디젤 오염 토양 정화를 위해 식물과 미생물의 상호관계를 활용하는 생물복원에 관한 연구를 수행하였다. 디젤을 분해하는 근권 세균인 Rhodococcus sp. 412와 디젤에 내성을 가지고 있는 식물인 옥수수(Zea mays)를 이용하여 디젤로 오염되어진 토양의 디젤 제거능과 미생물 군집변화를 조사하였다. 실험 개시 30일 후, 디젤 오염 토양에서 Rhodococcus sp. 412를 접종한 토양의 옥수수의 성장이 412균주를 접종하지 않은 토양에서의 옥수수 성장보다 약간 우수하였다. 또한 식물을 식재하거나 412균주를 접종한 토양에서 존재하는 토양에서 디젤의 잔류농도도 낮게 나타났다. 이러한 결과를 디젤 오염 토양 정화를 위해 옥수수와 Rhodococcus sp. 412를 동시에 활용하는 것이 유리함을 의미한다. 토양세균 군집 변화를 16S rDNA-PCR과 DGGE(denaturing gradient gel electrophoresis) fingerprinting 방법을 이용하여 분석하였다. 비오염 토양 시료와 디젤 오염토양 시료의 DGGE fingerprint의 유사도는 $20.8{\sim}39.3%$이었다. 또한, 비오염 토양 시료 사이의 DGGE fingerprint의 유사도는 $21.9{\sim}53.6%$, 그리고 디젤 오염 토양 시료 사이의 유사도는 $31.6{\sim}50.0%$이었다. 이러한 결과는 디젤 오염으로 인해 토양 세균 군집구조가 영향을 받았음을 시사한다.
재생 가능한 자원인 동식물성 기름으로부터 만들어지는 수송용 연료 바이오디젤은 낮은 대기오염물질 배출과 $CO_2$ Neutral 특성으로 환경친화적인 연료로 인정올 받으며 전세계적으로 그 생산량이 급격히 증가하고 있다 한국에서는 년간 20만톤의 폐식용유가 배출되며 이중 약 10만톤이 회수 가능한 것으로 추산된다. 폐식용유의 무단 폐기로 인한 수질오염과 폐기물의 자원 재활용 및 에너지 생산 관점에서 폐식용유를 바이오디젤 원료로 사용하는 연구가 많이 진행되었다. 높은 함량의 유리지방산을 함유한 폐식용유를 효율적으로 전이에스테르화(methanolysis) 하기 위해서는 먼저 산 촉매를 이용한 유리지방산의 전환 제거가 필요하다 본 연구에서는 다양한 종류의 강산성 이온교환 수지를 폐식용유의 전처리(pre-esterification)용 고체 산 촉매로 회분식 반응기에서 테스트하였으며 그 결과 Amberlyst-15가 유리지방산의 에스테르화 반응에 가장 적합한 것으로 나타났다. 회분식 반응기에서 도출된 최적 전처리 반응조건을 적용한 200시간 이상의 연속 전처리 운전결과 폐식용유에 함유된 $5\%$의 유리지방산이 $90\%$이상 전환제거 되었다 전처리 반응 후의 폐식용유를 균질계 염기촉매(KOH) 존재하에 메탄올과 전이에스테르화 반응을 시킨 결과 바이오디젤로 불리는 지방산메틸에스테르(Fatty Acid Methyl Ester, FAME)의 생산 수율은 $85\%$로 얻어졌으며 국내 바이오디젤 표준 규격에 따른 연료특성 분석 결과 FAME의 농도 규격을 제외한 모든 항목이 국내 규격을 만족하였다 폐식용유 바이오디젤의 FAME 농도가 $94.3\%$로 국내 규격$96.5\%$에 미달하는 문제는 식물성 원료유로 제조한 고순도 바이오디젤과 혼합 사용하거나 감압 증류 공정을 통해 고농도의 폐식용유 바이오디젤을 제조하여 해결 가능하다. 대전시 신성동 소재의 음식점에서 수거한 폐식용유를 원료로 하여 생산한 바이오디젤의 차량 배출가스 실증 테스트 결과 경유 차량의 주 오염물질인 PM과 Soot 및 기타 오염물질의 배출량은 감소하였으나 NOx의 배출량은 약간 증가하는 것으로 나타났다
약 10,000 ing TPH/kg으로 오염시킨 디젤오염토양을 계면활성제로 세정한 결과 단일 계면활성제를 사용한 경우에는 POE12가 63%로 가장 세정효율이 우수하였다 단일 계면활성제를 혼합하여 세정한 결과 POE12와 SDS를 1%로 혼합하였을 때 10%의 세정증가효과가 있었으나, 다른 혼합액에서는 POE12를 단일로 사용한 경우와 유사하거나 오히려 감소하였다. 토양세정과 응집제를 사용하여 디젤오염토양을 정화할 경우 비이온 계면활성제인 POE12와 음이온 계면활성제인 SDS를 혼합하여 세정한 후 고분자 응집제인 A601p를 사용하여 세정액을 응집처리하는 것이 가장 효과적이었다.
