Kim, Jung-Suk;Han, Sun-Ho;Suh, Moo-Yul;Joe, Kih-Soo;Eom, Tae-Yoon
Nuclear Engineering and Technology
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제21권4호
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pp.277-286
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1989
PWR 핵연료의 연소도측정은 삼중스파이크(U-233. Pu-242, Nd-150)를 사용한 동위원소 희석 질량분석법으로 U, PU, Nd-148 및 Nd-(145+146)을 정량하여 수행하였다. 이 방법은 먼저 두개의 연속적 이온교환수지 분리과정을 거친다. Pu는 첫번째 음이온 교환수지 분리관(Dowex AG 1 X 8)으로부터 12 M HCl-0.1 M HI 혼합용액으로 분리하고 이어서 0.1 M HCl로 U을 분리하였다. Nd은 질산-메탄올 용리액으로 두번째 음이온 교환수지분리관(Dowex AG 1 X 4) 상에서 분리하였다. 각 부분을 열이온화질량분석법으로 각각의 동위원소비를 측정하였다. Nd-148과 Nd-(145+146) 방법 사이의 차이는 평균 2.07%로 나타났다. 이 결과를 U과 Pu동위원소를 이용한 무거운 원소방법 및 Cs-137의 파괴 감마분광측정법과 비교하였다. 연소도에 대한 U과 Pu의 동위원소 조성의존도와 동위원소사이의 상관관계를 그래프로서 설명하였다.
수명 측정법과 동시 계수 도플러 넓어짐 양전자 소멸 분광법으로 p형과 n형 실리콘 시료에 3.98 MeV 에너지를 가진 $0.0{\sim}20.0{\times}10^{13}\;protons/cm^2$ 양성자 빔 조사에 의한 결함을 측정하여 실리콘 결함 특성에 대하여 조사하였다. 양전자와 전자의 쌍소멸로 발생하는 감마선 스펙트럼의 전자 밀도 에너지를 수리적 해석 방법인 S-변수와 열린 부피 결함에 대한 측정법으로서 양전자 수명 ${\tau}_1$과 ${\tau}_2$, 이에 따른 밀도 $I_1$과 $I_2$를 사용하여, 시료의 구조 변화를 측정하였다. 본 연구에서 측정된 S-변수와 양전자 수명은 시료에 조사된 양성자 조사량의 변화에 따라 결함이 증가하였으며, 양전자 수명 측정과 같은 경향을 보여준다. SRIM의 결과로써, 양성자 조사 에너지에 따른 Bragg 피크 때문에 양성자는 시료의 특정 깊이에 주로 결함을 형성하여 시료 전체에는 결함으로 잘 나타나지 않기 때문이다. 빔의 조사량에 따른 결함의 영향이 더 큰 것으로 나타났다.
NaI(TI) 검출기의 파고는 용도에 따라 변하기 때문에, 온도 변화는 분광분석기의 에너지 교정에 영향을 미친다. 외부 선원을 사용하여 파고의 온도 의존성을 보상할 수 있으나 이것은 바람직하지 않은 콤프턴 영향을 야기한다. 이 연구에서는 환경중의 감마선 스펙트럼에서 뚜렸한 $^{212}Pb$로부터의 239 keV 피크, $^{214}Pb$로부터의 351 keV 피크, 40K로부터의 1460 keV 피크, $^{208}Tl$으로 부터의 2614 keV 피크를 에너지 교정의 기준 피크로 사용하였다. 이들 피크를 이용하는 방법은 마이크로소프트사의 Visual Basic으로 프로그램화하였다. 이렇게 개발된 프로그램은 신뢰성과 적용성을 검증하기 위해 $-20^{\circ}C$ 부터 $10^{\circ}C$까지 변하는 온도에서 30분 간격으로 측정한 환경 스펙트럼에 적용하였다. 그 결과로써 일상의 기온에서 측정한 $3'{\times}3'$ NaI(Tl) 검출기의 스펙트럼에 대해 이 방식의 에너지 교정은 효과적임이 입증되었다.
