유기물/무기물 나노 복합재료는 고온과 저전력에서 동작해야하는 차세대 전자 소자와 광소자 제작에 대단히 유용한 소재이다. 간단하고 저렴한 제조 방법과 휘어짐이 가능한 특성을 이용하여 유기물/무기물 나노 복합재료를 사용한 비휘발성 메모리 소자의 제작과 메모리 특성에 대한 연구가 수행되었으나, SnO2 나노 입자가 삽입된 고분자 박막을 기반으로 제작한 저항 구조의 비휘발성 메모리 소자인 유기 쌍안정성 소자에 대한 연구는 상대적으로 미흡하다. 본 연구에서는 poly(methyl methacrylate) (PMMA) 박막 안에 분산된 SnO2 나노 입자를 사용하여 제작한 유기 쌍안정성 소자의 메모리 특성을 관찰하였다. 소자를 제작하기 위해 나노 입자의 전구체인 Tin 2-ethylhexanoate을 dibutyl ether에 용해시킨 후, 화학적 방법을 사용하여 용매 안에서 SnO2 나노 입자를 합성하였다. 합성한 SnO2 나노 입자와 PMMA를 클로로벤젠에 용해하여 고분자 용액을 제작하였다. 전극인 indium-tin-oxide가 증착된 유리 기판 위에 제작한 고분자 용액을 스핀 코팅하고, 열을 가해 용매를 제거하여 SnO2 나노 입자가 분산되어 있는 PMMA 나노복합체를 형성하였다. 그 위에 Al 전극을 증착하여 유기 쌍안정성 소자를 완성하였다. 제작된 소자에 전압을 인가하여 전류를 측정한 결과 유기 쌍안정성 소자에서는 동일 전압에서 높은 전류 (ON 상태)와 낮은 전류 (OFF 상태)가 흐르는 쌍안정성 특성을 나타냈다. 그러나 SnO2 나노 입자가 없는 PMMA 박막으로 형성된 소자에서는 전류-전압 측정에서 쌍안정성 특성이 나타나지 않았다. 따라서 PMMA 박막 안에 삽입된 SnO2 나노 입자가 유기 쌍안정성 소자의 메모리 효과를 나타내는 원인임을 알 수 있었다. 전류-시간 측정 결과는 소자의 ON 상태 및 OFF 상태 전류가 시간에 따른 큰 변화 없이 1000 사이클 이상 지속적으로 유지 하고 있음을 보여 줌으로써 유기 쌍안정성 소자를 장시간 사용할 수 있음을 확인시켜 주었다.
나노복합체를 이용하여 제작한 유기 쌍안정성 형태의 비휘발성 메모리 소자는 간단한 공정과 플렉서블 기기에 응용 가능성 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 나노복합체를 사용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자의 전기적 성질에 대한 연구는 많이 진행되었으나, poly (methyl methacrylate) (PMMA) 고분자 박막 내부에 분산된 $SnO_2$ 나노입자를 이용하여 제작한 유기 쌍안정성 소자에서 기억 특성의 안정성에 대한 연구는 상대적으로 미흡하다. 본 연구에서는 PMMA 박막층 내부에 분산된 $SnO_2$ 나노입자를 사용한 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성 및 안정성에 대하여 관찰하였다. $SnO_2$ 나노입자를 PMMA와 용매인 클로로벤젠에 용해한 후에 초음파 교반기를 사용하여 두 물질을 고르게 섞었다. 전극이 되는 indium-tin-oxide 가 성장된 유리 기판 위에 $SnO_2$ 나노입자와 PMMA가 섞인 용액을 스핀 코팅한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 SnO2 나노입자가 PMMA에 분산되어 있는 유기 쌍안정성 형태의 나노복합체 박막을 형성하였다. 형성된 나노복합체 박막 위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 소자의 전류-전압 측정 결과는 메모리 특성을 나타내는 ON과 OFF의 두 가지 상태가 존재하고 ON/OFF 전류 비율은 20이었다. $SnO_2$ 나노입자를 포함하지 않은 소자와 비교를 통해 $SnO_2$ 나노입자가 비휘발성 메모리 소자에서의 전하 저장 영역으로 하는 역할을 확인하였다. 전류-시간 측정 결과 소자의 ON/OFF 전류 비율이 시간에 따라 큰 변화 없이 1,000회 이상 지속적으로 유지함을 관찰함으로써 소자의 안정성을 확인하였다.
