허베이 스피리트호 유류유출 사고 후 지역주민들의 수산물 섭취로 인한 건강 위해도를 평가하기 위하여, 가스크로마토그래피-질량분석기(GC-MSD)를 이용하여 유류유출 지역 주민들이 직접 채취 및 구입한 수산물 중 다환방향족탄화수소류(PAHs) 16종을 분석하였다. 시료는 KOH로 가수분해하여 Methylene chloride로 추출하였다. 추출액 중의 16개의 PAHs는 실리카/플로리실 정제컬럼을 이용하여 Methylene chloride : n-헥산(1:9) 혼합용액으로 용출하였고 GC-MSD의 SIM을 이용하여 분석하였다. 16 개의 PAHs의 평균 회수율은 79~85%이었으며, 126개의 시료에서 $0.17\sim6.04\;{\mu}g/kg$ 수준으로 검출되었고, Benzo(a)pyrene의 독성등가계수(TEF)를 적용한 Benzo(a)pyrene 독성등가량($TEQ_{BaP}$)은 $0\sim0.91\;{\mu}gTEQ$/kg 수준이었다. 또한 유류유출 지역 주민들의 벤조피렌의 일일 평균 노출량은 $5.5{\times}10^{-8}\;mg/kg$ bw/day 이었고, PAHs 일일 평균 만성노출량은 $1.3{\times}10^{-5}\;mgTEQ$/kg bw/day이었다. 그리고 안전마진(MOE)과 초과발암위해도는 각각 $1.8{\times}10^6$, $9.8{\times}10^{-8}$으로 사람에게 위해영향발생 우려가 낮은 수준이었다.
PAHs는 해양환경 중에 넓게 분포되어 있으며 인간활동에 의한 화석연료 이용으로 PAHs의 오염이 광범위하게 일어나고 있다. PAHs는 잠재적으로 해양 수서환경 생물에 발암성과 돌연변이를 일으키고 있다. 본 연구는 여수화학공단, 광양제철소와 콘테이너부두가 자리잡고 있는 광양만의 표층퇴적물에서의 PAHs를 Soxhlet Extractor를 이용하여 추출하여 GC-MS로 PAHs 13종을 검출하였고 TOC(Total Oragnic Carbon)와 입도분석을 행하였다. 분석된 퇴적물에서 PAHs 화합물 모두가 검출되었으며 Total PAHs 범위는 $171.40{\sim}1013.54{\mu}g/kg$ dry wt.로 검출되었다. PAHs 화합물중 Naphthalene이 $14.08{\sim}691.39{\mu}g/kg$ dry wt.로 거의 모든 시료에서 가장 높게, Anthracene이 $0.49{\sim}22.66{\mu}g/kg$ dry wt.로 가장 낮게 나타났다. Total PAHs와 PAHs 화합물의 상관관계는 Naphthalene, Phenanthrene과 같은 저분자량 물질에서 높은 상관관계를 나타내었다. P/A(Phenanthrene/Anthracene)비 와 F/P(Fluoranthene/Pyrene)비의 결과에 의하면 연소기원과 유류오염 기원의 복합적인 영향을 받는 것으로 보여진다. Total PAHs와 TOC와의 상관계수는 높지는 않지만 양의 상관관계를 나타내었으며, 입도와의 상관관계는 높지는 않지만 퇴적물 입자의 크기가 세립 할수록 PAHs와 상관관계가 있음이 나타났다. 광양만 표층퇴적물에서 PAHs의 검출농도는 생물학적 영향에 대한 기준(biological effect guidelines)에 비해 낮은 값을 보여주고 있다.