요오드는 원자력 시설에서 사고가 발생할 경우 방사선 피폭을 검토할 때 고려해야 할 중요한 핵종 중 하나이다. 그러므로 체르노빌 사고 시 대기 중에는 유기물 형태의 요오드가 비유기물 형태의 요오드보다 많이 관찰되었다. 본 연구에서는 시료의 양 및 측정시간에 변화를 주었으며, 또한 $^{131}I$ 액체선원을 사용하여 증류수에 희석한 시료 및 다시마를 함께 섞은 시료를 이용하여 검출하한치를 측정 분석하였다. 방사능농도 하한치에 들어 인체에는 무해함을 확인 할 수 있었다. $^{131}I$선원의 시간이 흐를수록 카운트가 줄어듦을 알 수 있었다. 반감기를 계산해본 결과 7~9사이의 결과를 얻었고, $^{131}I$를 혼합한 시료의 경우 최고 7일이 지난 후에는 초기 조건에서 반으로 감소한다는 것을 알 수 있었다.
도시 생활폐기물의 소각로에서 발생되는 바닥재중의 무기원소 함량을 중성자 방사화분석법으로 결정하였다. D도시 소각장에서 월별로 채취한 바닥재 시료를 5 mm 크기의 체로 거르고 오븐에 건조한 후, 막자사발로 분쇄하였다. 시료는 한국원자력연구소의 하나로 연구용 원자로에서 NAA #1 조사공을 사용하여 중성자 조사하였으며, 조사된 시료는 HPGe-감마선 분광분석장치를 사용하여 방사능을 측정하였다. 측정된 핵종의 방사능으로부터 방사능 생성식과 핵 데이타를 적용하여 As, Cr, Cu, Fe, Mn, Sb 및 Zn을 포함한 33종의 원소를 정량하였다. 또한 미국표준기술원의 인증 표준물질을 동시에 분석하여 품질관리를 하였다.
강물 시료속에 함유된 크롬, 철, 란탄, 스칸듐 및 아연의 함량을 방사화 분석법으로 동시정량하는 방법을 확립하였다. 10ml의 강물 시료를 사전 처리없이 석영관 속에 밀봉한 다음 열중성자속이 $1{\times}10^{13}n{\cdot}cm^{-2}{\cdot}sec^{-1}$인 곳에서 1주일간 조사하였다. 약 2일간 냉각시킨 후 시료 속에든 원소들을 0.1M 옥신의 클로로포름용액으로 여러 pH에서 연속적으로 추출하였다. 감마선 분광분석을 위하여 유기층을 800챈널 펄스높이 분석기에 연결된 $″3\;{\times}\;3″$ NaI (T1) 검출기로 계측하였다. 본분석법에 의하여 대부분의 강물 시료에 ppb 농도범위로 함유된 이들 원소들의 정량이 가능하였다. 추적자를 써서 이들 원소의 정량적 분리를 위한 연구를 수행하였다.
