원자력 발전소에서 방사성 요오드를 제거하기 위해 사용되는 원료활성탄과 2%, 5%TEDA(Triethylene-Diamine) 첨착활성탄을 이용하여 원소요오드와 유기요오드인 메틸요오드에 대한 흡착특성을 분석하였다. 여러 흡착 등온식을 선정하여 실험치와 비교함으로서 선정된 흡착 등온식의 적합성 여부를 검증하였다. 흡착평형 실험결과 Dubinin-Astakhov(DA) 등온식이 여러 가지 흡착등온식 가운데 가장 적합한 것으로 나타났다. 흡착표면의 흡착에너지 분포가 불균일(Heterogeneous)하기 때문에 포텐셜 (Potential) 에너지를 근거로 하는 DA등온식이 흡착평형 관계를 보다 정확하게 나타내는 것으로 생각된다. 흡착표면의 불균일성을 확인하기 위해 흡착에너지 분포도를 원료활성탄과 첨착활성탄에 대해 상호 비교하였다 활성탄-요오드 흡착시스템에서 불균일성은 활성탄의 기공구조 분만 아니라 흡착질과 활성탄과의 상호관계에 의해서도 영향을 받게된다 따라서 흡착표면의 불균일성은 활성탄을 첨착함에 따라서 증가하게 되고 원소요오드보다 유기요오드의 경우 불균일성이 더 커지는 것으로 보여진다.
현재까지 본인 등이 여러 흡착제를 가지고 측정한 질소 및 아르곤의 물리흡착 등온곡선을 가지고 각종 표준흡착 등온곡선에 맞추어서 V-t도시를 하고, 이 도시 결과로부터 이들 표준흡착 등온곡선들의 타당성을 음미하여 보았다. 이 중에서 FHH식이 광범위한 종류의 흡착제에 대하여 표준 등온식으로 적합함을 확인할 수 있었다.
표면상에서의 흡착현상 중, 특정한 압력에서 흡착량이 불연속적으로 급격하게 증가하는 2상 공존현상을 이론적으로 설명하기 위하여 2차원 클러스트 응집모형을 도입하였다. 이 2차원 클러스트 응집모형에 기초적인 통계열역학과 미정계수법을 적용하여 흡착등온식을 유도하였으며, 유도된 흡착등온식은 표면흡착에서의 2상 공존현상이 흡착입자들 간의 강한 인력에 의한 것임을 정성적으로 잘 보여주었다.
활성탄에 의한 acid fuchsin (AF) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학적 특성치를 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성(pH 8)에서 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착 데이터는 Freundlich, Langmuir, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 맞춰 보았다. Freundlich 식이 가장 높은 일치도를 나타냈으며, 흡착메카니즘이 다분자층 흡착임을 알았다. 흡착용량은 온도증가와 함께 증가하였다. Freundlich의 분리계수는 이 흡착공정이 적합한 처리공정임을 나타냈다. Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 AF의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞았다. 입자내 확산 모델에 의해 흡착점에서의 표면 확산이 율속단계로 평가되었다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 각각 21.19 kJ/mol, 23.05 kJ/mol 이었다. Gibbs 자유 에너지 변화는 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 진다는 것을 알려주었다. 양의 엔트로피는 이공정이 비가역적이라는 것을 나타냈다. 등량 흡착열은 본질덕으로 물리흡착임을 나타냈다.
분말활성탄에 의한 페놀흡착의 속도론, 등온흡착, 열역학적 특성을 규명하기 위해 회분식 실험을 수행하였다. 흡착실험에서 얻어진 데이터에 2차 반응속도 모델을 적용한 결과, 상관계수($R^2$)의 값이 0.999 이상으로 실험값과 이론적 예측값이 잘 일치하였다. 흡착반응의 속도상수($k_2$)는 흡착제 투입량에 따라 0.55~19.81 mg $mg^{-1}min^{-1}$의 범위를 가지는 것으로 나타났다. 페놀의 등온흡착 특성은 Langmuir 등온 흡착 모델을 따르는 것으로 나타나 페놀이 활성탄 표면에 단층으로 균일하게 흡착되는 것을 알 수 있었다. 283.15~323.15 K의 온도범위에서 열역학적 특성을 평가한 결과, 흡착반응의 활성화에너지는 17.44 kJ $mol^{-1}$, 표준자유에너지변화는 -2.89~-2.14 kJ $mol^{-1}$, 엔탈피 변화는 -8.26 kJ $mol^{-1}$, 엔트로피 변화는 -18.94 J $mol^{-1}K^{-1}$인 것으로 나타났다. 본 연구의 결과는 활성탄에 의한 페놀흡착은 Langmuir 방식의 물리적 흡착이고 자발적이며 발열반응임을 보여준다.