ZnO 반도체가 넓은 에너지띠와 큰 엑시톤 결합에너지를 가지기 때문에 가진 투명 전극, 태양전지, 발광소자 및 메모리와 같은 다양한 전자 및 광전자 소자의 응용에 대한 많은 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 논문에서는 절연성 고분자인 폴리스티렌 박막에 분산되어 있는 ZnO 나노 입자를 기억 매체로 사용하는 write-once-read-many times (WORM) 메모리 소자를 제작하고 전기적 성질과 안정성에 대하여 관찰하였다. 화학적 방법으로 형성한 ZnO 나노입자와 폴리스티렌을 N,N-dimethylformamide 용매에 녹인 후 초음파 교반기를 사용하여 나노 복합 소재를 형성하였다. 하부 전극으로 indium-tin-oxide가 증착되어 있는 유리 기판 위에 나노 복합 소재를 스핀코팅 방법으로 도포한 후 열을 가해 잔류 용매를 제거하였다. ZnO 나노입자가 분산되어 있는 폴리스티렌 나노 복합 소재로 구성된 박막위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 메모리 소자를 제작하였다. 전류-전압 측정 결과에서 저전압에서는 전도도가 낮은 OFF 상태를 유지하다 약 1.5 V에서 전도도가 갑자기 증가하여 높은 전도도의 ON 상태로 전이되는 쌍안정성이 관찰되었다. 전류의 ON/OFF 비율은 약 103이며 ON 상태에서 OFF 상태로 전환되지 않는 전형적인 WORM 메모리 소자의 전류-전압 특성을 나타났다. 두 전극 사이에 폴리스티렌 박막으로만 제작된 소자를 제작하여 전류-전압 측정을 하였으나 메모리 특성이 나타나지 않았다. 그러므로 WORM 메모리 특성은 폴리스티렌 박막안의 ZnO 나노입자에 기인함을 알 수 있었다. 제작된 소자에 대해 기억 시간 측정 결과는 ON과 OFF 상태의 전류가 장시간에도 변화가 거의 없는 소자의 안정성을 보여주었다. 이 실험 결과는 ZnO 나노입자가 분산된 폴리스티렌 나노 복합 구조체를 사용하여 안정성을 가진 WORM 메모리 소자를 제작할 수 있음을 보여주고 있다.
유기물/무기물 나노복합체를 이용하여 제작한 비휘발성 메모리 소자는 저전력 구동과 간단한 공정과 같은 장점 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 무기물 나노 입자를 포함한 고분자 박막을 사용한 비휘발성 메모리 소자에 대한 연구는 많이 진행되었으나, [6,6]- phenyl-C85 butyric acid methyl ester (PCBM) 나노 입자가 고분자 박막에 분산되어 있는 나노복합체를 사용하여 제작한 메모리 소자의 전기적 특성과 안정성에 대한 연구는 미흡하다. 본 연구에서는 PCBM 나노 입자가 poly (methylmethacrylate) (PMMA) 박막 안에 분산되어 있는 나노복합체를 사용한 메모리 소자를 제작하여 전기적 특성 및 안정성에 대하여 관찰하였다. PCBM 나노 입자를 PMMA와 함께 용매인 클로로벤젠에 용해한 후에 초음파 교반기를 사용하여 두 물질을 고르게 섞었다. 전극이 되는 indium-tin-oxide 가 성장된 유리 기판 위에 PCBM과 PMMA가 섞인 용액을 스핀 코팅한 후, 열을 가해 용매를 제거하여 PCBM입자가 PMMA에 분산되어 있는 나노복합체 박막을 형성하였다. 형성된 나노복합체 박막 위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 비휘발성 메모리 소자를 완성하였다. 제작된 소자의 전류-전압 측정 결과는 큰 ON/OFF 전류비율을 보여주었다. PCBM 나노입자를 포함하지 않은 소자에서는 메모리 특성이 나타나지 않았기 때문에 PCBM 나노 입자가 비휘발성 메모리 소자의 기억 특성을 나타내는 저장매체가 됨을 알 수 있었다. 전류-시간 측정 결과는 소자의 ON/OFF 전류 비율이 시간이 지남에 따라 큰 감쇠 현상 없이 104 sec 까지 지속적으로 유지됨을 알 수 있었다. 제작된 각각의 메모리 소자의 ON/OFF 전류 비율 결과는 103 이상의 일정한 값이 측정되어 제작된 소자의 안정성을 보여주었다.
