Ge 기판을 이용한 GaInP/GaAs/Ge 삼중접합 태양전지는 43.5%의 높은 광전효율을 기록하고 있으며, 이를 지상용 태양광 발전시스템에 이용하려는 연구가 진행 중이다[1]. 그러나, 이러한 다중접합 태양전지는 셀 제작 비용에 있어 Ge기판의 가격이 차지하는 비중이 높고 대면적 기판을 이용하기 힘든 단점이 있다. 한편, 무게, 기계적 강도와 열전도도 측면에서 Si 기판은 Ge 기판에 비해 장점이 있다. 아울러, 상대적으로 낮은 가격의 대면적 기판을 사용할 수 있기 때문에 Si 기판으로 Ge 기판을 대체할 경우 다중접합 태양전지의 높은 제작 비용을 낮추는 효과도 기대할 수 있다. Si 기판의 장점을 취하며 고효율 태양전지를 제작하기 위해, 이번 실험에서 우리는 Ge 에피층이 성장된 Si 기판 위에 GaAs 태양전지를 제작하였다. GaAs, GaInP와 비슷한 격자상수를 갖고 있는 Ge과 달리, Si은 이들 물질(GaAs, GaInP)과 4%의 격자상수 차이를 갖고 있으며 이로 인해 성장과정에서 관통전위가 발생하게 된다. 이러한 관통전위는 소자의 개방전압을 감소시키는 원인으로 작용한다. 실제로 Si 기판 위에 제작된 GaAs/Ge 이중접합 태양전지에서 관통전위 밀도에 따른 개방전압 감소를 확인할 수 있었다. 관통전위로 인한 영향 이외에, Si 기판위에 제작된 태양전지에서는Ge 기판 위에 제작된 태양전지에 비하여 낮은 fill factor가 관찰되었다. 이것은 Si 기판 위에 제작된 GaAs/Ge 이중접합 태양전지가 높은 직렬저항을 가지고 있기 때문이다. 따라서 이번 실험에서는 Si 기판 위에 제작한 GeAs/Ge 이중접합 태양전지의 직렬저항의 원인을 전산모사와 실험을 통하여 규명하였다. TCAD (APSYS-2010)를 이용한 전산모사 결과, Si 기판의 낮은 불순물 농도 ($1{\times}10^{15}/cm^3$)에 따른 직렬저항의 원인으로 파악되었으며, 전류-전압 특성을 측정하여 실험적으로 이를 확인하였다. 이러한 직렬저항 성분을 줄이기 위하여 Si 기판의 p형 불순물 농도가 전류 전압 특성 곡선에 미치는 영향을 전산모사를 통하여 알아보았으며, Si 기판의 불순물 농도가 $1{\times}10^{17}/cm^3$ 이상으로 증가할 경우, 직렬저항 성분이 크게 감소 하는 것을 전산모사 결과로 예상할 수 있었다.
현재까지 가장 높은 광전류 변환 효율을 나타내는 III-V 화합물 반도체의 다중접합 태양전지 대신 이보다 단순한 에피구조를 가진 단일셀 이종접합구조의 태양전지를 제안하였다. 이를 한국나노 기술원에서 MOCVD(Metalorganic Vapour Phase Epitaxy) 장비를 이용하여 에피구조를 성장하고 태양 전지를 제작해 그 특성을 조사하였다. 태양 전지는 서로 다른 orientation의 두 GaAs 기판에 각각 동일한 에피 구조로 성장되었다. GaAs 기판은 Si 도핑된 n-type 기판으로 (100) 표면이 <111>A 방향으로 2도 off 된 웨이퍼와 10도 off 된 웨이퍼가 사용되었다. 연구에서 시뮬레이션에 사용된 태양전지의 에피 구조는 맨 위 p-GaAs (p-contact 층), p-InAlP, p-InGaP의 광흡수층과 N-InAlGaP 층과 아래의 n-InAlP와 n-GaAs의 n-contact층으로 이루어져있다.태양전지는 $5mm{\times}5mm$의 면적을 가지고 있다. 그림 1은 전류-전압의 측정된 결과를 나타낸 그래프이다. 태양전지는 1 sun 조건하에서 probe를 이용해 측정되었다. 2도 off GaAs 기판 위에 성장시킨 태양전지에서는 3.7mA의 단락전류값이, 10도$^{\circ}$ off 인 샘플에서는 4.7mA의 단락전류값이 측정되었다. 반면에 전류-전압곡선으로부터 얻은 10도 off 인 태양전지의 직렬 저항값은 2도 off 인 태양전지의 약4배 정도로 나타났다. 이는 기판의 결정방향에 따라 태양전지의 내부 전하 transport에 차이가 있음을 나타낸다. TLM (Transmission Line Model) 방법에 의한 p-contact의 ohmic저항 측정에서도 이와 일치하는 결과를 얻었다.