감마선 분광법을 이용하여 금강유역에 분포되어 있는 7개 기반암 지역 토양의 자연방사능 특성을 조사하였다. 우라늄계열 $^{226}$Ra, 토륨계열의 $^{228}$Ac과 비계열 핵종인 $^{40}$K와 같은 대표적인 자연방사성핵종(naturally occurring radioactive nuclide)의 비방사능 (specific activity:SA, Bq/kg)을 측정하고 비방사능 비(specific activity ratio:SAR)를 산출하여 기반암에 다른 토양에 대한 자연방사능 특성을 분석하였다. 7개 기반암지역 41지점 토양에서의 SA값은 $^{226}$Ra의 경우는 26.7-485(74.2 ${\pm}$ 72.2)Bq/kg, $^{228}$Ac은 30.9-157(90.7${\pm}$32.7) Bq/kg, 그리고 $^{40}$K는 203-1588(990${\pm}$203)Bq/kg으로 나타났다. 기반암 특성별 가장 큰 차이를 보이는 핵종은 $^{226}$Ra이었으며 특히 캠브리아기 변성퇴적암 기원의 한 지점에서는 485Bq/kg으로 평균값이 74.2Bq/kg인 다른지점들의 토양과 큰 차이를 보이고 있다. $^{226}$Ra보다는 적지만 $^{228}$ Ac의 SA값도 기반암에 다라서 다소 특성을 보이고 있었으나, $^{40}$K의 SA값의 경우는 특이한 차이가 없는 것으로 나타났다. 세 핵종간의 SAR은 $^{226}$Ra/$^{228}$Ac은 0.343-6.11(0.865${\pm}$0.883), $^{226}$Ra/$^{40}$K는 0.0258-0.759(0.0814${\pm}$0.1117),그리고 $^{228}$Ac/$^{40}$K는 0.0373-0.178(0.0945${\pm}$0.0373)로 세 핵종의 SA 특성에서 예견할 수 있었던 것과 같이 $^{226}$Ra/$^{228}$Ac, $^{226}$Ra/$^{40}$K의 SAR 특성은 토양에 다라서 얼마간 보이는 반면 $^{228}$Ac/$^{40}$K는 별다른 특성을 보이지 않았다.
연구배경: 생활주변방사선 안전관리법에 의한 가공제품의 방사선학적 안전성 평가를 위해서는 가공제품에 함유된 천연방사성핵종의 정량적 평가가 필요하다. 기존 분석법을 위한 파괴적 전처리는 높은 수준의 기술과 많은 시간이 소요되고, 측정 후 가공제품의 재사용을 불가능하게 하는 단점이 있다. 본 연구에서는 가공제품에 함유된 천연방사성핵종인 토륨계열의 방사능을 평가하기 위해 전처리 과정이 생략되거나 최소화된 방법인 간단/신속 분석법을 개발하였다. 재료 및 방법: 개발된 분석법은 감마분광분석 시스템을 이용하여 전처리 없이 가공제품의 방사능을 간단하고 신속하게 측정하고, 시료의 구성물질, 밀도, 기하학적 형태에 대한 보정을 통하여 방사능을 정확하게 평가할 수 있는 방법이다. 상기 요소에 대한 보정을 위해 변환상수 개념을 도입하였으며, 방사선수송 전산모사를 통해 변환상수를 도출하였다. 본 연구의 대상으로는 일반인이 흔하게 사용하고, 인체에 착용하거나 인체 접촉이 많은 가공제품, 즉 일반인에게 상대적으로 높은 피폭방사선량을 초래할 수 있는 대표적인 가공제품이 선정되었다. 본 연구에서 선정된 가공제품은 건강목걸이, 건강팔찌, 남성용 건강보조기구, 매트 형태의 가공제품에 장착된 타일이었다. 결과 및 고찰: 상기 제품에 대한 변환상수를 Monte Carlo N-Particle eXtended (MCNPX)를 이용하여 도출하였으며, 도출된 변환상수는 0.31-0.47의 범위에 분포하였다. 전처리 없이 가공제품 원형을 그대로 측정한 단순 측정 분석법의 경우 가공제품에 함유된 토륨계열의 방사능은 실제보다 약 2.8배까지 과대평가 되었다. 본 연구에서 개발한 간단/신속 분석법을 사용하는 경우에는 전처리를 통한 정밀분석법과 비교하여 그 차이가 3-24% 정도로 크게 줄어들었다. 결론: 본 연구에서 개발한 분석법은 향후 추가적인 가공제품의 재질 및 형태에 대한 변환상수의 개발을 통해 다양한 가공제품의 방사선학적 안정성 평가에 활용될 수 있을 것이다.
