석탄 합성가스 중에는 $H_2S$, HCl, $NH_3$와 같은 불순물이 포함되어 있다. 이러한 가스들은 오염가스 배출과 관련한 환경기준 준수와 터빈과 같은 설비의 보호를 위해 제거되어야 한다. 석탄 합성가스 중 HCl 농도는 탄종에 따라 다르기는 하지만 많게는 1000 ppmv 수준까지 존재한다. 합성가스를 이용하여 발전을 하는 경우 가스터빈 보호를 위해 HCl은 <3 ppmv 이하로 정제되어야 하고, 합성가스를 연료전지에 사용하고자 하는 경우에는 HCl을 <0.5 ppmv 수준까지, 화학원료로 사용하고자 하는 경우에는 <10 ppbv 수준까지 정제하여야 한다. 또한 HCl은 고온 탈황공정에 사용되는 흡수제의 활성에도 장기적으로 부정적인 영향을 주기 때문에 고온에서 HCl을 정제할 수 있는 흡수제가 필요하다. 본 연구에서는 알칼리금속을 활성물질로 사용하여 분무건조법으로 제조한 HCl 흡수제에 대해 물성 및 HCl과의 반응성을 살펴보았다. $300-500^{\circ}C$ 영역에서 K-계 및 Na-계 흡수제에 대해 고정층반응기에서 HCl 가스를 함유한 모사 합성가스를 이용하여 상압 조건에서 Cl 흡수능을 측정한 결과 15wt% 이상의 흡수능을 나타내었으며 반응온도가 높을수록 흡수능이 증가함을 알 수 있었다. XRD 분석을 통하여 Cl은 K 및 Na와 반응하여 KCl과 NaCl을 형성하면서 흡수됨을 알 수 있었다. 20 bar 조건에서 실험한 결과에서도 동일한 경향의 반응성을 나타내었으며 반응온도가 낮을수록 흡수능은 감소하지만 Cl을 더 낮은 농도로 정제할 수 있었다. 본 실험에 사용된 Na 및 K계 흡수제는 모두 연소 후 배가스 중 $CO_2$를 제거하기 위한 흡수제로 사용되는 고체 흡수제이다. 석탄화력발전소 배가스에 연계되어 $CO_2$ 회수실험에 사용되었던 사용 후 $CO_2$ 흡수제에 대해 HCl 흡수 실험을 수행한 결과에서도 우수한 HCl 제거 성능을 보여 주었다. 이로부터, 폐 $CO_2$ 흡수제의 HCl 흡수제로서의 활용가능성을 확인 하였다.
본 연구에서는 실험실 규모의 스크러버 전단과 후단에 설치된 가스센서의 출력값으로부터 흡수제의 실시간 흡수효율을 평가하기 위한 연구를 진행하였다. 스크러버 전단과 후단에 설치된 가스센서는 센서표면에서의 가스 흡 탈착반응으로 발생되는 전기적인 변화를 출력신호로 나타내는 측정장치이며, 스크러버의 흡수제와 암모니아 가스와의 반응시간(3시간, 6시간 및 12시간)에 따른 암모니아 가스의 흡수량을 산출하였다. 또한 가스센서의 출력값으로부터 산출된 암모니아 흡수량을 기존의 암모니아 분석방법인 인도페놀법에 의한 흡수량 산정방법과 비교해 보았으며, 약 20%의 차이를 보이긴 하나 0.99 이상의 높은 상관성을 보이고 있음을 확인하였다. 또한, 반응시간에 따른 pH와 흡수량과의 높은 상관성을 확인할 수 있었으며, 흡수제에 대한 암모니아 흡수량을 실시간으로 파악함으로써 흡수제의 파과시간을 예측할 수 있었다. 향후 다양한 연구를 통하여 악취배출시설의 스크러버에 이와 같은 가스센서를 적용하여 흡수제의 흡수 효율을 실시간으로 평가하여 교체주기 및 효율 등을 실시간으로 평가할 수 있는 시스템으로 발전이 가능함을 확인하였다.