최근 서울의 일부 지역에서는 오존 주의보에 의한 대기 오염의 수치가 발표되고 있어 이의 심각성이 대두되고 있다. 대기오염의 주범은 자동차이며, 자동차에서 주로 많이 배출되는 질소산화물(NOx)과 탄화수소(HC) 및 디젤자동차에서의 입자상 물질(PM: Particulate Matter)등이 대기환경에 미치는 영향이 크므로 이러한 물질의 저감에 대한 요구가 점차 강화되어가고 있다. 특히, 디젤 엔진이 가솔린 엔진에 비해 대기오염의 주원인이라는 편견이 일반적으로 널리 알려져 있지만, 이는 눈에 보이는 Black smoke에 대한 거부반응이 있다는 점이다. 실제로 디젤 엔진의 유해 배출 성분 중에서 NOx는 가솔린과 비슷한 수준이나 HC와 CO성분은 상당히 적게 배출되고 있다. 또한, 디젤 엔진은 연료 경제성 및 지구 온난화의 원인인 CO$_{2}$ 배출이 적다는 장점이 있으므로 디젤 엔진에서 많이 배출되는 성분으로서 입자상 물질(PM) 및 NOx를 줄이는 방안이 요구되고 있다. 이를 저감시키는 방법은 여러가지가 있으나 분사계 측면에서 전자제어식 고압 연료 분사가 요구되고 있으며 이의 개발 필요성에 대해서 논하기로 한다.
유류오염토양을 건설재료로 재활용할 수 있는 방안으로써 Cold Mix Asphalt(CMA) 처리를 제시하였고 디젤 및 디젤화합물로 오염된 토양의 CMA 처리특성을 고찰하였다. 양이온성 또는 음이온성 또는 비이온성 계면활성제를 함유하고 있는 5가지 아스팔트 이멀젼을 이용해서 디젤 오염토양의 처리능을 고찰한 결과 첨가된 계면활성제의 차이에 의한 성능의 차이는 확연하게 드러나지 않았으나, 토양과의 친밀성 및 흡착계수를 고려하여 Lauryl Dimethyl Benzyl Ammonium Chloride (LDBAC)를 포함한 이멀젼을 오염토양 처리에 적합한 아스팔트 이멀젼으로 선정하였다. 아스팔트 이멀젼 LDBAC에 의한 세가지 디젤화합물의 처리능은 docosane, pentadecane, undecane의 순으로 높은 것으로 나타났다. 아스팔트 이멀젼 LDBAC를 이용하여 CMA처리된 토양에 대한 용출실험결과 비교적 고농도인 10,000 mg/kg 의 디젤로 오염된 토양도 CMA처리 가능함을 확인하였다. 공시체로부터 디젤의 용출은 초기 4일까지는 확산에 의한 거동을 보여 주었고 그 이후로는 용출속도가 감소하여 총 용출가능양의 $50\%$ 이상이 유출되었다고 판단되는 depletion의 거동을 보여 주었다. CMA처리된 오염토양으로부터 3가지 디젤화합물의 총용출량은 undecane > pentadecane > docosane의 순서로 높은 것으로 나타났으며, pentadecane의 경우 CMA 처리시 양생속도가 상대적으로 더딘 것으로 밝혀졌다.
