연료개질기는 연료전지 시스템의 핵심 구성요소 중의 하나로 도시가스로부터 수소를 생산하는 역할을 담당한다. 연료개질기는 주로 탈황, 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 반응의 4단계로 구성되어 있으며 이 중 상온 탈황부분을 제외한 나머지 부분은 일체화 설계를 통해 제작된다. 탈황의 경우 도시가스에 포함된 부취제인 황화합물를 제거하여 후단에 위치한 촉매층이 황에 의해 피독되는 것을 막는 역할을 하며 주로 상온흡착식 탈황제를 사용한다. 황이 제거된 도시가스는 물과 함께 연료개질기로 도입되어 수증기 개질반응을 통하여 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 및 소량의 메탄과 미반응 수증기로 구성된 개질가스로 전환된다. 이후의 수성가스 전이반응에서는 일산화탄소가 물과 반응하여 수소 생산량을 늘리며 동시에 일산화탄소의 농도를 낮추게 된다. 또한 고분자 전해질 연료전지에 공급되는 개질가스는 선택적 산화반응을 통하여 일산화탄소의 농도를 10ppm이하로 유지하게 된다. 이러한 기능의 연료개질기 개발의 주요 이슈로는 컴팩트화 및 고효율화이며 이 두가지 요소를 고려하여 연료개질기를 설계하여야 한다. 연료전지 시스템의 전체부피를 줄이기 위한 노력의 일환으로 연료개질기의 컴팩트화가 요구되는데 가정용 연료전지 기술 선진국인 일본 제품의 경우 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 부피는 20L정도로 알려져 있다. 또한 연료전지 시스템의 효율은 연료개질기의 개질효율과 연료전지 스택의 발전효율의 곱으로 계산되기 때문에 연료개질기의 연료개질 효율은 전체 시스템의 효율에 직접적으로 영향을 미치게 된다. 한국에너지기술연구원에서는 수소생산량 기준 $1Nm^3/h$급 연료개질기의 개발을 완료하였으며 크기 및 효율면에서 선진국 제품과 비교하여 동등 또는 우위의 수준을 달성하였다. 연료개질기 내부의 혼합 및 분배 구조를 개선하고 각 촉매층의 최적 배치를 통해 연료개질기의 부피를 최소화 하였으며 연료개질기 내부에서 고온부위와 저온부위 사이의 최적 열교환을 통해 열효율을 극대화 시켰다. 현재 개발된 $1Nm^3/h$급 개질기의 단열 후 부피는 13.5L 그리고 단독운전 시 열효율은 80%(LHV)로 측정되었다. 또한 $1Nm^3/h$급의 연료개질기의 스케일-업 설계를 통하여 수소생산량 3, $5Nm^3/h$ 규모의 연료개질기를 개발하였으며 성능평가가 진행 중이다.
추진제는 저장 중 발생되는 질소산화물로 인해서 저장수명이 짧아진다. 추진제의 저장수명을 연장할 목적으로 활성탄소섬유로 추진제에서 발생하는 질소산화물을 흡착하였다. 활성탄소섬유에 폐추진제를 첨착시키고 열처리하여 표면을 개질한 결과 비표면적이 약간 감소하였으나 피리딘(pyridine), 피리돈(pyridone) 및 피롤(pyrrol) 등의 질소기능기가 생기는 것을 확인하였다. NO에 대한 흡착시험을 통해서 표면개질한 활성탄소섬유의 흡착능이 개질 이전의 활성탄소섬유에 비해 약 2배 증가하였다. 그리고 추진제에 대한 가속수명시험 결과 표면개질한 활성탄소섬유를 동봉하면 추진제의 저장수명이 약 25% 증가하였다.
본 연구에서는 생분해성 지방족 폴리에스터 중 비교적 고가인 poly(butylene adipate-co-terephthalate) (PBAT)와 상대적으로 저가의 생분해성 고분자인 polylactic acid (PLA)의 블렌드에 3종류의 개질제를 사용하여 그 효과를 조사하였다. 개질제로는 에폭시계의 커플링제와 diisocyanate계열의 methylenediphenyl 4,4'-diisocyanate (MDI)와 hexamethylene diisocyanate (HDI)를 사용하였다. 여러 가지 조성의 블렌드에 용융흐름지수, 동적 점탄성을 조사하였다. 또한, 인장시험을 통한 기계적 물성 조사와 FE-SEM으로 시편의 파단표면을 관찰하였다. 이를 통해 PLA/PBAT 블렌드의 상용성과 개질제의 효과 및 기계적물성에 미치는 영향을 고찰하였다. 개질제로 HDI를 사용했을 때 PLA/PBAT의 인장물성이 크게 증가하였다.
