메탄을 연료로 한 직접 내부개질형 용융탄산염 연료전지의 anode전극위치에 따른 개질 촉매의 피독 현상을 규명하였다. 수증기-탄소 비를 2.5로 고정시킨 후 운전전압 0.75 V, 전류밀도 $140mA/cm^2$을 유지하면서 24시간 운전중인 연료전지를 정지시키고 anode전극 내, 가스흐름 방향으로 입구, 중간 및 출구 부분에 충전된 촉매를 채취하여 탄소와 전해질 성분인 리튬과 칼륨의 피독 정도를 분석하였고 운전시간 100시간 후, 같은 방법으로 촉매를 분석하였다. 그 결과, 운전시간 24시간 경과 후 촉매의 리튬과 칼륨의 피독량은 입구부에서 0.27 wt%, 중간부에서 0.23 wt% 출구부에서 1.59 wt%로 출구부에 충전된 촉매 피독량이 제일 높았지만 100시간 경과 후 촉매의 피독량은 입구부에서 가장 높았다. 이러한 결과는 직접 내부개질형 연료전지의 성능 모사를 통한 전극 내 위치별 반응속도와 이에 따른 촉매의 역할로 설명이 가능하였다. 전지의 성능 모사 결과 전극 내 메탄-수증기 개질 반응은 입구 부분 30%까지 초기 메탄 유입량의 90%가 반응하여 이 부분에 충전된 촉매가 가장 많이 사용되고 전극반응도 가장 활발하게 일어나 입구부 촉매의 탄소와 전해질 피독량이 높았고 운전 시간에 따른 피독 정도가 가장 빨랐다. 전극 내 출구부는 가장 높은 온도분포를 보이고 있어 상대적으로 전해질 증발이 많아져 운전 초기부터 촉매의 전해질 피독이 빠르게 일어나지만 개질 반응과 전극 반응은 상대적으로 적게 진행되어 촉매의 피독 속도는 크지 않았다.
수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
라텍스개질 콘크리트는 라텍스의 첨가로 인하여 콘크리트의 내구성을 개선하는 것으로 알려져 있으며, 투수저항성이 크게 향상되는 것으로 연구되었다. 본 연구에서는 SBR 라텍스 혼입에 따른 콘크리트 내부 공극 구조의 변화를 연구하고자 화상분석법을 이용하여 라텍스개질 콘크리트의 W/C비, 라텍스 함량, 시멘트 종류에 변화를 주어 간격계수, 경화 후 공기량, 공극 직경에 따른 공극 분포 및 공극 구조 상태 분석 등을 파악하였다. 또한, 라텍스 첨가에 따른 내부 공극 구조 특성과 투수저항성과의 상관성을 비교하였다. 라텍스개질 콘크리트는 내부 공극 분석 결과, 동일 물-시멘트비 조건에서 AE감수제를 사용한 OPC에 비해 더 우수한 연행공극 효과가 있는 것으로 분석되었다. 초속경시멘트는 $100{\mu}m$ 미만의 연행공극의 수가 4배 이상 증가하였다. 조강 시멘트는 SBR 라텍스로 인하여 $50{\sim}500{\mu}m$ 범위의 미세 연행 공기량이 약 7배 이상 증가되는 현상을 나타내었다. 그러나 투수성에 있어서는 낮은 간격계수에도 불구하고 높은 투수저항 특성을 나타내었다. 내구성에 있어서 라텍스개질 콘크리트에서는 공극 구조의 영향보다는 라텍스 폴리머 필름에 의한 영향이 더 큰 것으로 판단되었다.
새로운 아스팔트 개질 방법을 소개한다. 일반 아스팔트에 플라스틱 고분자의 단량체인 디메틸페놀(DMP)를 혼입하여 아스팔트 내부에서 외부의 반응촉매 투입 없이 공기 중의 산소분자에 의하여 열가소성 고분자인 폴리페닐렌 옥사이드(PPO)가 자율적으로 중합되면서 아스팔트의 소성변형 내구성이 크게 향상된 개질아스팔트를 얻었다. 인장실험에서, 아스팔트 내에서 생성된 PPO에 의해, 기계적 특성에서 가장 중요한 두 가지 요소인 티네시티와 터프네스가 순수 아스팔트보다 각각 두 배 반 그리고 세 배 가량 증가하였다.
Copper-Zinc Oxide를 촉매로 사용하는 메탄올 자열 개질 반응기의 온도제어 연구를 하였다. 반응기 hot-spot에서 1 cm 벗어난 지점의 반응기 내부 온도를 피제어변수로, 공기 유량을 조작변수로 사용하였다. 일차 시간 지연 모델을 얻었으며, 이로부터 IMC-PI 법을 적용하여 제어기 값을 구할 수 있었다. 이 제어기로 100시간 이상 개질 반응기 내부의 온도를 ${\pm}5^{\circ}C$ 내에서 제어할 수 있었다. 촉매활성의 저하로 인한 hot-spot 지점의 변화를 조사하여, 적응 제어의 설계에 이용할 수 있게 하였다.
The internal reforming of n-Butane on Ni-YSZ and Cu-Ceria-YSZ was investigated with anode granule at steam to carbon ratio from 0 to 3 and at temperature of $750^{\circ}C$. Although hydrogen production was lager at Ni-YSZ, resistivity for carbon deposition was better at Cu-Ceria-YSZ. These phenomena occur because unwanted side reaction go on with reforming reaction for hydrogen production at Ni-YSZ.
Compared to other types of fuel cells, SOFC has advantages like a wide output range and the direct use of hydrocarbon fuel without the process of external reforming. Particularly because the direct use of fuel without reforming reaction is closely linked to overall system efficiency, it is a very attractive advantage. We tried the operation with methane. However, although methane has a small number of carbons compared to other hydrocarbon fuels, our experiment found the deposition of carbon on the surface of the SOFC electrode. To overcome the problem, we tried the operation through activating internal reforming. The reason that internal reforming was possible was that SOFC runs at high temperature compared to other fuel cells and its electrode is made of Ni, which functions as a catalyst favorable for steam reforming.
Solid oxide fuel cell (SOFC) operates at high temperature, therefor has the advantage of higher power generation and using exhaust heat than other fuel cells. In particular, the reforming reaction can be performed inside the SOFC stack to reduce the cooling of the stack and the burden on the reformer reactor. In this study, the reformer structure, operating characteristics, and thermal efficiency were evaluated for the optimization design of a heat exchanger type reformer of a 1 kW SOFC system.
소형 PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cell)는 전기를 만들기 위해서 고순도의 수소를 필요로 한다. 각각의 마이크로 성형된 금속박판(스테인레스 스틸, 알루미늄)을 진공 브레이징법으로 접합하여 수소공급용 소형 개질기를 제작하였다. 마이크로 채널의 내부는 졸-겔법(스테인레스 스틸)과 양극산화법(알루미늄)으로 촉매를 지지하기 위한 다공성 $Al_2O_3$ 층을 형성시켰다. 스테인레스 스틸 박판은 에칭과 브레이징에 유리하였으나, 표면산화층 코팅을 균일하게 하여 안정적인 촉매반응을 유도하기 위한 균일한 표면 산화층 형성이 힘들었다. 반면 알루미늄 박판은 표면 산화층 형성이 상대적으로 용이했으며, 촉매를 상하지 않는 낮은 온도에서의 적층이 가능했다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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