무기물 나노입자를 포함하는 유기물/무기물 나노복합체는 차세대 전자 소자에 쉽게 적용이 가능하고 응용 잠재적 능력이 뛰어나기 때문에 차세대 비휘발성 메모리 소자에 응용하려는 연구가 세계적으로 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 poly (methylmethacrylate) (PMMA) 절연성 고분자 박막 안에 CdTe와 CdTe-CdSe 코어-쉘 나노입자를 각각 분산시켜 이를 전하의 저장 매체로 사용하는 메모리 소자를 제작하였다. 제작된 각각의 소자에 대한 메모리 메카니즘과 PMMA 박막 안에 분포되어 있는 CdTe-CdSe 코어-쉘 나노입자에서 CdSe 쉘의 전기적 영향에 대하여 연구하였다. 소자에 필요한 용액을 제작하기 위해 서로 다른 용매에 녹아 있는 CdTe-CdSe 나노입자와 PMMA를 혼합하였다. Al 금속을 하부 전극으로 증착한 p-Si (100) 기판 위에 나노입자와 PMMA가 혼합된 용액을 스핀 코팅 방법을 사용하여 박막을 형성한 후, 남아있는 용매를 제거하기 위해 열처리를 하였다. 용매가 모두 제거된 박막위에 금속 마스크를 사용하여 상부 Al 전극을 열증착 방법으로 형성하였다. 나노입자가 포함된 고분자 박막의 메모리 특성을 비교하기 위하여 나노입자가 없는 PMMA층만으로 형성된 소자도 같은 방법으로 제작하였다. 세 가지 종류의 소자에 고주파 정전용량-전압 (C-V) 측정을 한 결과 나노입자가 분산된 PMMA 층으로 제작된 소자에서만 평탄 전압 이동이 관찰되었으며, 이것은 나노입자를 전하 포획 장소로 사용할 수 있다는 것을 확인하였다. 정전용량-시간 (C-t) 측정을 하여 나노입자가 포함된 PMMA 층으로 제작된 메모리 소자의 안정성을 관찰하였다. C-V와 C-t 측정 자료를 바탕으로 제작된 메모리 소자의 메모리 메카니즘과 CdTe-CdSe 코어-쉘 나노입자에서 CdSe 쉘의 역할을 설명하였다.
수분을 첨가한 열화학기상증착으로 $850^{\circ}C$에서 길게 수직 성장한 다중벽 탄소나노튜브를 합성하였다. 실리콘 웨이퍼에 열 증착기로 Al 15 nm를 입히고 그 위에 촉매 층으로 Fe 0.5 nm 를 증착한 기판을 사용하였다. 탄소나노튜브의 성장에는 분위기 가스로 Ar을, 성장 가스로 $C_2H_2$를 사용하였다. 이들 가스를 이용한 합성 중에 약 100 ppm 전후의 수분을 첨가함으로써 탄소나노튜브의 성장 길이를 10 배 가량 증가시켰다. 이것은 합성 중의 수분 첨가로 인해 금속촉매 입자들의 활동성이 증가하였기 때문이다. 수분의 첨가량를 달리하여 합성한 탄소나노튜브의 길이와 정렬도를 관찰하기 위해 주사전자현미경 (scanning electron microscopy, SEM)을 이용하였고, 탄소나노튜브의 정확한 지름과 벽의 개수를 파악하기 위해 투과전자현미경 (transmission electron microscopy)을, 결정성을 파악하기 위해 Raman 분광기를 사용하였다.