1,3-propane diol, 1,5-pentane diol, 1,6-hexane diol, 분자량이 300인 poly(ethylene glycol)등을 제 3의 디올로 사용하여 poly(ethylene terephthalate)를 개질하여 개질된 copolyester의 결정화 거동을 비교하였다. 개질된 copolyester 중 제 3의 디올 함량이 약 4몰%인 경우 유리전이온도 부근에서 승온시키면서 유리전이온도로 부터 일정 온도 위에서의 결정화 속도를 비교하거나, 녹는점 부근에서 등온 결정화시켜 동일 과냉각 상태에서의 결정화 속도를 비교하면 가해진 디올의 길이가 짧을수록 결정화 속도가 크게 촉진되었다. 이에 반해 녹는점 부근에서 강온시키면서 동일 과냉각 상태에서의 결정화 속도를 비교하면 가해진 디올의 길이가 길수록 결정화 속도가 크게 촉진되었다.
가정용 연료전지의 개발은 소형 개질기에 대한 개발을 요구하고 있을 뿐만 아니라 수소자동차 보급에 대한 전망은 현지 설치가 가능한 소형 수소 제조장치의 개발을 필요로 하고 있다. 개질기의 공통적인 연구개발 방향은 시스템의 고효율화와 빠른 기동성과 내구성, 안정성 그리고 경제성을 확보하는 것이라고 할 수 있다. 최근의 개질기 연구동향을 살펴보면 개질효율 향상을 위하여 개질촉매가 새롭게 연구되고 있으며, 특히 가정용 연료전지 시스템의 적용에 적합하도록 통합형 개질기 시스템 구성을 통한 개질기의 소형화와 고효율화에 연구의 초점이 맞추어져 있다. 이 외에도 탈황제와 일산화탄소 제거를 위한 촉매 개발에 대한 연구가 이루어지고 있으며, 1시간 이상 소요되는 기동시간을 단축시키기 위한 시스템 연구가 이루어지고 있다. 본 고에서는 개질기 관련기술에 대한 전반적인 고찰과 그리고 최근의 개발동향을 분석해 보고 본 연구원에서 개발된 소형 수소제조장치의 특징에 대하여 소개하고자 한다.
한국섬유공학회 1999년도 가을 한국섬유공학회 학술발표회 논문집(Proceedings of the Korean Textile Conference)
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pp.517-520
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1999
개질제로 1,4-cyclohexandimethanol과 dimethyl isophthalate를 사용하여, PET 규칙적인 분자쇄에 분자유동성이 적은 cyclohexane 구조와 벤젠 unit에 iso형태인 "kink"구조를 도입하여, 개질제의 함량에 따른 공중합물의 열적성질과 그에 따른 morphology를 관찰하였다.
본 연구에서는 원유 정제과정에서 발생되는 산업부산물인 황을 주성분으로 폴리머 성분의 첨가제를 혼합하여 개발된 개질 첨가제인 SPC(Sulfur Polymer Cement;가칭)를 비율별 (0%, 10%, 30%, 50%)로 첨가하여 개질 아스팔트 바인더 및 혼합물의 실내 물성 평가를 수행하였다. 개질 아스팔트 바인더의 특성을 평가하기 위해 수퍼페이브 바인더 시험법을 이용하여 아스팔트 바인더의 PG(Performance Grade) 등급을 분류하고 온도에 따른 특성을 파악하였다. 또한 개질 아스팔트 혼합물의 피로균열 및 저온균열 특성을 평가하기 위해 $10^{\circ}C$ 및 $-10^{\circ}C$에서 간접인장실험(Indirect Tensile Test)을 수행하였으며, 소성변형에 대한 저항성을 평가하기 위해 휠트랙킹 실험을 수행하였다. 실험 결과, 개질 첨가제인 SPC의 첨가 비율이 증가할수록 소성 변형에 대한 저항성이 증가하는 것으로 나타났으며, 저온 균열 저항성을 증가시킬 수 있는 잠재성을 보여주었다. 그러나 피로균열 SPC는 피로균열 저항성 향상에는 큰 효과가 없는 것으로 나타났다.