고체 흡수제를 이용한 석탄합성가스 중의 황제거 기술은 습식 스크러빙 방식에 비해 고온에서 운전가능하므로 석탄가스화복합발전의 효율 향상을 가져올 수 있다. 고체탈황제는 서로 연결된 두 개의 유동층 반응기를 순환하면서 흡수탑에서는 합성가스 중의 $H_2S$로부터 황을 흡수하고 재생탑에서는 공기 중의 산소와 흡수된 황이 반응하여 $SO_2$를 배출하고 재생된다. 따라서 고체 황 흡수제는 유동층 공정에 응용가능한 물성과 함께 높은 황흡수능과 빠른 반응성이 요구된다. 본 연구에서는 기존 개발된 고체 탈황제가 가졌던 소성시 수축 현상, 낮은 내마모도 등을 개선하기 위해 지지체 조성을 변경하여 개발한 분무성형 탈황제의 흡수 재생 온도에 따른 황흡수 특성 변화를 조사하였다. $H_2S$ 1 vol. %를 함유한 모사 합성가스를 이용하여 흡수온도 450, $500^{\circ}C$, 재생온도 500, 550, 600, $650^{\circ}C$에서 황 흡수능을 열중량분석기를 이용하여 측정하였다. 개발된 흡수제는 유동층 공정 적용에 적합한 훌륭한 물성(형상, 밀도, 강도 등)과 함께 $500^{\circ}C$ 흡수와 $650^{\circ}C$ 재생을 기준으로 10 wt% 이상의 높은 황흡수능을 보여주었다. 흡수온도 변화는 황 흡수능 변화에 큰 영향을 미치지 않았으나, 재생온도가 $600^{\circ}C$ 이하인 경우 황흡수능이 5 wt% 이하로 크게 떨어져 재생온도를 $650^{\circ}C$ 이상 유지시키는 것이 중요함을 알 수 있었다.
보일러에서 연소된 후 배출된 가스는 탈황목적으로 설치된 흡수탑 내에 유입되어 Slurry Spray Nozzle에서 분사된 Limestone Slurry에 의해 배기가스중의 SO$_2$를 흡수한 다음 반응조로 떨어지게 되지만 분사된 액적의 일부는 배기가스의 압력에 의하여 같은 유동 방향으로 미세한 Mist의 형태로 배기가스와 함께 흡수탑의 Outlet Duct를 통해 빠져나간다. 이 Mist(액적크기 40 $\mu\textrm{m}$이하)에는 고형 성분이 함유되어 있는데 보통 Chloride농도가 높아 탈황설비 후단 (duct, GGH, Stack)에 plugging, 부식 등의 문제를 유발하므로 Spray Header상부에서 Mist Eliminator를 설치하여 Mist를 제거하도록 한다.(중략)
본 연구에서는 지구 온난화 연소폐가스를 모델로 한 $CO_2$-$N_2$혼합 기체의 화학흡수법에 의한 기체 분리 실험을 행하였다. 반회분식 기포부상 반응 장치를 이용하여 최적흡수액의 조건을 탐색하였고, 충진 흡수탑을 이용하여 흡수 속도를 측정, 실험 결과를 이론적 예측값과 비교.분석하여 흡수현상에 대한 적절한 해석을 하고자 하였다. 본 실험에 사용한 흡수제는 Monoethanolamine(MEA)이었고, 대상 기체는 화력발전소의 연소배가스의 주요성분이 $N_2$79%, $CO_2$15%, $O_2$4%인바, $N_2$: $CO_2$가 몰비 85:15의 비율인 모델가스를 혼합기체로 사용하였다. 실험조건하에서 $CO_2$loading과 $CO_2$제거율을 측정하였고, 흡수속도를 구하기 위하여 Enhancement factor를 도입하고 Film 모델과 Higbie 모델을 적용하였다. 흡수액의 최적농도는 4-5 M인 것으로 나타났으며. Higbie model에 의한 흡수속도 예측은 실측치와 잘 일치하여 연소폐가스 중의 고농도 $CO_2$가스의 흡수에 적용이 가능한 것으로 나타났다.
석탄가스화복합발전(IGCC: Integrated Gasification Combined Cycle)의 고온 고압 합성가스로부터 $CO_2$를 저비용으로 포집하기 위한 연소전 포집 기술 중 유동층 촉진수성가스전환(SEWGS) 공정이 제안되어 연구개발 중에 있다. 연소전 $CO_2$ 포집을 위한 SEWGS 공정은 동일한 2탑 순환 유동층 반응기에서 고온 고압의 합성가스($H_2$, CO)를 유동층 WGS 촉매를 사용하여 CO를 $CO_2$로 전환하는 동시에 전환반응으로 생성된 $CO_2$를 흡수제를 이용하여 포집하는 기술이다. 본 연구는 $CO_2$ 회수와 WGS 반응이 동시에 이루어지는 공정에 적용 가능한 건식 재생 흡수제 및 유동층 WGS 촉매 개발을 목표로 $CO_2$ 흡수제(P Series) 및 WGS 촉매(PC Series) 조성을 제안하고 분무건조기를 이용하여 6~8kg/batch로 성형 제조하였다. 제조된 $CO_2$ 흡수제 및 촉매의 특성 평가 결과 내마모도(Attrition resistance)를 포함한 물리적 특성이 유동층 공정의 요구조건을 만족하는 결과를 얻을 수 있었다. 또한, 모사 석탄 합성가스를 이용하여 20bar, $200^{\circ}C$ 흡수/$400^{\circ}C$ 재생 조건에서 열중량 분석기(TGA) 및 가압 유동층(Fluidized-bed) 반응기를 통한 흡수제의 $CO_2$ 흡수능 평가를 수행하였다. 그 결과 내마모도(AI) 3% 이하로 기계적 강도가 우수하며, $CO_2$ 흡수능 17.6 wt%(TGA) 및 11wt%(가압 유동층)를 나타냈다. 유동층 WGS 특성 평가 결과 내마모도가 7~35%로 우수하였고, CO 전환율은 $200^{\circ}C$에서 80% 이상으로, 유동층 SEWGS 공정에 적용 가능한 특성을 확인하였다.