최근 화합물반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지가 차세대 태양전지로서 주목을 받기 시작하였다. GaAs를 주축으로 하는 고신뢰성 고효율 태양전지는 높은 가격으로 인해 응용이 제한되어왔으나, 고집광 기술을 접목하여 태양전지 재료 사용을 수 백배 이상 줄이면서도 동시에 효율을 극도로 향상시킴으로써 차세대 태양전지로 활발히 개발되고 있다. GaAs 기판을 이용한 다중접합의 태양전지는 n-type GaAs 기판 위에 버퍼 층, GaInP back surface field 층, GaAs p-n 접합, AlInP 창층, GaAs p-n 접합의 터널접합층, 상부전지로서 GaInP p-n 접합, AlInP 창층 순서로 epi-taxial structure를 형성하고 전극과 무반사막을 구성한다. 이러한 태양전지의 효율을 결정하는 요인 중, 상부 전극은 전기적 및 광학적 손실을 일으키는 원인으로써 최소화되어야 한다. 그런데 이러한 이중접합 화합물 태양전지에 집광한 태양광을 조사할 경우, 태양광을 집광한 만큼 전류가 증가하게 되며 증가한 전류가 전극에 흐르면서 전기적 효율 손실을 유발하게 된다. 따라서, 집광형 화합물 반도체 태양전지의 전극에 의한 손실에 대한 연구가 선행되어 저항에서 손실되는 전력을 최소화하여야만 전기적 손실이 낮은 고집광 태양전지 개발이 가능하다. 본 논문에서는 먼저 전극 두께가 0.5${\mu}m$인 GaInP/GaAs 이중접합 태양전지 (효율 25.5% : AM1.5G)의 집광시 효율 변화에 대해서 연구하였다. 이후 이러한 효율 변화가 전극 구조의 최적화에 의해서 개선 될 수 있는지를 삼차원 모의실험을 통해서 확인하였다. 모의실험에는 Crosslight 사의 APSYS를 사용하였고, material parameter를 보정하여 실제 실험 결과에 근사 시킨 후 전극 구조에 대한 최적화를 하였다.
다중접합 태양전지는 흡수대역이 다른 juntion으로 구성되어, 각각의 태양전지 간의 전류정합(current matching)이 효율 향상에 중요하다. 본 실험에서는 Top cell에 i-a-Si:H(Thinckness:100nm), Middle cell에는 i-a-SiGe:H(Thickness:800nm)을 적용하였고, bottom cell에는 i-${\mu}c$-Si:H(Thickness:1800nm), 수광부의 p-layer에 에 SiOx을 이용하여 triple juntion amorphous silicon solar cell(삼중접합태양전지)을 구현하였다. 이를 최적화 시키기 위해 ASA simulation을 이용하여 각 Cell의 intrinsic layer의 밴드갭을 가변하였다. 가변 결과 i-a-Si:H : 1.85 eV, i-a-SiGe:H: 1.6 eV, i-${\mu}c$-Si:H: 1.4 eV에서 태양전지 효율 14.5 %을 기록 하였다. 본 연구를 통해 Triple juntion cell에서의 intrinsic layer의 밴드갭 최적화를 구현해 볼 수 있었다.
화합물반도체 태양전지의 경우 선진국에서는 꾸준히 개발을 해온 반면 국내에서는 고가라는 이유로 그 동안 거의 연구가 지원되지도 연구가 진행되지도 않았다. 최근 2~3년 전부터 화합물 반도체 태양전지의 효율이 집광시 40%가 넘어가는 등 최고의 성능이 해외에서 꾸준히 발표되자 국내에서도 화합물반도체 연구자 중심으로 화합물반도체 태양전지의 관심과 초기 연구를 진행하게 되었고 이에 정부에서도 관심과 지원을 시작하는 단계에 이르렀다. 본 발표에서는 지금까지 개발되어 온 다중접합 화합물반도체 태양전지의 기술 현황, 산업화 동향, 나아가 보다 저가화를 위한 다양한 종류의 차세대 화합물반도체 태양전지 기술 등을 소개하고자 한다.
