유기물함량이 다른 감귤원 토양을 대상으로 GUS, RF 및 AF 값을 비교하여 감귤원에서 많이 사용되고 있는 농약 종류별 지하수 오염 잠재성을 평가하였다. GUS에 의하면 metribuzin과 metolachlor는 조사된 모든 토양통에서 용탈 가능성이 큰 것으로 평가되었으며, alachlor와 linuron도 대부분 토양에서 용탈가능성이 높은 것으로 평가되었으며 linuron의 경우에는 특히 비화산회토양에서 용탈의 가능성이 매우 높은 것으로 나타났다. Diuron과 diniconazole은 대부분 토양에서 용탈 가능성이 없는 것으로 평가되었고, chlorothalonil과 chlorpyrifos는 유기물 함량에 관계없이 용탈 가능성이 없는 것으로 평가되었다. RF에 의한 평가에서는 diniconazole, chlorothalonil, chlorpyrifos는 모든 토양에서, linuron과 diuron은 일부 비화산회토를 제외한 모든 토양에서 이동성이 매우 낮은 것으로 분류되었으며, metolachlor와 alachlor는 대부분의 토양에서 이동성이 보통인 것으로, metribuzin은 유기탄소함량이 낮은 토양에서 오염 잠재성이 있는 것으로 평가되었다. AF에 의하면 diniconazole, chlorothalonil, chloipyrifos는 화산회토, 비화산회토에 관계없이 지하수 오염 잠재성이 없는 것으로 평가되었으며, 반면 metribuzin은 화산회토, 비화산회토에 관계없이 오염 잠재성이 있는 것으로 평가되었다. Metolachlor는 비화산회토에서 지하수 오염 잠재성이 있는 것으로 평가되었고, alachlor, linuron 및 diuron은 유기물 함량이 낮은 일부 비화산회토에서만 지하수 오염 잠재성이 우려되는 것으로 나타났다. 농약의 용탈잠재성은 용해도, 흡착성, 잔류성 등의 약제 자체의 특성과 함께 유기물 함량, 투수성 등 토양의 물리화학적 특성에 따라서 결정된다. 본 연구의 결과를 보면 이러한 일반적인 원칙이 각 농약의 용탈잠재성 지수에 그대로 반영되었는데, 용해도가 높고, 흡착성이 약하며 잔류성이 긴 약제일수록 대부분의 토양에서 용탈잠재성이 큰 것으로 나타났다. 토양의 특성 중에서는 특히 농약의 흡착에 직접 영향을 미치는 유기물 함량이 용탈잠재성 지수를 결정하는 중요한 요인으로 볼 수 있는데, 본 연구의 결과에서도 일반적으로 유기물 함량이 높은 화산회 토양에서는 농약의 용탈잠재성이 비화산회토양에 비교하여 낮은 것으로 나타났으며, 용해도가 높고 흡착성이 매우 낮은 약제인 metribuzin의 경우에도 투수성이 상대적으로 높은 화산회 토양에서보다 투수성이 낮은 비화산회토양에서 용탈 가능성이 높게 평가된 것으로 보아 대부분 농약의 용탈잠재성을 결정하는데 있어 토양의 투수성 보다도 유기물 함량이 더욱 중요하게 영향을 미치는 것으로 판단할 수 있다. 따라서 비화산회토를 위주로 한 유기물 함량이 낮은 토양이 분포된 지역의 지하수가 농약의 오염에 취약할 것으로 판단할 수 있으며, 이들 지역에서는 용탈잠재성이 높은 것으로 평가된 약제들의 사용을 최대한 제한함으로써 제주도 피하수의 농약 오염을 방지할 수 있을 것이다. 물론 제주도 감귤원에서는 토양의 유기물 함량과 약제의 흡착성을 우선적으로 고려하여 사용할 농약을 선택해야 할 것으로 보이나, 그 외 약제의 잔류성, 사용량, 사용시기와 함께 기후조건, 토양의 투수성, 토층이 깊이, 지하수 깊이 등의 지역적인 특성들이 농약의 용탈잠재성에 미치는 영향도 더욱 구체적으로 파악되어야 할 것이며 농약의 선택 과정에서도 이러한 특성들이 앞으로 고려되어야 할 것이다.
