원자력발전소에서 발생되는 방사성폐기물들은 폐기물형태 및 방사능 농도가 다양하며 영구처분장으로 이송전까지는 발전소내의 임시 저장고에 안전하게 보관, 관리하고 있다. 생성된 폐기물드럼내에는 감마방출핵종을 비롯하여 알파 및 베타방출 핵종들이 균질 또는 비균질하게 존재하고 있으며 방사능의 세기나 폐기물의 특성에 따라 안정화시키거나 압축처리하여 드럼에 담겨져 있기 때문에 일반적인 파괴분석에 의한 화학분석법으로는 작업자의 피폭, 시료의 대표성 선정 및 장시간의 화학처리 시간소요 등으로 핵종분석이 곤란하다. 따라서 본 논문은 일반적으로 감마핵종분석시 흔히 사용하고 있는 고순도게르마늄(HPGe) 검출기를 이용하여 드럼의 감마핵종농도를 분석하는 방법과 장치의 개발에 대해 언급하였으며 알파나 베타핵종과 같이 직접 분석이 곤란한 핵종들은 각 폐기물드럼내에 존재하는 Co-60이나 Cs-137과의 상관관계를 미리 예측한 척도인자 (scaling factor)를 이용하여 간접적으로 구하는 방법을 사용하고 있으나 본 논문에서는 드럼으로부터 감마핵종만을 분석하는 방법에 대해서만 언급하였다. 또한 핵종분석시스템의 최적 운전조건을 도출하기 위해 드럼회전테이블의 속도결정 및 모의드럼을 이용한 방사능측정 등을 통해 핵종 농도 분석시의 오차를 30% 이내로 유지할 수 있었다.
PWR 사용후핵연료 내에 존재하는 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 및 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs의 감마선 핵종비를 써서 각각 연소도를 결정하고, 그들의 차이가 최소가 되는 시간을 찾는 방법으로 사용후핵연료의 냉각시간을 결정하였다. $^{134}$ Cs/$^{137}$ Cs 및 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs의 핵종비로부터 연소도를 구하는 방법은 이들 핵종비에 대한 ORIGEN-5 코드 계산과 감마스캐닝 실험 결과를 비교하는 것이었다$^{[1]}$ . 사용후핵연료의 냉각시간을 임의의 시간으로 가정하고 핵종비 $^{134}$ Cs/$^{137}$ Cs을 써서 구한 연소도와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs를 써서 구한 연소도의 차이를 계산했으며, 이 차이는 실제 측정대상 핵연료의 냉각시간에서 최소가 될 것을 기대하였다. 감마선 방출 핵분열생성물인 $^{134}$ Cs와 $^{154}$ Eu는 비교적 긴 반감기를 갖고 있으면서도 또 이들의 반감기 차이가 약 6.4년이나 되므로 기존의 방법$^{[2]}$ 에 비해 넓은 범위의 냉각시간을 정확하게 측정할 수 있었다.
울진원자력발전소 주변의 환경시료 해조류에서 검출된 766 keV 감마선에너지 피크를 여러 연구기관에서 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 해석하고 있다. 그러나 원전의 액체폐기물 처리설비의 장치개선으로 $^{95}Nb$ 배출량이 현격히 감소하였음에도 불구하고 지속적으로 환경시료에서 $^{95}Nb$ 핵종이 검출되고 있는 현상에 대해서 보다 더 정밀한 기술적인 검토가 필요하였다. 이에 측정 스펙트럼을 정밀 분석한 결과, 766 keV 감마선에너지 피크와 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 다른 감마선에너지 피크(63, 92 및 1001 keV)들이 동시에 같이 검출되고 있으며, 이들 4종의 감마선에너지 피크 계수율의 시간에 대한 변화로부터 계산된 반감기가 $^{234}Th-^{234}mPa$ 붕괴 계열의 방사평형시 방사능반감기 24.1 일과 매우 비슷한 값을 나타내었다. 또한 766 keV 와 1001 keV 피크의 상대적인 계수율의 비가 $^{234}mPa$의 감마선방출율의 상대적인 비 0.35와 매우 비슷한 값을 나타내었다. 따라서 이러한 점에서 지금까지 $^{95}Nb$ 핵종에서 방출된 것으로 판단했던 766 keV 감마선에너지 피크는 자연방사성핵종인 $^{234}mPa$ 핵종에서 방출된 것으로 판단된다.
