 모든 pH 영역에서 유사하게 나타났다. NaClO를 산화제로써 주입하였을 때 망간사에 의한 용존 망간의 제거는 NaClO 농도에 비례하였다. 이러한 결과는 NaClO 주입농도 증가에 따라 용존 망간이 망간산화물로 산화되고 이때 생성되는 산화망간이 망간사 표면으로의 코팅이 증가되어 나타난 현상으로 여겨진다. 칼럼반응기를 이용한 용존 망간제거 실험에서, NaClO를 주입하지 않은 경우에는 4,100 bed volume 이 후 땅간의 파과가 이루어졌지만, NaClO를 주입하였을 경우에는 파과가 1.6배 지연되어 나타나서 산화제를 사용하는 것이 용존 망간의 제거율을 높이는 것임을 또한 확인할 수 있었다.
망간코팅모래(MCS)와 철코팅모래(ICS) 21.5 kg씩 동량을 하부 및 상부층으로 2단 충진시킨 파일럿 규모의 여과시스템을 구성하여 3가 비소 함유 인공오염수 처리효율을 조사하였다. 파일럿 장치는 높이 200 cm와 내경 15 cm로 구성되어 있으며, 3가 비소함유 인공 오염수의 반응기 칼럼내 유입은 peristaltic pump를 사용하여 선속도 $5{\times}10^{-3}$ cm/s로 상향류로 시켰으며 148일 동안 여과실험을 실시하였다. MCS 통과지점(중간유출수)과 ICS 통과지점(최종 유출수)에서의 총 비소의 파과는 각각 18일 및 44일 경과 후에 이루어졌고 그 이후 파과가 급격히 진행되었으며 148일이 지났을 때 완전파과가 발생하였다. 비록 MCS 층을 통과한 유출수에서의 총 비소파과는 18일 경과 후에 나타났지만 유출수내의 3가 비소 농도는 61일 동안 50 ppb 이하로 나타났으며 이후에는 급격히 증가되어 나타났다. 이것은 칼럼에 충진된 MCS가 61일 동안 효과적으로 3가 비소에 대한 산화력을 나타내기 때문에 기인한 것이며 MCS 1 kg당 3가 비소 92 mg을 산화처리 함을 나타낸다. 그리고 완전파과가 발생할 때 까지 MCS에 의해서 흡착된 총 비소의 양은 MCS 단위 kg 당 79.0 mg에 해당하였다. 운전기간 동안 반응탑내의 각 지점에서의 시간에 따른 수두의 변화는 크게 나타나지 않아서 ICS 및 MCS를 갖춘 여과시스템은 큰 수두손실 없이 오염수를 장기간 처리할 수 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 여러 몰비의 망간과 철을 함유한 용액을 사용하여 담체인 모래 표면에 이들 산화물들이 동시에 코팅된 산화철 및 산화망간 코팅사(IMCS)를 제조하였으며, X-선 회절분석을 통하여 제조한 IMCS 표면의 광물종 규명과 이들에 의한 As(III) 산화 및 As(V) 흡착능을 평가하였다. 망간과 철을 동시에 코팅한 IMCS들에서의 철 및 망간의 총량은 단일금속용액으로 코팅시킨 담체(ICS 혹은 MCS)에 비하여 감소하였지만 코팅된 철산화물은 goethite와 magnetite의 혼합물 그리고 망간 산화물은 ${\gamma}-MnO_2$로서 매우 유사하였다. IMCS에 의한 As(V) 흡착량은 코팅된 망간보다는 철 함량에 의해 크게 영향을 받았다. 그리고 IMCS에 의한 As(V) 흡착량은 1가 및 2가 이온들로 이루어진 이온세기 화학종으로 이온세기를 고정하였을 때에는 큰 영향을 받지 않았으나 $PO_4\;^{3-}$와 같은 3가 화학종을 사용한 경우에는 크게 억제되었다. 망간만 코팅시켜 얻은 MCS의 경우, NaCl 및 $NaNO_3$와 같은 1가 이온세기 화학종이 존재하는 경우는 $PO_4\;^{3-}$와 같은 3가 이온세기 화학종이 존재하는 경우에서 보다 2배 이상의 산화효율을 나타내었다. 이에 반해 망간과 철이 함께 코팅된 7:3, 5:5, 3:7 몰비의 경우에는 $PO_4\;^{3-}$를 이온세기 화학종으로 사용한 경우가 다른 이온세기 화학종이 존재하는 경우에서 보다 오히려 As(III) 산화력이 높게 나타났는데 이것은 $PO_4\;^{3-}$가 As(V)와 IMCS 표면에 대한 경쟁흡착을 함에 따른 결과로 나타났다.
It is well known that manganese is hard to oxidize under neutral pH condition in the atmosphere while iron can be easily oxidized to insoluble iron oxide. The purpose of this study is to identify removal mechanism of manganese in the D water treatment plant where is treating bank filtered water in aeration and rapid sand filtration. Average concentration of iron and manganese in bank filtered water were 5.9 mg/L and 3.6 mg/L in 2008, respectively. However, their concentration in rapid sand filtrate were only 0.11 mg/L and 0.03 mg/L, respectively. Most of the sand was coated with black colored manganese oxide except surface layer. According to EDX analysis of sand which was collected in different depth of sand filter, the content of i ron in the upper part sand was relatively higher than that in the lower part. while manganese content increased with a depth. The presence of iron and manganese oxidizing bacteria have been identified in sand of rapid sand filtration. It is supposed that these bacteria contributed some to remove iron and manganese in rapid sand filter. In conclusion, manganese has been simultaneously removed by physicochemical reaction and biological reaction. However, it is considered that the former reaction is dominant than the latter. That is, Mn(II) ion is rapidly adsorbed on ${\gamma}$-FeOOH which is intermediate iron oxidant and then adsorbed Mn(II) ion is oxidized to insoluble manganese oxide. In addition, manganese oxidation is accelerated by autocatalytic reaction of manganese oxide. The iron and manganese oxides deposited on the surface of the sand and then are aged with coating sand surface.