본 실험은 농약 흡착제(adsorbent)로서 입상 활성탄(활성탄 I 및 활성탄 II) 및 차콜의 사용가능성을 알아보기 위하여 흡착질(adsorbate)로 현재 골프장에서 사용하고 있는 살충제인 스미치온(Fenitrothion)과 살균제인 호리쿠어(Tebuconazole)를 대상으로 하였다. 흡착실험에서는 스미치온 및 호리쿠어의 처리 농도별 흡착에 미치는 영향과 흡착제의 입자크기가 흡착에 미치는 영향을 살펴본 결과, 흡착실험에서는 흡착제의 입자 크기가 작을수록 높은 흡착율을 보였으며, 활성탄이 차콜에 비하여 상대적으로 높은 흡착율을 나타내었다. 그러나 스미치온의 탈착(desorption)에 관한 실험에서는 활성탄 및 차콜 모두 1200mm 이상의 강우량에서도 스미치온이 용탈되지 않았으므로, 차콜 또한 활성탄과 함께 골프장 농약 흡착제로서의 이용 가능한 것으로 나타났다.
활성탄에 의한 프로피네브 농약의 흡착특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 고려한 회분식 실험을 통해 조사하였다. Langmuir 식과 Freundlich 식을 사용하여 흡착등온선과 상수값을 구하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식이 잘 맞았으며, 흡착등온선의 기울기 값으로부터 활성탄에 의한 프로피네브의 효과적인 처리가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식을 사용하여 동력학적 실험값을 평가한 결과, 유사이차반응속도식이 더 잘 맞았으며, 속도상수 ($k_2$) 값은 프로피네브의 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지, 표준엔탈피, 표준엔트로피 및 표준자유에너지를 평가하였는데, 조사된 표준자유에너지값은 298, 308 및 318 K에서 각각 -7.28, -8.27 및 -11.66 kJ/mol로 나타나 흡착공정이 자발적임을 알 수 있었다. 엔탈피변화량은 54.46 kJ/mol 로 양의 값을 나타내어 활성탄에 대한 프로피네브의 흡착이 흡열반응으로 일어난다는 것을 알 수 있었다.
잔류농약 다성분 동시분석을 위하여 국내에 등록되어 사용되고 있는 농약 180종을 대상으로 서로 다른 흡착제를 사용하는 2종의 흡착크로마토그래피 체계를 확립하고자 하였다. 유럽과 미국, 우리나라의 흡착크로마토그래피 방법을 참고하여 Florisil과 silica-gel 크로마토그래피 용출용매체계를 정한 후 농약성분별 용출양상을 확인하였다. 칼럼정제실험 결과 Florisil 체계와 silica-gel 체계에서 각각 대상농약의 145와 137종이 70-120% 범위의 회수율을 나타내었다. 인접분획에 걸쳐 용출된 경우를 중복 계수하여 얻은 용출분획별 분포율은 용출분획 순서별로 Florisil 체계의 경우 12, 76, 81, 60 및 30성분 순이었고, silica-gel 체계의 경우는 22, 59, 102, 46 및 8성분 순이었다.
강우에 의한 농약의 토양표면 유출특성을 알아보고자 인공강우(20 mm/hr)에 의한 실내 유출실험을 7개 농약을 대상으로 수행한 결과, 유출율은 metolachor 57.0%, alachlor 14.2%, chlorothalonil 13.2%, chlorpyrifos 7.9%, EPN 7.2%, phorate 7.1%, captafol 2.8%였고, 평균 유출농도는 각각 940, 399, 55, 7.0, 9.3, 151, 7.0 ppb였다. 유출율과 농약의 물리화학적 특성(수용성, 분배계수, 토양흡착계수)과의 상관관계를 보면 실내유출실험에서 수용성과의 상관성이 높았으며(r=0.923), 그 이외의 실험조건에서도 수용성 보다 높지는 않았지만 상관성이 유사하였다. 이 결과를 바탕으로 실내 실험결과를 이용한 포장에서의 유출을 예측가능성을 확인하고자 유출을 예측식 $[Y=0.2812{\times}10{\exp}(0.261logWS-0.366)+0.3594{\times}10{\exp}(-0.545logKoc+1.747)+0.3594{\times}10{\exp}(-0.362log\;Kow+1.105]$과 전환식을 도출하였다. 자연포장에서 수행한 captafol의 유출율과 유출율 예측식을 이용하여 계산한 결과를 비교해 보면 예측식에 의한 유출율은 실험치보다 약 6배 이상 높았으나 전환식을 사용시 유출율은 실험치와 유사하였다. 따라서 실내유출 실험을 통한 유출율과 대상농약의 수용성, 분배계수, 토양흡착계수를 사용하여 유도한 유출예측식과 전환식을 이용하여 포장에서 강우에 의한 이들 농약의 유출율 예측이 가능하였다.