최근 고밀도 메모리 반도체의 재료와 빠른 응답을 요구하는 나노입자를 이용한 비휘발성 메모리 소자의 제작에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히, 비휘발성 메모리 소자 중 하나인 저항 변화 메모리 소자는 인가되는 전압에 따라 저항이 급격히 변화하여 적어도 서로 다른 두 저항 상태를 스위칭할 수 있는 물질을 이용하는 소자이다. 따라서 본 연구에서는 화합물 중에서 비휘발성 메모리 장치의 전기적 특성을 향상시킬 수 있는 실리사이드 계열의 바나듐 실리사이드($V_3Si$) 박막을 열처리 과정을 통하여 수 nm 크기의 나노입자로 제작하여, 그래핀을 하부 전극으로 하는 저항 변화 메모리 소자를 제작하였다. p-type (100) 실리콘 기판에 단일층으로 형성되어 있는 그래핀 상에 약 10 nm 두께의 저항 변화층($SiO_2$)을 각각 초고진공 스퍼터링 방법으로 성장시킨 후 $V_3Si$ 나노입자를 제작하기 위해서 $V_3Si$ 금속 박막을 스퍼터링 방법으로 4~6 nm의 두께로 저항 변화층 사이에 증착시켰으며, 급속 열처리 방법으로 질소 분위기에서 $800^{\circ}C$로 5초 동안 열처리하여 $V_3Si$ 나노 입자를 형성하였다. 마지막으로 200 nm 두께의 Pt을 증착하였다. 하부 전극으로 형성되어 있는 그래핀은 라만 분광법을 이용하여 확인하였으며, 제작된 소자의 전기적인 측정은 Agilent E4980A LCR meter, 1-MHz HP4280A와 HP 8166A pulse generator, HP4156A precision semiconductor parameter analyzer을 이용하여 전기적인 특성을 확인하였다.
최근 신 재생 에너지에 대한 관심이 고조되고 있으며 특히 태양전지는 차세대 대체에너지로 많은 연구 개발이 이루어지고 있다. 현재 태양전지 시장은 벌크실리콘 태양전지가 주를 이루고 있으나, 박막형, 유기물, 염료감응형 등 다양한 차세대 태양전지가 개발되고 있다. 차세대 태양전지는 글래스나 폴리머 기판위에 형성된 전극을 바탕으로 하여 다양한 형태의 태양전지가 형성되기 때문에 태양전지용 투명도전성 산화물 전극에 대한 중요성이 증가하고 있다. 예를 들어 실리콘 박막형 태양전지의 경우 수소 플라즈마 분위기 안정성 때문에 ZnO:Al 전극이 개발, 적용되고 있다. 이밖에도 ZnO는 나노입자, 나노로드 등의 다양한 형태를 기반으로 유기물 및 염료감응형 태양전지 전극으로 적용되고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 방법을 이용해 나노입자, 나노로드, 나노 sheet 등 다양한 형태의 ZnO 나노구조를 형성한 후, 태양전지 적용을 위한 전기적, 광학적 특성을 분석하였다. 3차원 형태의 ZnO sheet 전극은 90% @ 550 nm 가 넘는 우수한 광특성 (Haze value)을 보였으며, 염료감응형 태양전지에 적용되었을 경우 2차원 형태의 ZnO 전극에 비해 Jsc 값이 2.5배 이상 향상되었다.