서로 다른 종류의 유기 개질제가 층간에 삽입된 세 종류의 몬모릴로나이트 (MMT)를 사용하여 불포화 폴리에스터 (UP)/MMT 나노복합체를 제조하고 유기 개질제의 화학적 구조와 각 성분들의 최종 혼합시간이 최종 나노복합체의 형태구조와 각종 물리적 특성에 미치는 영향을 조사하였다. 최종 혼합 시간은 MMT의 종류에 관계없이 나노복합체의 형태구조와 각종 물성에 별다른 영향을 미치지 못하는 것으로 확인되었으며, MMT의 유기 개질제에 두 개의 수산화기가 포함된 Cloisite 30B의 경우에는 나머지 두 종류의 MMT에 비해 형태구조나 고무 평탄 영역에서의 전단 모듈러스 및 굴곡강도 등은 우수한 것으로 나타났다 하지만 인장 강도나 열분해 거동, 유리 전이 온도 등은 별다른 차이를 보이지 않았으며, 또한 MMT의 함량에 따른 각종 특성의 선형적인 증가도 관찰되지 않았다.
본 연구에서는 국내에서 주로 발생하는 소성변형에 대한 아스팔트 혼합물의 성능개선을 위해 분말형 및 액상형 재료를 혼합한 복합 개질제를 이용하였다. 주요 구성 물질은 분말형인 규조토, 운모 및 카본블랙, 액상형 고형분 70% SBR(Styrene-Butanaiene Rubber) 라텍스 등을 이용하였다. 시험에 사용된 2종류의 표층용 혼합물에 대한 인장강도비는 국토교통부(2017) 아스팔트 혼합물 생산 및 시공지침 기준인 0.80 이상을 만족하였다. 복합개질제를 첨가한 경우 건조상태에서의 인장강도 증가효과가 약 14% 이상 나타났다. 휠트레킹 시험 하중에 의한 분당변형속도는 0.07-0.14 정도로 복합 개질제 사용 시 분당 변형속도가 개선되었고, 동적안정도의 경우 295에서 590으로 거의 100% 정도 향상되었다. 또한, 최종 침하량은 11.38mm에서 9.57mm로 저감되었다. 동삼축압축시험을 이용한 소성변형 시험결과, 2단계 구간이 끝나고 3단계 소성변형파괴구간에 진입하는 변형량의 크기는 평균 1.50mm에서 1.76mm,나타났다. 또한, 2단계 구간의 시간당 변형 기울기는 기존 아스팔트 혼합물은 0.007 mm/sec 이고, 복합 개질제를 혼합한 아스팔트 혼합물의 평균기울기는 0.005 mm/sec 정도로 도로포장체가 안정적인 공용성능을 발휘하는 구간에서 교통하중에 의한 소성변형 속도가 상대적으로 작음을 알 수 있다.
과불화 1가 알코올인 N-ethyl-N-2-hydroxyethyl-perfluorooctanesulfonamide(HFA)와 삼관능성 이소시아네이트인 Tris(6-isocyanatohexyl)isocyanurate(TIHI)를 반응시켜 불소를 함유한 디이소이아네이트(FMD)를 합성한 후, poly(tetramethylene) glycol과 반응시켜 폴리우레탄 표면 개질제인 불소 변성 폴리우레탄(FMPU)을 합성하였다. 이렇게 합성한 불소 변성 폴리우레탄(FMPU)을 polyester type의 폴리우레탄(BPU)에 혼합하여 표면 성질과 열적 성질을 각각 접촉각 측정기인 $Kr{\ddot{u}ss$ G-10과 DSC로 측정하였다. 혼합된 폴리우레탄 수지에서 불소 변성 폴리우레탄 함량이 1 wt %로 증가함에 따라서 표면 에너지가 47.82 dyne/cm에서 17.64 dyne/cm로 급격히 감소했으나, 5 wt %에서 10 wt % 범위의 경우에는 접촉각의 변화가 완만하게 관찰되었다. 이와 같은 실험 결과 폴리우레탄 표면 개질제(FMPU)에 함유된 불소의 표면 배향성으로 인하여 표면 성질이 소수성을 띄나 폴리우레탄 표면 개질제(FMPU)의 함량이 5 wt % 이상에서는 불소 변성 폴리우레탄(FMPU)과 폴리우레탄(BPU)의 비상용성에 기인한 상 분리가 현저히 나타났다. 이와 같은 현상은 폴리우레탄 표면 개질제(FMPU)가 첨가된 폴리우레탄의 열적 성질에서 FMPU의 함량이 5 wt % 이상일 때, 비상용성에 의한 상 분리로 인하여 FMPU 고유의 얼적 거동이 관찰됨으로써 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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