2006년 5월부터 9월까지 아산만의 유기인계 농약의 분포특성에 대해 조사하였다, 조사기간 중 표층수와 부유입자 시료에서 28개의 유기인계 농약이 검출되었다. 조사해역의 표층수에서 가장 많이 존재하는 유기인계 농약은 IBP와 DDVP로 각각 N.D.${\sim}$014.4, 3.2${\sim}$696.3 ng/L의 농도로 측정되었다. 유기인계 농약은 아산만에서 7월과 8월에 가장 높은 농도분포를 보였으며, 이는 농약의 사용 및 강수와 관계가 있었다. 조사 해역에서 유기인계 농약은 상류에서 하류로 갈수록 농도가 뚜렷이 감소하여 육상기원 잔류농약이 연안의 해양환경내로 유입된 후 분해 희석됨을 보여주었다. 조사기간 중의 아산만 해역의 유기인계 농약의 분포는 다른 지역에서 조사된 것 보다 높은 농도를 보였다, 검출된 유기인계 농약의 농도는 우리나라 해역의 수질기준 중 유기인계 농약의 잔류 허용치를 넘지 않았다. 분석된 유기인계 농약 중 DDVP, IBP, Diazinon, Phorate, Azinphos ethyl, Chlorfenvinfos는 부유입자에 흡착하는 성질이 다른 농약보다 큰 것으로 나타났고 흡착계수 $(K_d)$는 Log $K_ow$와 밀접한 관계가 있었다.
제초제로 사용되는 napropamide와 pendimethalin의 토양내 흡착 탈착특성을 파악하기 위하여 진탕시간, 유기물함량, pH, 온도 등을 변화시키면서 실험을 수행하였다. Sandy loam, silty clay, loam 토양에 대하여 napropamide 및 pendimethalin이 흡착 탈착 평형에 도달되기 위한 진탕시간은 각각 12시간 및 6시간으로 나타났다. 평형흡착 탈착에 도달되었을 때 각 토양에 대한 napropamide의 흡착율 및 탈착율은 각각 23.35%, 31.57%, 25.95% 및 18.42%, 13.42%, 15.89%, pendimethalin은 각각 59.61%, 77.26%, 64.02% 및 3.23%, 2.93%, 3.07%이었다. 등온흡착은 Langmuir식보다는 Freundlich식에 적합하였다. 유기물함량이 2.0% 이상에서의 흡착은 유기물의 영향을 받고, 그 이하에서는 점토의 영향을 받고 있음을 알 수 있었다. 유기물함량 0.95~7.45(%)의 범위에서 흡착계수($K_{fa}$) 및 탈착 계수($K_{fd}$)는 napropamide의 경우 1.17~2.50 및 5.33~34.06, pendimethalin은 4.74~16.08 및 24.25~134.00로 나타났다. 따라서 유기물은 농약과 흡착친화력이 높기 때문에 유기물함량이 증가하면 흡착율은 증가하고, 탈착율은 감소하는 경향을 나타내었다. Napropamide와 pendimethalin은 비이온성 농약이기 때문에 pH 변화로 인한 흡착 탈착경향은 거의 변화가 없는 것으로 나타났다. 토양의 온도 변화에 따른 제초제의 흡착율은 온도가 낮을수록 증가하는 경향을 나타냈으며, 탈착율은 온도가 높을수록 증가하는 경향을 나타냈다. 이것은 실험에 사용된 제초제가 낮은 온도에서는 용해도가 낮지만, 높은 온도에서 용해도가 높기 때문이다.
내분비계장애추정농약의 밭토양 중 용탈특성을 구명하기 위하여 토양칼럼(내경 5 cm, 높이 35 cm)을 이용하여 alachlor 등 13종 농약의 용탈시험을 수행하였다. 토양 A를 충전한 칼럼에 2001년부터 청주지역의 6-8월까지 10년간 평균 일일강수량인 12.6 mL를 매일 용탈시켜 3일 간격으로 모으는 방법으로 3주간 용탈시켰을 때 용탈수에서 metribuzin이 극미량 검출된 것을 제외하고 모든 시험농약은 용탈되지 않았다. 그러나 토양 A와 B를 충전한 칼럼에 2 L의 증류수를 연속 5회 용탈시키는 방법으로 시험하였을 때 수용해도가 낮고 토양 흡착성이 큰 cypermethrin, endosulfan, fenvalerate, parathion, trifluralin은 토양 종류에 관계없이 용탈수에서 검출되지 않았고 주로 토층 0-5 cm 부위에 분포하여 시험농약의 물에 대한 용해도와 토양에 대한 흡착특성의 영향 때문인 것으로 나타났다. Carbaryl과 methomyl이 다른 농약에 비해 용탈율이 높았으나 토층이 자연상태의 농경지와 다른 토양 충전 칼럼에서는 처리 농약의 대부분이 용탈된 반면 실제포장과 유사한 조건의 lysimeter 실험에서는 극미량의 농약이 용탈되었다는 선행연구의 연구결과 등을 고려하면 지하수 오염 가능성은 낮을 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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