휘발성 유기물질(VOC)은 많은 경로를 통해 발생되는데, 독성이 있을뿐 아니라 발암물질을 포함하고 있으므로, 이들 물질 제거는 매우 중요하다. 본 연구에서는 휘발성 유기물질 처리를 위해 활성탄을 사용할 경우 처리와 설계를 위해 흡착능력의 연구가 반드시 필요하다. 그러므로, 본 연구에서는 사용할 화합물에 대한 가스 상태의 등온흡착선을 물리적 특성과 액화상태의 등온흡착선으로 부터 예측하였다. 이를 위해 이용된 방법이 quantitative structure-activity relationships(QSAR) 방법이다. 가스 상태의 등온흡착선을 분자연결제수($^2{\chi}$)와 헨리의 계수, 또는 용해도와 가스 상태의 평형농도에 의해서 예측 할 수 있었다. 연구결과, Freundlich 모델을 근거로한 가스 상태의 등온흡착선은 ${\log}\;a_g=0.238\;^2{\chi}+0.573\;{\log}\;H_a+4.330(r^2=0.94)$ 이었다. 결과적으로, 저흡착능력 범위에서 Freundlich 이론을 근거로한 이 방법은 시간소비적 실험을 통하지 않고도 가스 상태의 등온흡착선을 예측할 수 있다는 것을 제시하고 있다.
본 연구에서는 국내 해안지역에 존재하는 카드뮴을 산업 폐기물인 제강슬래그를 이용하여 제거하고자, 제강슬래그의 카드뮴 제거 성능을 평가하였다. 이를 위해 회분식 실험으로 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였다. 등온 흡착 실험을 통해 제강슬래그의 카드뮴 제거는 Langmuir 모델이 Freundlich에 비해 잘 맞음을 확인하였고 최대 흡착량(${\beta}$)을 계산할 수 있었다. 동적흡착 실험결과의 경우, 유사이차 모델을 이용해 해석하였고 카드뮴의 초기농도가 높을수록 평형 흡착량 ($q_e$)은 증가하였고 반응상수 ($k_2$)와 초기반응속도 (h)는 줄어들었다. 모사해수 조건에서 $q_e$는 증류수 조건과 큰 차이가 없었지만 $k_2$와 h는 증류수에 비해 줄어들었다. 또한, 유사이차 모델을 통해 예측된 $q_e$이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량 ($C_s$)과 유사해 동적흡착 실험결과로 등온흡착 실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였으며 유사이차 모델을 이용해 목표 제거율에 도달하는 반응시간을 계산할 수 있었다.
본 연구는 중금속으로 오염된 폐수처리에 있어 친환경적 유기흡착제로서 휴믹물질의 활용성을 평가하기 위한 기초 연구로서 이탄(peat moss)으로부터 Humin을 분리 한 후, 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착특성을 조사하였다. 이탄으로부터 추출한 peat-Humin의 함량은 94%이상을 나타냈으며, 분자의 작용기 특성은 일반 토양 휴믹물질(soil humic substance)과 유사하였다. peat-Humin과 중금속 이온(Cd(II),Cu(II))과의 흡착 반응은 5분내에 빠른 흡착형을 보였으며, pH 5-6에서 가장 높은 중금속 제거율을 보였다. pH 3의 산성조건에서도 50%정도의 제거율을 보였다. pH 5에서의 등온흡착 실험결과를 Freundlich 등온식에 적용하여 해석한 결과, 각의 중금속에 대한 peat-Humin의 흡착상수(Kf)는 Cd(II)이 8.07 그리고 Cu(II)가 4.56으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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