본 연구에서는 디젤로 오염된 토양을 효율적으로 정화하기 위해, 알칼리제와 과산화수소를 이용하는 새로운 방식의 토양세척기법에 대하여 일련의 회분식 실험을 통하여 최적의 운전조건을 검토하고자 하였다. 알칼리제인 NaOH를 이용하여 세척수의 pH를 상승시켜, 강알칼리 상태에서 과산화수소를 주입하면 미세기포가 발생되며, 이 미세기포에 의해 토양에 흡착되어 있는 유류 오염물질이 효과적으로 탈착.부상된다. #60(0.25mm) 이하의 자연토양을 6,500 mg TPH/kg dry soil로 오염시켜 사용하였으며, 세척수의 pH, 진탕비(토양 중량 : 세척용액 부피), 과산화수소 주입량, 세척시간에 의한 영향을 살펴보았다. 세척수의 pH는 12, 진탕비는 1:5, 과산화수소 주입량은 1%, 세척시간은 1시간으로 적용한 결과 최대효율(60%)을 얻을 수 있었다.
현장비원위치(Ex-situ) 공법 적용이 불가능한 부지에서, 디젤로 오염된 오염 토양과 지하수를 동시에 복원하기 위하여 과산화수소를 이용한 현장원위치 화학적 산화법(chemical oxidation)과 공기분사법(air-sparging)을 연계한 복합 복원 공정의 정화 효율 규명을 위한 실내 실험을 실시하였다. TPH 농도가 2,401 mg/kg(A 토양)과 9,551 mg/kg(B 토양)인 두 종류의 현장 오염 토양을 대상으로 과산화수소용액을 이용한 화학적 산화법의 디젤 제거 효율 규명을 위한 배치(회분식) 실험 결과, 과산화수소 50% 용액에 의해 토양 초기 TPH 농도의 18%와 15%까지 감소하였다. 과산화수소 용액 20%를 이용한 칼럼 세정 실험 결과, 세정에 의해서 A 토양과 B 토양의 경우 각각 초기 TPH 양의 78%와 72%가 제거되었다. 칼럼 실험에서 과산화수소의 산화반응에 의해 완전 분해되어 무기가스상(주로 $CO_2$과 $H_2O$)으로 제거된 양까지 고려한다면, 과산화수소용액이 오염 토양과 접촉하면서 충분한 산화과정을 거쳐 대부분의 유류가 토양으로부터 제거되었음을 알 수 있었다. 공기분사법을 이용한 디젤 오염 지하수 정화 실험의 경우, TPH 농도가 820 mg/L인 고농도의 인공 지하수 경우에도 공기분사 72시간 이내에 폐수배출허용기준인 5 mg/L 보다 낮아져, 디젤 제거 효율이 매우 높은 것으로 나타났다. 다만, 오염 토양 내 다량의 디젤 자유상이 존재하는 경우 토양으로부터 지하수로의 지속적인 자유상 디젤의 질량 이동에 의하여, 공기분사법의 지하수 정화 효율은 매우 낮았다. 마지막으로, 과산화수소를 이용한 현장원위치 화학적 산화법과 공기분사법을 연계한 복합 공정의 디젤 정화 효율을 규명하는 박스 실험을 실시하였다. 토양 내 자유상 디젤을 먼저 제거하기 위해 과산화수소 용액을 이용한 토양세정법을 실시한 후, 토양 내 TPH가 제거 되는 정도에 따라 후차적으로 공기분사법을 적용함으로써 토양 및 지하수로부터 디젤을 효과적으로 제거할 수 있었다. 20% 과산화수소 용액의 23 L 세정과 2,160 L의 공기분사에 의해 토양의 TPH 농도는 9,551 mg/kg에서 390 mg/kg으로 낮아졌으며, 오염 지하수의 TPH 농도도 5 mg/L 이하로 낮출 수 있었다. 