휴대용 전자기기들의 소비전력 증가에 따라 2차전지에 비해 에너지 밀도가 높은 연료전지를 이용한 충전기의 필요성이 부각되고 있다. 대다수의 충전기는 On-Grid 방식으로 벅타입 컨버터를 이용한 감압 방식이었으나, 연료전지를 이용할 경우 승압식 컨버터를 통한 배터리의 충전이 요구된다. 또한 배터리는 일반 저항부하와 달리 큰 커패시턴스 성분을 가지고 있기 때문에 컨버터의 출력단에 인덕터가 없는 경우 큰 출력 리플전류를 유도하게 되어 시스템의 효율과 배터리의 수명에 좋지 않은 영향을 끼치게 된다. 또한 이를 해결하기 위해 절연형 감압 컨버터를 사용하는 경우 변압기 사용에 의한 부피 증가와 부가 소자의 사용에 따른 가격 상승을 피하기 어렵다. Cuk 컨버터는 주스위치의 ON/OFF 동작에 관계없이 출력으로 에너지가 항상 전달되며, 이상적으로 리플이 거의 존재하지 않아 충전용으로 적합하다. 또한, 승압 및 감압이 자유롭기 때문에 배터리의 정격전압에 상관없는 범용 충전기의 설계도 가능하다. 따라서 본 논문에서는 Cuk 컨버터를 이용하여 배터리 충전기를 설계하고, 그의 상태공간 모델링, 주파수 특성 해석 및 제어기 설계에 대해 기술한다. 제안된 제어 방식은 소형 연료전지 스택을 이용하여 실제 배터리를 대상으로 한 정전류 및 정전압 제어를 실행하여 그 성능 및 안정성을 검증한다.
최근 리튬이차전지가 전지자동차, hybrid car, PHEV, Ev, UPS 저장장치로 사용되기 시작함에 따라 고용량화, 고출력화가 요구되고 있다. 현재까지 주로 사용 되어왔던 carbon으로는 작동전압이 낮고, 고용량화, 고출력화가 어려워 금속산화물, 금속 비정질 금속 및 금속산화물을 carbon과 혼합 사용 함으로써 차세대 전지로서 특성을 달성하고 있다. 따라서 본 연구에서는 음극 소재로서 안정성이 뛰어난 금속산화물로 $Li_4Ti_5O_{12}$를 합성할 때 저가의 $TiCl_4$를 이용 $Li_4Ti_5O_{12}$가 고밀도를 갖게끔 $TiCl_4$를 이용 구형의 Ti-precursor(전구체)를 합성한 후 구형의 $Li_4Ti_5O_{12}$를 합성하였다. Ti전구체는 $TiCl_4$로부터 합성하였는데 이때 구형을 제조하고자 Hydroxypropyl cellulose(이하 HPC)를 사용하여 반응을 진행하였다. 이때 반응 조건 및 HPC의 몰수 변화에 따른 입자 형상의 변화에 관하여 관찰한 결과, $TiOCl_2$ 0.4mol, 반응온도 $10^{\circ}C$, 유지시간 6시간, HPC양 0.02mol일 때 $0.6{\mu}m$ 정도의 구형 Ti-전구체를 합성하였다. 합성된 Ti-전구체와 리튬수화물을 사용하여 $Li_4Ti_5O_{12}$를 합성 하였고, 상기 물질로 전지특성을 평가하였다.
층상구조의 전이금속 산화물($LiMO_2$, M=Co, Ni, Mn)은 리튬이차전지용 양극재료로 활발한 연구가 진행되고 있다. 차세대 리튬이차전지 시스템의 개발 및 고성능화를 위해서는 전지의 용량을 결정하는 핵심 부품인 양극재료의 고용량화 및 고안정화는 필수 불가결하다. 따라서 본 연구에서는 상업적으로 큰 장점이 있는 고상반응 공정을 이용하여 리튬이차전지용 양극소재를 제조하고, 소재의 전기화학적, 구조적인 특성을 평가하였으며, 다음과 같은 주제를 가지고 연구를 진행하였다. $LiCoO_2$ 양극재료는 리튬이온전지로 널리 사용되고 있다. 높은 에너지 밀도의 리튬이온전지를 얻기 위해서는 $LiCoO_2$ 양극재료가 고용량화 및 고밀도화를 가져야 한다. 여기서 $LiCoO_2$ 분말이 irregular particle morphology를 가지면 tap density가 $2.2-2.4gcm^{-3}$로 에너지 밀도가 낮으나, 구형 $LiCoO_2$의 정극재료는 tap density가 $2.6-2.8gcm^{-3}$로 상대적으로 energy density가 높아지는 효과가 있다. 구형 $LiCoO_2$ 양극재료를 합성하기 위해서는 chelating agent를 이용한 "controlled crystallization" 침전법을 사용하여 합성한 구형 코발트 수화물을 사용하고 있다. "controlled crystallization" 침전법에서 사용되는 chelating agent로는 주로 ammonia가 이용되고 있다. 본 연구에서는 chelating agent로 ethylene diamine을 사용하여 sodium hydroxides를 precipitation으로 침전 반응하여 구형 코발트 수화물을 합성하였다. 상기 방법으로 합성된 코발트 수화물과 리튬 수화물($LiOH{\cdot}H_2O$-고순도화학(高殉道化學))을 사용하여 고상법을 통하여 $LiCoO_2$를 합성하였다. 제조된 분말의 결정구조와 전기화학적 특성분석은 X-선 회절분석 및 리트벨트 구조정산, 그리고 충/방전 싸이클링을 수행하였으며, 분말의 미세구조 변화를 SEM을 이용하여 분석하였다.