다환방향족탄화수소류 (PAHs, Polycyclic aromatic hydrocarbons)는 열분해 또는 불완전연소 과정에서 발생하는 방향족 고리를 포함하고 있는 유기화합물질로서 생물 및 인간에 해를 입힐 수 있는 독성물질들로 알려져 있다. 이에 본 연구는 경기도 20곳 및 강원도 15곳에서 농업용수를 채취하여, 시료 중 PAHs 농도와 분포 특성을 규명하였다. 쉽고 간단하고 효과적인 케처스 추출법 및 d-SPE 정제법을 이용해 분석 시료를 준비한 후에 GC-MS/MS를 이용해 14종의 PAHs 분석하였다. 경기도 강원도 지역에서 채취한 모든 시료에서 Phenanthrene이 검출되었으며 경기도 지역의 phenanthrene 농도는 $0.82{\sim}2.56{\mu}g\;L^{-1}$였고 강원도 지역의 phenanthrene 농도는 $0.83{\sim}1.62{\mu}g\;L^{-1}$였다. 경기도 한 곳에서만 fluoranthene ($0.26{\mu}g\;L^{-1}$)이 검출되었다. 분석법의 효율과 신뢰성을 확신하기 위한 회수율 시험에서 60~110%의 회수율을 얻었다. 상대표준편차는 PAHs 14종 모두 20% 이하였다.
화석연료의 연소나 유류 오염 등으로 인해 발생하는 PAHs는 우리 주변 어디에서나 존재하는 위험한 오염물질 중 하나로, 생태계에 영향을 끼치며 작물 생육에도 영향을 준다. PAHs는 작물에서도 흡수가 가능하기 때문에, 작물생육에 대한 저해 효과를 알아보기 위해 콩과 벼에 대한 영향을 유묘기부터 검정하였다. PAHs가 처리된 토양에서 자란 벼와 콩의 초장과 건물중은 다소 감소하였고, 벼보다 콩에서 생장 저해가 강하게 발생되었다. 토양에 100 ppm 농도에서 처리된 경우 콩의 초장은 58.9 cm로 처리되지 않은 콩의 87.2% 값을 보였다. 벼의 경우, 처리 후 80일 100 ppm에서 자란 벼가 처리되지 않은 벼의 96.0% 값을 보여, 초장에 있어서 저해 효과가 낮게 나타났다. 광합성과 관련된 엽록소 함량과 엽록소 형광은 PAHs 처리 후 20일부터 70일까지 저해가 약간 되었지만, 출수기 이후는 저해 정도가 약하게 나타났다. 어린 유묘의 한천 배지 실험은 100 ppm phenanthrene 농도일 때, 성숙한 작물의 폿트 실험과 비교시 유묘 길이와 생체중의 저해가 높게 나타났다. 벼에서는 유묘 길이와 생체중이 각 각 54.2%, 33.3% 감소하였고, 콩에서는 각 각 27.9%, 13.2% 감소되었다. 이러한 결과를 통하여 PAHs은 성숙기보다 영양 생장 초기에 저해가 높게 발생하며, 영양생장기의 피해는 콩보다 벼에서 저해가 높게 발생하였다.
국가환경시료은행(NESB)에서는 환경오염물질의 생태계 영향을 모니터링하기 위한 시료로서 8종의 생물시료를 정기적으로 채취하여 초저온(<$-130^{\circ}C$) 저장을 해 오고 있다. 이 중 2 종의 활엽수(느티나무 및 신갈나무 잎)가 중금속 및 잔류성유기오염물질(POPs)과 같은 대기오염물질 모니터링을 위한 환경시료로서 활용되기 위해 채취되고 있다. 한 지역을 대표하기 위해 군락 내 여러 개체에서 시료를 채취하는 과정에서 개체별 차이 및 오염분포 특성에 따른 이질성이 구성 시료의 대표성에 영향을 미치게 되고 따라서 분석을 통한 측정값을 활용한 연구의 신뢰도에 문제를 초래할 수 있다. 따라서 이러한 시료종은 엄격한 표준운영절차(SOP)에 따라 채취됨으로써 대표성을 확보할 수 있고 이를 근거로 오염물질의 지역간, 연도별 비교가 가능하게 된다. 본 연구에서는 표준운영절차(SOP)에 따라 5 지역의 고정구에서 채취된 신갈나무, 느티나무 잎 시료를 대상으로 지역 간 오염물질의 농도차이를 비교하기 위해 주요원소 및 중금속, 그리고 다환방향족탄화수소(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)에 대한 분석을 실시하였다. 그 결과인 측정값을 활용하기에 앞서 이에 대한 신뢰도 수준을 평가하기 위한 방편으로 시료채취단계에서 중복 시료를, 시료분석단계에서 중복분석을 수행하여 분산분석(ANOVA)을 수행하였다. 이로써 시료채취 및 분석의 단계별 불확도를 분리하여 산출한 후 측정불확도로 통합한 결과 측정값의 지역 간 연도별 농도비교에 통계적 신뢰도 수준으로 활용할 수 있었다. 아울러 잎표면 대기침적물질 중 강우에 영향을 받는 중금속 및 PAHs 종류를 파악하기 위해 누적강우량과 오염물질의 축적도간 관계를 분석하였다.