본 연구에서는 원자력 사고 또는 방사선 비상 시 지표면에 침적될 수 있는 감마선방출 핵종의 방사능을 신속하게 평가하기 위해 이용될 수 있는 NaI(Tl), $LaBr_3$(Ce) 및 $CeBr_3$ 섬광검출기의 성능을 비교 평가하였다. 검출성능은 최소검출가능방사능(MDA, Minimum Detectable Activity)을 통해 평가하였으며, 각 검출기의 지표면 침적 감마선방출 핵종에 대한 검출효율은 수학적 모델링과 점선원을 이용하여 반실험적으로 산출하였다. MDA 평가를 위한 백그라운드 감마선에너지스펙트럼은 비교적 넓고 평탄한 초지에서 측정되었으며, 원자력 사고 시 방출될 수 있는 주요 핵종에 대한 각 검출기의 MDA를 산출하였다. 그 결과 일반 환경방사능 준위에서 지표면 침적 감마핵종에 대한 각 검출기의 MDA 크기는 대체로"NaI(Tl)> $LaBr_3$(Ce)> $CeBr_3$"로 평가되었으며, 백그라운드 준위가 유사한 에너지 영역에서는 분해능이 가장 우수한 $LaBr_3$(Ce)에서 최소 값을 보였다. 이는 관심 핵종의 감마선에너지 영역에 대한 각 검출기의 자체 및 측정 환경 백그라운드, 측정 효율, 그리고 에너지 분해능 특성을 바탕으로 비교 분석되었다.
해체부지 선량평가 모델의 주요 핵종에 대한 key parameter를 분석하기 위하여 민감도 분석을 수행하였다. 본 연구에서 민감도 분석을 수행하기 위한 주요 가정 사항으로서 피폭시나리오는 가장 보수적인 resident farmer를 그리고 방사성핵종의 오염 정도는 0.037 Bq/g로 하였다. 분석결과, 감마 방출 핵종인 Cs-137과 Co-60의 경우에는 오염지역의 면적과 거주관련 변수(외부감마차폐인자와 실내 거주시간분율), C-14 핵종의 경우에는 환경변수와 불포화층의 수문학적 변수가, Sr-90 핵종의 경우에는 오염지역의 토양 밀도가 선량에 미치는 영향이 큰 parameter로 확인되었다.
현재 국내에서 가동 중인 싸이클로트론센터는 약 35개소에 이르며, 대부분의 싸이클로트론 센터는 주로 핵의학검사용 악성종양 추적자인 $^{18}FDG$ 등과 같은 방사성의약품을 생산하고 있다. 18F을 생산하기 위한 타겟으로서 산소동위원소비($^{18}O/O$)가 98%정도인 고농축 $H_2{^{18}}O$를 사용하고 있다. 고농축 $H_2{^{18}}O$는 1 gram당 가격이 약 60~70 USD 정도로 매우 고가이나 100% 수입에 의존하고 있는 상황이다. 양성자 빔 조사 전의 타겟(고농축 $H_2{^{18}}O$)은 비방사성이다. 하지만, "사용후 $H_2{^{18}}O$"는 불순물들의 방사화에 의해 방사능을 띄게 되므로 방사선안전 법규에 따라 적절한 관리가 이루어져야 한다. 최근의 핵의학검사 건수의 증가에 따라 사용 후 O-18의 발생량이 증가하고 있음에도 불구하고 국내에서는 현재까지 이에 대한 방사화분석이 이루어지지 않았다. 따라서, 본 연구에서는 $^{18}F$생산을 위해 양성자조사를 하고 난 타겟, 이른바 "사용후 O-18 water"의 방사화 분석을 실시하여 핵종별 방사능농도(Bq/g)를 확인하고자 하였다. 세 곳의 서로 다른 싸이클로트론 센터에서 보관 중인 "used $H_2{^{18}}O$" 중 20g 씩을 채취한 3개의 시료에 대해 방사화분석을 실시하였으며, 분석결과 사용후 O-18 water는 감마선 방출 방사성핵종인 $^{56}Co$, $^{57}Co$, $^{58}Co$, $^{54}Mn$ 등과 베타선 방출핵종인 $^3H$을 상당량 포함하고 있음을 확인할 수 있었다. 또한, 모든 시료에서 3H은 규제면제 농도 이하인 반면, 한 개 시료는 핵종별 규제면제농도 이상의 감마선 방출핵종을 포함하고 있음을 확인하였다. 시료에 포함된 감마선 방출핵종의 방사능 농도(Bq/g)는 조사 후 보관기간의 차이에 따라 달랐으며, 향후의 추가적인 연구가 더 필요하다고 판단되지만, 본 연구의 결과는 "사용후 O-18 water"의 합리적인 관리방안 수립을 위한 근거 자료로 활용될 수 있을 것이다.