PVA-전구체법을 사용하여, 리튬전지의 양극물질인 $Li_xNi_{1-y}Co_yO_2$의 다결정성 분말을 합성하였다. 합성된 분말을 양극물질로 사용하여 리튬이온전지를 제조하여 전지의 전기화학적 성질을 측정하였다. PVA와 금속이온간의 상대적 양, PVA의 농도 및 중합도, 열처리조건, 금속의 조성비 등 여러 다른 합성조건을 변화시키면서, 그러한 합성상의 조건 변화가 리튬이온전지의 전지특성과 어떠한 상호관계를 갖는지 조사하였다. 전지의 초기성능에 관한 한, PVA-전구체법으로 합성한 $Li_xNi_{1-y}Co_yO_2$의 경우, 최적의 조성은 x=1.0, y=0.26인 것으로 관찰되었다. PVA-전구체법으로 합성할 경우, 전구체에 남는 잔여탄소로 인해 형성되는 $Li_2CO_3$가 전지의 성능을 저하시키는 것으로 관찰되었다. 이를 제거하기 위해 건조 공기의 흐름 속에서 열처리를 하거나, 합성 후 2차 열처리 과정에서 $500^{\circ}C$의 온도에서 건조공기의 흐름을 유지하며 annealing 처리를 하는 것이 전지의 특성을 크게 개선하는 것으로 관찰되었다.
고밀도 폴리에틸렌(HDPE)과 초고분자량 폴리에틸렌(UHMWPE)을 블렌딩한 고분자 구조를 갖는 리튬이온 2차 전지용 습식 separator를 제조하였으며, 그들의 고분자 블렌딩 및 연신 조건이 제반물성에 미치는 영향에 관해서 고찰하였다. Separator의 기계적 강도는 UHMWPE의 분자량 및 함량이 증가함에 따라 크게 향상되었으며, UHMWPE의 함량이 6 wt%이며 5배 연신 필름에서 약 $1000 kg/\textrm{cm}^2$의 기계적 강도를 보이며 제막성 또한 우수한 것으로 나타났다. Separator의 기공구조는 0.1~0.12 $\mu\textrm{m}$로 균일성을 보였으며, shut-down특성은 130 $^{\circ}C$ 부근에서 급격히 상승하여 $160^{\circ}C$에서 용융되는 것으로 나타났고 따라서 리튬이온 2차전지에 적용 가능한 것으로 평가되었다.
한국자원리싸이클링학회 2005년도 추계정기총회 및 제26회 학술발표대회 고분자리싸이클링기술 특별심포지엄
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pp.173-177
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2005
리튬이온 2차전지(Lithium ion battery, LIB)는 기존에 사용되던 전지에 비해 에너지 밀도가 높고 충방전 사이클이 우수하다. 이 때문에 휴대전화와 노트북 등에 수요가 급속하게 증가하고 있으며 1995년 LIB의 생산량은 4천만 개에서 2004년에는 약 8억 개로 20배 이상 증가하였다. 이에 따라 폐LIB도 급속하게 증가하게 되어 전국적인 재활용 시스템의 확보가 필요한 실정이다. 본 연구에서는 폐LIB에 함유되어 있는 유가금속 중에서 리튬코발트옥사이드(이하 $LiCoO_2$)를 회수하기 위하여 분쇄기(orient vertical cutting mill)와 진동 Screen을 사용하여 유기분리막, 금속류(Aluminium foil, Copper foil, case 등) 그리고 전극물질(lithium cobalt oxide와 graphite 등의 혼합 분말)로 분리하였다. 전극물질에서 $LiCoO_2$와 graphite 분리를 위한 전처리 단계로서 $500^{\circ}C$ 정도의 열처리를 하여 $LiCoO_2$의 표면 성질을 변화시켜 부유선별에 의해 $LiCoO_2$와 graphite의 분리가 가능하도록 하였다. 부유선별 실험 결과 93% 이상의 순도를 가지는 $LiCoO_2$를 92% 이상 회수할 수 있었다.