반감기가 서로 크게 다른 두 종류의 방사성 직접핵분열생성물의 방사능비(activity ratio)를 핵연료의 냉각기간 및 연소이력의 함수로 표현하였으며 연소이력에는 사용후핵연료의 평균연소도, 연소기간, 연소주기간의 간격 그리고 주 핵분열물질등이 포함되었다. 고리 1호기에서 연소된 6개의 사용후 가압경수로(PWR) 핵연료 집합체로 부터 36개의 시료를 제작하여 이들 시료에 대한 감마선 스펙트럼을 고순도(HP) Ge 검출기를 사용하여 수집한 후, 각 스펙트럼을 분석하여 얻은 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs를 이용하여 냉각기간을 계산하였다. 그 결과 $^{l44}$Ce 감마선 검출계수율이 $10^{-3}$ cps(count per second) 정도로 아주 낮았음에도 불구하고 검출된 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs를 사용하여 구한 냉각기간은 원자로 운전기록에 의한 냉각기간 (operator declared cooling time)과 상대적인 차이가 $\pm$5% 이내로 잘 일치한 것으로 부터 핵 분열 생성물 $^{l44}$Ce 및 $^{l37}$ Cs은 냉각기간 결정을 위한 좋은 모니터가 됨을 확인하였다. 여러가지의 연소 이력을 갖는 핵연료를 대상으로 한 본 실험의 경우, 단순하게 모델화한 연소이력을 대입하여 얻은 냉각기간은 실제 연소이력을 대입하여 얻은 냉각기간과 시간차이가 $\pm$0.5년 이내에서 잘 맞았으며 이로부터 연소이력에 대한 정확한 정보 없이도 신뢰할 수 있는 정도의 냉각기간을 추정하는 것이 가능할 것으로 생각되었다. 아울러 냉각기간 결정을 위한 본 기술을 활용한 사용후 핵연료의 증명 및/또는 분류에 대한 타당성 연구를 한 결과 감마선 분광분석 방법으로 검출한 방사능비 $^{l44}$Ce $^{l37}$ Cs에 의해서 결정된 냉각기간은, 조사후시험시설 (post irradiation examination facility)등과 같이 사용후핵연료 집합체를 해체 또는 절단하여 만든 시료를 취급하는 시설등에서,사용후핵연료에 대한 안전관리 및 계량관리를 위하여 유용하게 활용될 수 있을 것으로 사료되었다.것으로 사료되었다.
국내 의료기관의 방사성옥소(I-131) 사용과 관련하여 배수 중 방사능농도가 원자력안전법의 허용치를 초과한 사례가 발견되어, 원인 분석 및 배수 중 방사능농도 분석을 통해 주변 환경 공공수역에 대한 관계를 평가하여 유용성에 대해 알아보고자 한다. 2014년 11월 1일부터 2015년 4월 30일까지 6개월에 걸쳐 국내 20개 병원을 대상으로 하였다. 장비는 HpGe 감마선 분광 측정기(Canberra DSA1000)를 사용하였으며, 분석방법으로는 GENIE-2000 Analysis을 이용하여 방사성옥소의 배수 중 방사능농도를 측정하여 비교 분석하였다. 연구 결과, 7개 기관이 I-131 배수 중 배출관리 기준을 초과하였음을 확인하였으며, 20개 병원의 평균 배수 중 방사능 농도는 $4.21E+4 Bq/m^3$로 나타났다. 방사능농도가 높은 병원의 특징으로는 I-131을 이용한 다수의 외래환자 진료 건수, 외래전용 화장실의 부재로 확인되었다. I-131 whole body scan 전 반드시 소변을 보게 하는 과정에서 체내에 잔류한 I-131이 배출되는 것으로 판단된다. 공공수역 내 배수 중 방사능 농도가 초과 검출되는 원인으로는 진료용 방사성옥소라 판단되며, 저용량 투여환자 외래전용 화장실 설치와 안전관리 지침서 제공 및 교육 강화의 중요성을 확인할 수 있었다. 또한 배수 중 배출관리기준과 관련하여 법적, 제도적 관리 체계 구축이 필요할 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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