저온에서 양이온 고분자막을 사용하는 고분자 연료전지의 경우 뛰어난 성능과 다양한 응용분야로 인해 많은 연구와 실증이 이루어지고 있지만 공기극에서의 느린 산소 환원반응으로 인해 백금과 같은 귀금속의 사용이 불가피하고 백금의 제한된 매장량과 높은 가격으로 인해 상용화가 늦어지고 있다. 그래서 많은 연구자들이 합금 촉매 또는 비귀금속 촉매를 이용한 전극 개발에 집중하고 있다. 알칼리 분위기에서 저가의 전이 금속들이 백금과 비슷한 활성을 보이고 고체 음이온 교환막이 개발됨에 따라 최근 알칼리 연료전지가 다시금 큰 주목을 받고 있다. 그러나 고분자 연료전지와는 달리 아직 촉매나 전해질막, 이오노머의 특성 및 메커니즘에 관해 별로 알려진 것이 없다. 본 연구에서는 직접 개발한 세공충진막 형태의 탄화수소계의 음이온 교환막과 비귀금속 공기극 촉매를 이용하여 막전극접합체(MEA)를 개발하였고 촉매 및 이오노머 함량과 같은 전극 조성, 막전극접합체의 제조 및 체결, 가습이나 가스조성 등의 단위전지 운전조건과 같은 다양한 변수에 대해에 최적 조건을 도출하고자 하였다. 공기극 촉매는 Cu-Fe/C를 이용한 상용 촉매를 이용하였고 이오노머의 경우는 탄화수소계의 상용 제품을 사용하였으며 음이온 교환막에 전극층을 형성하기 위해서는 스프레이 공정을 이용하였다. 단위전지를 통해 성능을 확인하였고 임피던스 및 CV를 통해 전기화학적인 특성을 규명하였다. 조건의 최적화를 통해 상당한 성능 향상을 이루었으나 추가적인 성능 향상 및 내구성 확보 등에 대해 계속적인 실험을 진행할 예정이다.
고체산화물 연료전지는 전해질의 양쪽에 cathode층과 anode층으로 구성되어 있다. 이러한 셀을 제작하기 위한 구성소재 코팅법으로는 EVD, CVD, sputter등의 기상공정과 screen printing, tape casting, dip coating등의 습식공정이 있다. 이중 현재 가장 널리 사용되고 있는 screen printing법은 코팅기판의 크기와 형태에 제한을 받아 원통형, 평관형에는 적용이 어렵다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 electrolyte 지지체 위에 전사법을 통해 연료극(NiO-YSZ), 공기극(LSCF-GDC) 코팅층의 두께 및 형상을 제어할 수 있었으며 button cell을 제작하여 실제 SOFC에 적용이 가능함을 확인하였다.
고체산화물연료전지(SOFC)는 청정에너지기술로써 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환한다. SOFC는 열병합발전과 결합하여 80%이상의 효율을 올릴 수 있으며 천연가스와 바이오가스 등 연료에 대한 융통성이 폴리머전해질막연료전지(PEMFC)보다 높다. YSZ전해질과 함께 SOFC에 주로 채용되는 공기극 재료는 아직까지 Sr이 첨가된 $LaMnO_3$(LSM)이다. LSM 이외에, 혼합전도성을 가지는 페로브스카이트로서 Sr첨가 $LaCoO_3$(LSCo), $LaFeO_3$(LSF), $LaFe_{0.8}Co_{0.2}O_3$(LSCF)는 공기극 임피던스가 LSM에 비해 현저히 낮아 연구가 증가하고 있다. 그러나 SOFC전극의 소결온도에서 YSZ과 고체반응을 일으키는 문제점과 열팽창 계수가 YSZ와 격차가 크게 나는 문제점 때문에 전극 제조가 복잡하다. 따라서 전해질과의 화학적 안정성 및 유사한 열팽창계수(TEC)를 가지면서 우수한 전기화학활성을 제공하는 것이 해결해야할 중요한 문제로 남는다.
본 연구에서는 다양한 두께, loading 및 기공 구조를 갖는 MPL을 형성하여 DMFC용 확산층을 제조하였다. 본 실험에서 제조한 확산층의 경우, 두께가 증가하면서 기공이 micro-pore에서 meso-pore 영역으로 옮겨감을 확인할 수 있었으며, 또한 기공구조에 따라 공기 투과도 특성이 변화하는 것을 확인할 수 있었다 각각의 확산층은 서로 다른 운전 조건에서 우수한 성능(흑은 안정적인 성능)을 갖는 것으로 확인되었으며, 이는 용도에 따른 확산층의 적합한 구조 설계가 요구됨을 의미한다.