플렉서블, 웨어러블 디바이스 등을 포함한 차세대 전자 기기의 기계적 신뢰성 향상을 위하여 다양한 유연 접합부에서 높은 수준의 기계적 신뢰성이 요구되고 있다. 기존 고분자 기판 접합을 위한 에폭시 등의 유기 접착소재는 접합부 두께 증가가 필연적이며, 반복 변형, 고온 경화에 의한 열기계적 파손 문제를 수반한다. 따라서 유연 접합을 위해서 접합부 두께를 최소화하고 열 손상을 방지하기 위한 저온 접합 공정 개발이 요구된다. 본 연구에서는 플렉서블 기판의 유연, 강건, 저 열 손상 접합이 가능한 플렉서블 레이저 투과 용접(flexible laser transmission welding, f-LTW)를 개발하였다. 유연 기판 위 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT)를 박막 코팅하여 접합부 두께를 줄였으며, CNT 분산 빔 레이저 가열을 통한 고분자 기판 표면의 국부적 용융 접합 공정이 개발되었다. 짧은 접합 공정 시간과 기판의 열 손상을 최소화하는 레이저 공정 조건을 구축하였으며 고분자 기판과 CNT 접합 형성 메커니즘을 분석하였다. 또한 접합부의 강건성 및 유연성 평가를 위해 인장강도 시험, 박리 시험과 반복 굽힘 시험을 진행하였다.
ZnO는 3.37 eV의 넓은 에너지 밴드갭을 갖는 투명 전도성 반도체이며 우수한 전기적, 광학적 특성으로 인해 광원소자 개발을 위한 새로운 물질로 많은 주목을 받아왔다. 더욱이, ZnO는 쉽게 나노구조 형성이 가능하기 때문에 이를 응용한 가스센서, 염료감응태양전지, 광검출기 등의 소자 개발이 활발히 이루어지고 있다. 최근에는 GaN 기반 발광다이오드 (light emitting diode, LED)의 광추출 효율을 향상시키기 위한 ZnO 나노구조 응용에 관한 연구가 보고되고 있다. GaN 기반 LED의 경우 반도체 물질과 공기 사이의 높은 굴절률 차이로 인하여 낮은 광추출 효율을 나타낸다. 이를 해결하기 위한 방법으로 표면 roughening, texturing 등 에칭공정을 이용해 광추출 효율을 개선하려는 연구들이 보고되고 있으나, 복잡한 공정과정을 필요로 하고 에칭공정에 의한 소자 표면 손상으로 전기적 특성이 나빠질 수 있다. 반면 전기화학증착법으로 성장된 ZnO 나노구조를 이용할 때, 보다 간단한 방법으로 쉽고 빠르게 나노구조를 형성할 수 있고 낮은 공정온도를 가지기 때문에 소자의 전기적 특성에 큰 영향을 주지 않는다. 수직방향으로 잘 정렬된 ZnO 나노구조를 갖는 LED의 경우 내부 Fresnel 반사 손실을 효과적으로 줄여 발광 효율을 크게 향상시킬 수 있다. 따라서, ZnO 나노구조의 성장제어 및 성장특성을 분석하는 것은 매우 중요하다. 본 연구에서는 ITO glass 위에 ZnO 나노구조를 성장하고 그 특성을 분석하였다. ITO glass 기판 위에 RF magnetron 스퍼터를 사용하여 Al 도핑된 ZnO (AZO)를 얇게 증착한 후 전기화학증착법으로 ZnO 나노구조를 성장하였다. 농도, 인가전압, 공정시간 등 다양한 공정조건을 변화시키면서 성장 메커니즘을 분석하였고, scanning electron microscope (SEM) 및 X-ray diffraction (XRD)을 통하여 구조 및 결정성 등을 분석하였다. 또한, UV-Visible-NIR spectrophotometer를 사용하여 투과율을 실험적으로 측정하여 ZnO 나노구조의 광학적 특성을 분석하였고, rigorous coupled wave analysis (RCWA) 방법을 사용하여 계면에서 발생하는 내부 반사율을 계산함으로써 나노구조의 효과를 이론적으로 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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