리튬 이온 전지에 사용되는 개스킷 재료는 내전해액성, 전기 절연성, 압축 영구 줄음률, 비오염성, 저온성이 요구된다. 개스킷 고무에 적용되는 가교조제의 영향을 살펴보기 위하여 리튬 이온 전지에 있어 대표적 용매인 propylene carbonate에서 용해도 지수의 차가 큰 ethylene propylene diene monomer (EPDM)에 금속산화물인 가교조제의 함량을 조정하여 compound를 배합하였다. 이렇게 배합된 compound를 리튬 이온 전지의 작동환경을 고려하여 전해액에 대한 장기평가 및 압축 영구 줄음률, 저온성에 대한 평가를 실시하였다. 본 실험에서는 다양한 가교조제를 사용하여 가교조제에 따른 고무재료의 물리적 화학적 특성 및 리튬 이온 전지에의 영향에 대하여 검토하였다. 가교조제로 ZnO를 사용한 고무에서 1000 h까지의 공기 노화 시험 및 전해액의 대표 유기용매인 propylene carbonate 침적시험에 대해 안정적인 물성을 얻을 수 있었으나, 이온 용출성 평가에서는 $Zn^{2+}$가 용출되기 때문에 리튬 이온 전지용 개스킷에 적용되는 고무 배합에서는 ZnO 사용을 제한하여야 한다.
전세계는 $CO_2$ 규제강화와 에너지의 효율적 사용에 대한 사회적, 경제적 요구가 증대되면서 친환경 에너지 설비와 지능형 전력망(smart grid)가 크게 예상되고 있다. 이에 따라 기존 내연기관에 근거한 발전산업 및 자동차 산업은 필연적으로 청정에너지 기반의 전기에너지로 점진적으로 대체될 것으로 판단된다. 따라서, 청정 발전 시스템의 보급 확대와 기존 에너지의 효율적 사용을 위해서 2차전지 기반의 전력저장 기술과 연료전지 기반의 분산발전 기술이 향후 미래에너지 산업의 근간이 되는 중요한 기술들로 부상하게 되었다. 아연/공기전지는 현재는 연료전지 개념의 1차전지에 기술수준이 머물러 있지만 향후 미래에는 기존의 리튬이온전지의 낮은 에너지밀도를 극복할 수 있는 미래 2차전지 기술의 하나로 평가받고 있다. 본 연구에서는 이러한 연료전지 개념의 아연/공기전지에 대하여 기존의 수소연료전지 기반의 분산발전 분야에 적용한다면 약 1/10 이하의 가격으로 조기에 시장진입이 가능할 것으로 판단하여 사전 타당성 연구 및 대면적화를 위한 기초 설계인자 연구를 수행하였다. 연구결과, 소형 단전지부터 약 800cm2까지의 대면적 단전지까지 대면적화를 위한 기초연구를 실시하였으며, 4개의 cell로 구성된 최고출력 90W급 전해질 순환형 미니스택 시스템을 구성하여 발전시스템으로서의 가능성과 문제점 등을 도출하였다. 이러한 시험결과를 바탕으로 25개의 cell로 구성된 약 1kW 급 스택을 설계하여 향후 소형 발전시스템을 제작하고자 하였다.
청정에너지에 대한 수요가 증가함에 따라 리튬이온배터리의 소비가 꾸준히 늘어날 것으로 예상된다. 따라서 전세계적으로 리튬의 안정적 공급이 중요한 문제가 되고 있다. 저품위 광석, 점토, 해수 그리고 폐리튬이온배터리 등과 같은 다양한 자원으로부터 리튬의 회수를 위한 공정과 기술들이 개발되어져 왔지만, 대부분의 리튬은 간수와 스포듀민 광석으로부터 상업적으로 생산되고 있다. 특히, 휴대폰과 전기자동차(EVs)를 포함한 여러 분야에서 발생하고 있는 사용 후 리튬이온배터리에 대한 재활용 기술들의 상용화는 많은 잠재력을 가지고 있다. 본 고찰은 폐리튬이온배터리에 대하여 새롭게 개발된 리튬 회수 공정과 더불어 광물과 간수를 이용하기 위한 상용공정 및 최신 기술들을 소개한다. 아울러 미래의 리튬 공급이 기술적인 관점에서 논의된다. 저품위 광석으로부터 리튬 회수를 위하여 개발되고 있는 최신공정들은 주로 건식+습식 제련에 기반을 둔 접근방법에 초점을 두고 있으며, 단지 몇몇 방법들만이 안정화 되었다. 리튬이온배터리의 소비(현재 생산되는 리튬의 56%)에 비교하여 리튬의 낮은 재활용율(1% 미만) 때문에 2차 자원의 처리는 굉장한 기회로서 앞을 내다보는 것일 수 있다. 또한 탄소경제, 환경과 에너지에 대한 우려를 생각해 볼 때, 습식제련공정이 이러한 이슈를 해결할 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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