낙동강의 지류인 내성천은 '모래강'이라고 불릴 정도로 유역분지인 영주-봉화 분지로부터 사질 물질의 공급이 많은 하천이다. 일반적으로 풍화물질로서의 모래는 화강암 구릉대가 해체되는 과정에서 형성되기 때문에, 내성천으로의 모래 공급이 활발하다는 것은 영주-봉화 분지의 화강암 구릉대가 현재도 활발히 해체되고 있다는 것을 뜻한다. CIA분석(A-CN-K와 A-CNK-FM 삼각도)을 통해 나타난 영주-봉화분지의 화강암 구릉대 풍화층은 칼륨을 비롯한 철분, 망간은 물론 화학적 풍화에 매우 약한 것으로 알려진 칼슘과 나트륨의 풍화마저 기반암과 큰 차이를 보이지 않는다. 칼륨의 풍화는 미약해도 칼슘과 나트륨의 손실이 약간은 진전된 정읍, 논산, 남원과 같은 일반적인 화강암 구릉대에 비해서도 화학적 풍화는 거의 일어나지 않은 상태이다. 따라서 영주-봉화 분지의 화강암 구릉대는 입상붕괴에 의해 풍화층이 형성된 이후 화학적 풍화는 거의 정지 상태에서 모래질로 이루어진 구릉대 풍화층이 제거되고 있는 과정에 있는 것으로 판단된다.
답토양(畓土壤)의 특징적(特徵的) 현상(現象)인 철(鐵) 및 망간의 이동집적(移動集積) 양상(樣相)을 그의 형태적(形態的) 특성(特性)과 관련(關聯)하여 추구(追求)하는 동시(同時), 철(鐵)의 집적증(集積層)을 정량적(定量)的)으로 판단(判斷)하는 방법(方法)을 모색(模索)하기 위(爲)하여 우리나라 답토양(畓土壤)의 표토중(表土中)에 함유(含有)하고 있는 활성철(活性鐵) 및 역환원성(易還元性) 망간 함량(含量)을 조사(調査)하였고 주요(主要) 답토양(畓土讓)의 형태(形態) 및 이화학적(理化學的) 특성(特性)과 층위별(層位別) 철(鐵) 및 망간의 관계(關係)를 검토(檢討)한 결과(結果)를 요약(要約)하면 다음과 같다. 1. 표토(表土)의 활성철(活性鐵) 및 역환원성(易還元性) 망간 함량(含量)은 토양(土壞) 배수(排水)가 불량(不良)할수록 많으며 동일배수조건(同一排求條件)에 있어서는 모래가 많을수록 적었다. 2. 표토(表土)의 활성철함량(活性鐵含量)은 배수조건(排水條件) 및 토성(土性)과는 관계(關係)없이 점토(粘土) 및 미사(微砂)의 총함량(總含豊)과 고도(高度)의 유의성(有意性) 있는 정(正)의 상관(相關)이 있었다. $$\hat{y}=0.3929+(0.0352{\times}clay%)+(0.0001023{\times}silt%)$$ 그러나 점토함량(粘土含量)과 역환원성(易還元性) 망간함량간(含量間)에는 상관(相關)이 없 었다. 3. 토양통별(土壤統別) 각(各) 층위(層位)의 활성철함량(活性鐵含量)(y)과 전철함량(全鐵含量)(x)간(間)에는 유의성(有意性) 있는 정(正)의 상관(相關)이 있어 다음과 같은 회귀식(回歸式)으로 표시(表示)할 수 있었다. $$y=0.361x-0.480(r=0.651^{**})$$ 그러나 역환원성(易還元性) 망간 함량(含量)은 전(全)망간 함량(含量)이 많아짐에 따라 증가(增加)하는 경향(傾向)은 있을 뿐 유의성(有意性)은 없었다. 4. 철(鐵) 및 망간의 집적(集積)은 어느 답토양(畓土壤)에서나 볼수 있으나 현저(顯著)한 집적(集穫)은 배수(排水)가 약간(若干) 양호(良好)한 식질(植質) 및 식양질토양(植壤質土壤)에 형성(形成)되며 배수(排水)가 불량(不良)한 답토양(畓土壤)에서는 토성(土性)에 관계(關係)없이 표토(表土)에 집적(集積)됨을 볼 수 있다. 5. 철(鐵)의 집적층판단(集積層判斷)은 단면관찰(斷面觀察) 또는 층위간(層位間) 활성철함량(活性鐵含量)만으로는 불충분(不充分)하며 전철(全鐵) 대(對) 활성철(活性鐵)의 비(比) 그리고 점토(粘土) 및 미사함량(微砂含量)으로 측정(推定)한 활성철함량(活性鐵含量)을 기초(基礎)로 하여야 하며 망간의 집적층(集積層)은 전(全)망간 및 역환원성(易還元性) 망간 함량(含量)과 그들의 비(比)로 추정(推定)하여야 할 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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