발암성 및 잔류성을 갖는 다환방향족탄화수소(Polycyclic aromatic hydrocarbons, 이하 PAHs)의 법적인 규제가 공산품 함유에로 확장된 현황에서, 본 연구에서는 속슬렛 추출에 의한 전처리 및 GC-MS 분석에 의한 공산품에 함유된 18종 PAHs의 정량 분석법을 확립하고 공산품 4종에서의 18종 PAHs 함유 여부를 분석하였다. GC-MS SIM 크로마토그램의 머무름 시간 및 피크 면적의 정밀도는 각 0.00%~0.05% 및 1.16%~3.69%의 RSD로 측정되었고 각 PAH의 농도 범위 0.3125 mg/L~5.00 mg/L에서 얻은 검정곡선은 상관계수 $R^2$값이 18종 모두 0.999 이상으로 산출되었다. 본 검정곡선을 이용한 18 종 PAHs의 GC-MS 기기분석의 정량 한계는 0.327 mg/L (Benzo[ghi]perylene)~0.464 mg/L (Acenaphthylene)로 산출되었다. 스파이킹에 의한 18종 PAHs의 속슬렛 추출에 의한 회수율은 DCM, 헥세인, 혹은 톨루엔 사용 시 모두 95%~105%로 측정되었고, 이상의 조건에서 국내에서 유통되는 공산품 4종에서 18종 PAHs를 분석한 결과, 3개 시료에서는 Phenanthrene이 정량한계 근방의 소량으로 검출되었고, 망치(손잡이 부분) 시료에서는 Phenanthrene을 비롯한 15종 PAHs가 최대 83.4 mg/kg~최소 8.5 mg/kg 범위로 검출되었다.
이 연구에서는 2005년 5월부터 2006년 6월까지 5차례에 걸쳐 서울시 신촌동에 위치한 도로변에서 입자상 PAHs의 농도 분포 특성을 살펴보았다. 도로변에서 입자상 PAHs 농도 분포는 측정시기별로 다른 양상을 보였지만, 2005년 11월을 제외하고는 벤젠고리가 $5{\sim}6$개로 구성된 고분자량 성분들의 농도가 높았다. 입자상 PAHs의 도로변 고유한 특성을 살펴보기 위해 기존 대기와 터널에서 측정한 입자상 PAHs 농도들과 비교하였다. 터널 결과에 비해 상대적으로 도로변에서는 BbF, Ind, BghiP 등의 고분자량 성분들의 비율이 높았는데, 이것은 동력계 시험을 바탕으로 알려진 자동차의 PAHs 배출 특성과 유사하였다. 대기에서는 도로변에 비해 Phen, Pyr, Flt이 높았지만, 도로변에서는 이들 성분들이 고분자량 성분들과 비슷한 비율로 분포하였다. 서울과 고산 대기 중 입자상 PAHs에는 석탄 연소를 포함한 여러 배출원에서 배출된 PAH 성분들이 혼합되어 있는 반면, 도로변에서 측정한 이 연구결과는 자동차 배출에 의한 영향이 지배적이었기 때문인 것으로 여겨졌다. 도로변에서 입자상 PAHs의 주요 배출원을 추정하기 위하여 특정 성분들의 농도비를 분석한 바에 의하면, 일반적으로 도로변에서는 자동차 배출에 의한 영향이 지배적이었고, 자동차 중에서도 경유 자동차 배출의 영향이 컸던 것으로 판단되었다. 2005년 9월과 11월에는 석탄과 바이오매스 연소의 영향이 보였는데, 이는 도로변이 대기와 혼재되어 나타난 결과로 추정된다.