직접메탄올 연료전지 (DMFC)의 핵심 구성 요소 중에서 하나는 고분자 전해질막과 촉매층 (연료극과 공기극)으로 구성된 전해질/전극 접합체 (MEA)이다. 그중에서 촉매층은 브러싱법, 전시법, 스프레이 코팅법, 스크린 프린팅법과 같은 다양한 방법을 사용하여 carbon paper나 carbon cloth등과 같은 전극 지지체 위에 코팅한다. 그러나 이러한 촉매 코팅방법들은 전극 지지체 위에 촉매를 균일한 두께로 코팅하기 어렵고, 촉매의 손실이 많으며, 또한 코팅 시간이 많이 필요하다는 단점들이 있다. 본 연구에서는 DMFC용 MEA의 전극층을 바코팅 방법 (bar-coating method)을 사용하여 한 번에 원하는 양의 촉매가 코팅되도록 제조하였다. 이렇게 제조한 전극 촉매층 표면과 단면의 형태를 SEM을 사용하여 관찰하였다. 제조한 MEA의 성능과 저항은 단위전지와 임피던스 분석기를 사용하여 측정하였다.
고체산화물 연료전지(SOFC)에서 사용되는 연결재의 주 기능은 각 단위 셀의 연료극과 다음 셀의 공기극을 전기적으로 연결하여, 공기와 사용연료의 분리역할을 하기위해 사용된다. SOFC용 연결재는 다른 구성요소 소재보다 높은 전기전도성, 낮은 이온전도성이 요구되며 SOFC는 고온에서 작동되기 때문에 다른 구성 소재들과 유사한 열팽창계수와 물리, 화학적인 안정성이 요구된다. 현재 연결재 제조기술은 plasma coating, sputtering, screen printing, 전사법등 다양한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 저렴한 비용으로 대량생산이 용이한 고상반응법을 적용하여 세라믹연결재를 제조하고, 그 특성을 연구하였다. 세라믹 연결재로서 선정한 합성조성은 $(La_{0.7}Ca_{0.3})(Cr_{0.9}Co_{0.1})O_3$로 SOFC 작동온도에서 높은 전기전도도를 나타낸다. LCCO 연결재를 1300, 1400 및 $1500^{\circ}C$에서 합성을 진행하였을 때 출발원료로 $CaCO_3$를 $CaF_2$로 대체하였을 때의 소결특성을 평가하였고, SEM과 XRD분석을 통하여 균질하고 결정성이 우수한 분말이 합성된 것을 확인하였고 DC impedance analyzer를 사용하여 전기전도도를 측정하였다. TMA를 사용하여 열팽창계수를 측정한 결과 YSZ(${\sim}10.8{\times}10^{-6}/^{\circ}C$)와 동일한 값을 나타내었다.
In this study, successive coating and co-sintering techniques have been used to fabricate LSM/GDC based cathode supported direct carbon fuel cells. The porous LSM/GDC cathode substrate, dense, thin and crack free GDC and ScSZ layers as bi-layer electrolyte, and a porous Ni/ScSZ anode layer was obtained by co-firing at $1400^{\circ}C$. The porous structure of LSM/GDC cathode substrate, after sintering at $1400^{\circ}C$, was obtained due to the presence of GDC phase, which inhibits sintering of LSM because of its higher sintering temperature. The electrochemical characterization of assembled cell was carried out with air as an oxidant and carbon particles in molten carbonate as fuel. The measured open circuit voltages (OCVs) were obtained to be more than 0.99 V, independent of testing temperature. The peak power densities were 116, 195 and $225mWcm^{-2}$ at 750, 800 and $850^{\circ}C$, respectively.
고분자연료전지용 막전극접합체(Membrane Electrode Assembly, MEA)의 저가화 및 고성능화를 위하여 촉매층을 구성하는 촉매와 이오노머의 계면 특성에 대한 이해가 중요한 연구주제가 되고 있다. 본 연구에서는 이오노머의 구조 제어를 위하여 상용 이오노머의 용매로 사용되는 물 대신에 프로필렌글리콜(Propylene Glycol, PG)을 용매로 사용하여 단측쇄(Short Side Chain, SSC) 나피온 이오노머가 분산된 현탁액을 제조하고 이를 이용하여 공기극 촉매층을 제조하여 연료전지 성능 특성을 평가하였다. PG 기반 이오노머의 함량을 20~35 wt%로 증가시키면서 제조된 촉매층의 연료전지 성능은 상용 물 기반 이오노머와는 달리 이오노머 함량이 35 wt%까지 증가함에 따라 성능도 지속적으로 증가하였다. PG 기반 이오노머의 작은 입도와 느린 건조 속도는 균일 구조의 촉매층 형성을 유도하여 수소이온전달에는 효과적이었지만 PG 기반 이오노머 필름의 낮은 산소투과도는 MEA 성능을 저하시키는 주요 문제로서 개선이 필요하였다.
Composites of LSCF($La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-\delta}$) and CGO (gadolinium doped ceria)-based ceramics are logical candidate cathode materials with CGO electrolytes. LSCF with perovskite structure was synthesized and investigated by Solid State Reaction (SSR) method used as cathode materials for SOFC (solid oxide fuel cell). The optimized temperature was $1100^{\circ}C$ to synthesize $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-\delta}$ with rhombohedral structure. The polarization resistance of the LSCF/CGO (50:50 wt.%) was smaller than that of other composite cathodes. The analysis of the EIS data of LSCF/CGO suggests that the diffusion and adsorption-desorption of oxygen can be the key process in the cathodic reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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