박막 실리콘 태양 전지는 저가격화 및 대량생산, 대면적화에 유리하다는 장점을 가지고 있다. 단점으로 지적되는 낮은 효율을 극복하기 위해 광흡수층의 밴드갭이 서로 다른 두 개 이상의 박막을 적층하여, 넓은 파장 대역의 빛을 효과적으로 흡수함으로써 광변환 효율을 올리기 위한 많은 연구가 이루어지고 있다. 서로 다른 밴드갭의 광흡수층을 가진 p-i-n 구조를 다중 적층하여 고효율의 태양 전지를 제작하기 위해서는 n-도핑층과, p-도핑층 간에 전자와 정공이 빠르게 재결합할 수 있는 터널 접합(Tunnel Recombination Junction)의 형성이 필수적이며, 이때 광손실이 최소화되도록 해야한다. 만약 터널 접합이 적절하게 형성되지 않으면 결합되지 않은 전자와 정공이 도핑층 사이에 쌓이게 되고, 도핑층 사이의 저항 증가로 태양 전지의 광변환 효율은 크게 하락한다. 이번 연구에서는 터널 접합이 잘 이루어지게 하기 위한 n-도핑층 및 p-도핑층 박막의 특성과, 터널 접합의 특성에 따른 적층형 태양 전지의 광효율 변화를 확인하였다. 광흡수층 및 도핑층은 TCO($SnO_2:F$, Asahi) 유리 기판 위에 PECVD를 사용하여 p-i-n 구조로 RF Power 조건에서 증착되었고, ${\mu}c$-Si 광흡수층의 경우에는 VHF Power 조건에서 증착되었다. 광흡수층이 a-Si/${\mu}c$-Si의 구조를 가지는 이중 접합 태양 전지에서 ${\mu}c$-Si n-도핑층/${\mu}c$-Si p-도핑층 사이의 터널 접합 실험 결과 n-도핑층 및 p-도핑층의 결정화도와 도핑 농도를 조절하여 터널 접합의 저항을 최소화했고, 터널 접합 특성이 이중 접합 셀의 광효율 특성과 유사한 경향을 보임을 확인하였다. 광흡수층이 a-Si/a-SiGe/${\mu}c$-Si의 구조를 가지는 삼중 접합 태양 전지 실험의 경우 a-Si과 a-SiGe 광흡수층 사이에 ${\mu}c$-Si n-도핑층/${\mu}c$-Si p-도핑층/a-SiC p-도핑층의 구조를 적용하여 터널 접합을 형성하였으며, ${\mu}c$-Si p-도핑층의 두께 및 박막 특성을 개선하여 광손실이 최소화된 터널 접합을 구현하였고, 삼중 접합 태양 전지에 적용되었다.
기존의 태양전지 기술은 기술 장벽이 매우 낮고 대량 생산을 통한 단가 절감하는 구조를 가지고 있어 대규모 자본을 가진 후발 기업에게 잠식되기 쉽다. 그러나, III-V족 화합물 반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지는 기술 장벽이 매우 높은 기술 집약 산업이므로 독자적인 기술을 확보하게 되면 독점적인 시장을 확보 할 수 있어 미래 고부가 가치 산업으로 적합하다. 특히 III-V족 화합물 반도체 태양전지는 III족 원소(In, Ga, Al)와 V족 원소(As, P)의 조합으로 0.3 eV~2.5 eV까지 밴드갭을 가지는 다양한 박막 제조가 가능하여 다양한 흡수 대역을 가지는 태양전지 제조가 가능하기 때문에 다중 접합 태양전지 제작이 가능하다. 또한 III-V 화합물 반도체는 고온 특성이 우수하여 온도 안정성 및 신뢰성이 우수하고, 또한 집광 시 효율이 상승하는 특성이 있어 고배율 집광형 태양광 발전 시스템에 가장 적합하다. Si 태양전지의 경우 100배 이하의 집광에서 사용하나, III-V 화합물 반도체 태양전지의 경우 500~1000배 정도의 고집광이 가능하다. 이러한 특성으로 III-V 화합물 반도체 태양전지 모듈 가격을 낮출 수 있고, 따라서 Si 태양전지 시스템과 비교하여 발전 단가 면에서 경쟁력을 확보할 수 있다. III-V 화합물 반도체는 다양한 밴드갭 에너지를 가지는 박막 제조가 용이하고, 직접천이(direct bandgap) 구조를 가지고 있어 실리콘에 비해 광 흡수율이 높다. 또한 터널정션(tunnel junction)을 이용하면 광학적 손실과 전기적 소실을 최소화 하면서 다양한 밴드갭을 가지는 태양전지를 직렬 연결이 가능하여 한 번의 박막 증착 공정으로 넓은 흡수대역을 가지며 효율이 높은 다중접합 태양전지 제작이 가능하다. 이에 걸맞게 본연구에서는 화학기상증착장치(MOCVD)를 이용하여 InAsP 나노선을 코어 쉘 구조로 성장하여 태양전지를 제작하였다. P-type Dopant로는 Disilane (Si2H6)을 전구체로 사용하였다. 또한 Benzocyclobutene (BCB) 폴리머를 이용하여 Dielectric을 형성하였고 Sputtering 방법으로 증착한 ZnO을 투명 전극으로 사용하여 나노선 끝부분과 실리콘 기판에 메탈 전극을 형성하였다. 이를 통해 제작한 태양전지는 솔라시뮬레이터로 측정했을때 최고 7%에 달하는 변환효율을 나타내었다.