실제 드럼 내에 존재하는 핵종으로부터 방출되는 감마선을 외부에서 측정하여 그로부터 드럼 내 핵종의 양을 정확하게 분석하기 위해서는 먼저 적절한 교정표준의 선택과 드럼 내 매질의 밀도와 핵종의 분포에 대한 감마선 감쇠보정이 반드시 필요하다. 본 연구에서는 드림 내 핵종의 분석을 위하여 밀도가 다른 두 개의 모델드럼을 이용하였으며 전송선원으로써는 $^{152}Eu$(10 mCi), 표준선원으로는 혼합선원($^{133}Ba,\;^{137}Cs,\;^{60}Co$)을 이용하였다. 그리고 드럼과 검출기 사이의 거리를 달리하면서 모델드럼 내의 표준선원으로부터 나오는 감마선을 계측하여, 감쇠보정이 되지 않은 이 측정값에 3 종류의 감마선 감쇠보정을 각각 수행하였다. 그 결과 밀도가 낮은 드럼에서의 오차는 10 % 이하이었고, 밀도가 높은 드럼에서의 오차는 25 % 이하이었다. 또한 드럼과 검출기사이의 거리가 근거리(70 cm, 드림구획 : 10 segments)일 때, 오차는 원거리(90 cm, 드럼구획 : 8 segments)에서의 오차보다는 낮았는데 이는 상대적으로 1 segment에 대한 부피차이에 기인한 밀도 측정오차가 낮고 감마선의 산란이 낮았기 때문이다.
Well type 전리함과 미세전류 측정희로를 사용하여 표준 감마선 전리함 장치를 개발하였다. 미세전류는 automatic Townsend balance with stepwise compensation방법을 사용하여 측정하였다. $^{226}Ra$을 기준 선원으로 택하여 감마 방출핵종인 $^{241}Am,\;^{133}Ba,\;^{60}Co,\;^{134}Cs,\;^{137}Cs^{22}Na$에 대한 비교 교정인자를 산출하였으며, 감마에너지의 함수로서 검출 효율 곡선을 구하였다.
환경시료 및 Swipe시료에서 방출되는 감마선을 측정 분석하기 위하여 극저준위 백그라운드 감마선 측정시스템을 설치하였다. 본 측정시스템은 백그라운드를 저감하기 위해 극저방사능 물질로 구성된 수동적 차폐방법, 우주선 영향을 차단하기 위한 역동시 측정법, 그리고 공기중 방사성 핵종인 라돈가스를 시스템 내부에서 제거하는 방법 등을 적용하고 있다. 적용된 백그라운드 저감법에 대한 성능시험 결과, 실험실 조건의 백그라운드 준위가 관심 대상 에너지 영역($50\;keV{\sim}2\;MeV$)에서 $10^{-2}$ order 정도로 저감되었다. 그리고 미신고 핵활동을 탐지하기 위한 관심 대상 핵종의 감마선 에너지 영역에서 평가된 시스템의 최소검출하한(MDA)값은 환경시료 분석에 적합한 것으로 평가되었다. 그러나 저에너지 영역에서는 여전히 우주선에 의한 중성자 영향이 백그라운드 요인으로 작용하고 있는 것으로 분석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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