본 연구에서는 초임계수 중에서 o-chlorophenol(o-CP)의 분해 및 중간 생성물 형성에 미치는 NaOH의 효과를 검토하였다. NaOH를 첨가하지 않은 경우 o-CP의 분해율은 20% 이하로 낮았으나 NaOH를 o-CP의 몰 농도에 대하여 200% 이상 첨가한 경우 체류 시간 1초 이내에 100% 가까운 분해율을 얻을 수 있었다. 분해 과정에서 생성되는 PAHs 및 페놀 화합물의 양도 크게 감소하는 경향을 나타내어 NaOH 첨가가 부산물 생성 억제에도 효과가 있는 것으로 나타났다. NaOH를 첨가하지 않은 경우와 첨가한 경우 공통적으로 페놀, 크레졸, 염화 페놀류, PAHs 및 1-indanone, dibenzofuran, dibenzo-dioxin, p,p'-dihydroxybiphenyl 등과 같이 2개 이상의 벤젠 고리가 산소로 연결된 화합물이 검출되었다. 반면에 NaOH를 첨가한 경우에는 2-ethylphenol, o-hydroxyacetophenone, hydroquinone, 4-allylphenol, 3-phenoxyphenol 및 4,4'-oxybisphenol이 생성되어 NaOH 첨가로 인한 o-CP의 분해는 훨씬 더 복잡한 과정을 통해서 이루어지는 것으로 판단되었다. 또한 페놀의 소각 과정에서 생성되는 것으로 보고된 화합물인 dibenzofuran, dibenzo-p-dioxin 등도 본 연구에서도 생성된 것으로부터 소각과 초임계수에 의한 열분해 사이에는 상관성이 있는 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 국내 4개 도시(6개 지점)로부터 도로 노면 퇴적입자 내 PAHs의 농도 및 분포특성을 비교, 분석하고 오염 수준에 대한 초과 발암 위해도를 산정하여 인체 위해성 평가를 수행하였다. 지역별 오염농도를 바탕으로 흡입, 섭취, 피부 노출에 대한 노출경로를 설정하여 결정론적 위해성평가를 수행한 결과, 울산 지역의 경우 위해도 발암 기준 1×10-6을 상회하는 결과가 나타났다. 또한 발암위해도가 있다고 판단되는 해당 지역에 대한 확률론적 위해성평가 결과, 확률적 평균값이 단일값을 활용한 결정론적 위해도 산정에서 도출되었던 발암위해도와 중앙값에 근접한 수준을 나타내었다. 민감도 분석 결과, 노출시간에 따른 기여도가 가장 크게 나타났다. 향후 기준치를 초과하는 발암 위해도를 나타내는 지역에 대한 위해도 관리는 물론 상세한 모니터링을 통한 추가 위해성 평가가 이루어져야 할 것으로 판단되며, 지역적 특성을 반영한 노출계수의 산정을 통해 인체 위해도 평가 결과 신뢰도를 높여야 할 것으로 사료된다.
In this study, various techniques for measurement and analysis of PAHs in the ambient air were verified in order to select a more reliable method. Sampling and analysis of PAHs were done by the EPA TO-13a method. QA/QC of the measurement was conducted to minimize errors in sampling and analyzing processes. The linearity of calibration curve of the PAH standards was good ($R^2{\geq}0.99$). Audit accuracy was evaluated using 5 internal standards of PAHs ($Naphthalene-d_8,\;Acenaphthene-d_{10},\;Phenanthrene-d_{10},\;Chrysene-d_{12},\;Perylene-d_{12}$). Relative standard deviations of the internal standard of the PAHs were ranged from 6.22% for $acenaphthene-d_{10}$ to 8.11% for $chrysene-d_{12}$. To evaluate the surrogate recoveries, two field surrogate standards of PAHs ($fluoranthene-d_{10},\;benzo(a)pyrene-d_{12}$) and two extract surrogate standards of the PAHs ($fluorene-d_{10},\;pyrene-d_{12}$) were spiked into all samples before field sampling and sample extraction, respectively. Recoveries of field the surrogate standards ranged from $80.4{\pm}12.2%$ for $fluoranthene-d_{10}$ to $66.2{\pm}12.8%$ for $benzo(a)pyrene-d_{12}$. Extraction recoveries of the surrogate standards ranged from $70.4{\pm}10.2%$ for $fluorene-d_{10}$ to $77.6{\pm}10.8%$ for $pyrene-d_{10}$. The detection limit of benzo(a)pyrene among 16 PAHs standards for quantitation was 20 pg.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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