본 연구에서는 ZnO 나노선 기판을 제작하여 그 위에 밴드갭이 낮은 물질인 CdS, CdSe를 증착시킨 후 p-type 반도체 물질인 CuSCN을 증착시켜 안정성이 향상된 양자점 감응형 태양전지를 제작하였다. ZnO 나노선 기판은 투명한 FTO 기판 위에 ZnO를 진공증착시켜 seed layer를 제작하고 그 위에 $10{\mu}m$정도의 길이의 나노와이어를 성장시킨 후, 밴드갭이 낮은 CdS, CdSe 물질과의 다중접합을 이용하여 제작하고, 이러한 나노선 구조위에 chemical solution deposition을 이용하여 ${\beta}$-CuSCN을 형성시켰다. 양자점 감응형 태양전지는 ZnO 나노선을 photoanode로 이용하고 ZnO 나노선은 암모니아수와 아연염을 이용한, 비교적 저온의 수열합성법을 통해 합성하였고, sensitizer로 쓰인 CdS, CdSe 물질은 CBD방식을 통하여 합성된 나노선 위에 in-situ로 접합시켰다. 또한, 기존의 액체전해질을 이용한 양자점 감응형 태양전지의 안정성을 향상시키기 위해 p-type의 반도체 물질인 CuSCN물질을 propyl sulfide를 이용, ${\sim}80^{\circ}C$의 열을 가하여 in-situ 방식으로 다공성 구조에 효율적으로 접합이 가능하도록 deposition하였다. 일반적으로, CuSCN film은 홀 전도체로서의 장점을 지닌 반면, 전도성이 낮은 단점이 있기 때문에 이를 향상시키기 위해서 첨가제를 이용, 농도에 따라서 전도도가 향상되고 셀의 성능이 향상되는 것을 확인하였다. 이와 같이 합성된 구조는 주사전자현미경(SEM), X-선 회절(XRD), 솔라시뮬레이터 등의 분석장비를 이용하여 태양전지로서의 특성을 분석하였다. 또한 안정성 평가를 위하여 시간에 따른 셀의 특성변화도 비교하였다.
태양전지의 표면에 텍스쳐 구조를 형성하면 빛의 반사율을 줄일 수 있으므로 태양전지의 효율을 증가시킬 수 있다. 또한 표면의 텍스쳐 구조는 넓은 파장대역에서 빛의 반사를 줄여주기 때문에 다중접합 III-V화합물 태양전지에 아주 유용하다. 본 연구에서는 얇은 Pt층을 식각 마스크로 사용하여 다중접합 III-V태양전지의 window층으로 사용되는 InAlP층에 다양한 텍스쳐 구조를 형성하고 반사율을 측정하였다. 습식식각에 의해 나노미터 크기로 형성된 피라미드 꼴 텍스쳐 구조는 $0.3{\sim}1.5{\mu}m$의 넓은 파장영역에서 빛의 반사율을 13.7%까지 감소시켰다.
GaInP/AlGaInP 이종접합 구조를 제안하고 집광 조건에서 가장 높은 효율을 달성한 III-V 화합물 반도체 다중접합 태양전지의 맨 위 subcell에 주로 사용되는 GaInP 동종접합 구조를 대체해 이종접합 구조가 응용될 가능성에 대하여 조사하였다. $2^{\circ}$ off 된 웨이퍼와 $10^{\circ}$ off 된 서로 다른 off-cut 방향을 갖는 두 종류의 GaAs 기판 위에 성장된 태양전지의 특성을 집광 조건에서 측정하고 비교하였다. $10^{\circ}$ off 된 태양전지에서 더 높은 단락전류와 변환효율을 얻었다. 1 sun 조건에서 $10^{\circ}$ off 된 기판 위에 제작된 $2{\times}2mm^2$ 면적의 태양전지에서 $9.21mA/cm^2$의 단락전류밀도와 1.38 V의 개방 전압이 측정되었다. $10^{\circ}$ off 기판 위에 제작된 $5{\times}5mm^2$ 태양전지에서 집광도 증가에 따라 곡선인자(fiill factor)가 감소하여 변환효율은 6.03% (1 sun)에서 5.28% (20 sun)로 측정되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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