본 실험들에서 얻어진 결과를 바탕으로 실제 현장에서 대단위 공정을 운영하는데 필요한 복원 공정의 최적 조건들을 도출해 낼 수 있으리라 판단되며, 유류로 오염된 토양 뿐 아니라 오염 지하수까지 동시에 정화할 수 있는 복합 공정 개발을 위한 중요한 기술 자료로 이용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구는 디젤의 오염기간 및 토성이 콤포스팅 처리효율에 미치는 영향을 살펴보고자 실시하였다. 오염경과기간은 15일과 60일로 하였으며 대조실험으로 오염직후의 토양실험도 실시하였다. 연구에 사용된 토양은 실트질양토와 사토이었으며 대상오염물질은 디젤오일이었다. 초기오염농도는 건조질량기준으로 약 10,000mgTPH/kg으로 하였으며, 수분은 각 토성의 수분보유능력의 70%로 조절하였다. 유기물질 보충 및 미생물식종의 목적으로 하수슬러지를 첨가하였으며 토양대 슬러지 혼합비율은 습윤질량비로 1:0.3이었다. 휘발된 TPH양은 초기농도의 0.9-1.8%정도로써 디젤오염토양의 콤포스팅 적용시 디젤은 주로 생물학적인 요인에 의하여 제거되었다. 휘발에 의하여 손실되는 n-alkanes들은 대부분 C10~C17의 성분들이었으며, 특히 C10~C14까지의 성분들이 C15 이상의 성분들보다 휘발이 많이 되었다. 사토의 TPH에 대한 1차반응 분해속도상수 k값은 0.081-0.094/day로 실트질양토의 0.056-0.061/day보다 약 1.5배 정도 높았다. 오염경과기간의 영향을 살펴보면, 60일까지의 오염경과기간으로는 TPH 분해효율의 뚜렷한 차이를 발견할 수 없었다. 이산화탄소회수율은 0.61-0.89이었으며, TPH분해량과 이산화탄소발생량과의 상관계수는 0.90-0.96의 범위에 있었다.
혐기성 소화조 슬러지 주입에 의한 디젤오염(10,000 mg/kg soil) 토양 내 석유계 탄화수소의 혐기성 분해에 관하여 조사하였다. 오염된 토양 50 g에 총휘발성 고형물 농도 2,000 mg/L인 소화조 슬러지를 15 mL/kg soil와 30 mL/kg soil 농도로 주입하고 90일간 배양한 결과, 각각 37.2%와 58.0%의 총석유계 탄화수소(TPH)의 분해율을 나타내었다. 슬러지를 주입하지 않은 오염토양 대조군과 멸균된 토양에 멸균된 슬러지를 주입한 대조군에서는 120일간의 배양에서 초기 첨가한 디젤의 17%와 4%가 각각 제거된 것에 비하여, 전자수용체의 종류를 달리한 여러 혐기성 조건, 즉, 질산염 환원 조건, 황산염 환원 조건, 메탄생성 조건, 혼합 전자수용체 조건 모두에서 소화조 슬러지 주입에 의해 토양 내 디젤의 40% 이상이 분해됨을 확인할 수 있었다. 배양 120일 동안의 오염토양 내 TPH의 분해율은 혼합 전자수용체 조건에서 75%로 가장 높았으며, 황산염 환원 조건(67%), 질산염 환원 조건(13%), 메탄생성 조건(43%) 순으로 나타났다. 그러나 난분해성 물질로 알려진 isoprenoid의 분해율은 황산염 환원 조건이 다른 전자수용체 조건에 비해 가장 높은 분해율을 나타내었다. 본 연구 결과를 통하여, 소화조 슬러지를 이용하여 혐기성 상태에서 오염토양 내 디젤을 분해하는 기술은 석유계 탄화수소로 오염된 토양의 실질적인 복원에 유용한 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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