본 연구에서는 배기가스가 흡수탑으로 균일하게 유입될 수 있도록 가스 부유식 흡수탑의 입구덕트와 안내깃을 다시 설계하여 탈황효율을 높이고자 한다. 산업용 보일러에서 대기오염 물질의 주 발생원인 중에서 황산화물의 오염물질을 저감하기 위해 기존의 장치를 다시 설계하여 해결하고자 한다. 이를 위하여 가스 부유식 흡수탑 내부에서 배기가스 중에 SOx 성분의 제거효율을 높일 수 있도록 배기가스, 슬러리와 재순환 흡착제가 균일하게 접촉하도록 변경한다. 그리고 보일러 출구에서부터 가스 부유식 흡수탑 출구까지 압력손실에 대한 초기 설계값과 CFD 값을 비교하여 검증한다. 또한 배기가스의 속도분포, 재순환 흡착제 농도분포, 액상 슬러리 거동, 압력손실을 각각 비교하였다. 그 결과는 보일러 출구에서부터 흡수탑 출구까지 압력손실이 감소하고, 배기가스의 편향이 최소화되므로 인해 탈황 효율이 개선되었음을 확인하였다.
천연가스를 사용하기 위한 전처리공정에서 제거되는 물질인 산성 가스는 주로 아민계열 흡수제를 이용한 흡수공정을 통해 제거된다. 흡수공정 중 흡수탑에서 일어나는 흡수제의 산성가스 흡수반응은 발열반응이기 때문에 상대적으로 낮은 온도가 요구되며 역 반응이 일어나는 재생탑은 흡열반응을 위한 높은 온도 환경이 요구된다. 이는 두 탑의 흐름들 간에 열교환의 가능성이 있음을 의미한다. 본 연구에서는 DEA 흡수제를 이용한 흡수공정을 다양한 조건에서 사례연구를 시행하여 에너지 시스템을 분석하였으며, 흡수탑과 재생탑의 측면유출이 흡수공정의 전체 효율을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.
현재 상용가능한 연소전 $CO_2$ 포집 기술은 습식 스크러빙 방식으로 고온의 합성가스를 상온 수준으로 온도를 낮춘 후 $CO_2$를 포집해야 하고 포집된 $CO_2$의 압력이 낮아 재압축하여 저장소로 보내야 함에 따라 큰 폭의 열효율 손실이 불가피하다. 고온 고압에서 이산화탄소를 포집할수 있는 고체 흡수제를 이용할 경우 이산화탄소 포집 치 저장 추가에 따른 시스템 효율 저하를 최소화할 수 있다. 고체 $CO_2$ 흡수제는 서로 연결된 두 개의 유동층 반응기를 순환하면서 흡수탑에서는 합성가스 중의 $CO_2$를 흡수하고 재생탑에서는 고온의 수증기와 접촉하여 흡수된 $CO_2$를 다시 배출함으로써 재생된다. 따라서 건식 재생 $CO_2$ 흡수제는 유동층 공정에 응용가능한 물성과 함께 높은 $CO_2$ 흡수능과 빠른 반응성이 요구된다. 본 연구에서는 유동층 공정에 적합한 물성을 가진 연소전 $CO_2$ 포집용 고체 흡수제를 분무건조법으로 제조하였으며, 모사 합성가스를 이용하여 열중량분석기와 기포유동층반응기를 이용하여 $200^{\circ}C$ 흡수, $400^{\circ}C$ 재생, 압력 20 bar 조건으로 반응성을 측정하였다. 개발된 고체 $CO_2$ 흡수제는 열중량분석기에서는 반응 후 10-13 wt%의 무게증가를 나타내었고 기포유동층반응기에서는 8-10 wt%의 $CO_2$ 흡수능을 보여주었다. 특히 수증기의 함량이 10% 이상에서 높은 흡수능을 나타내어 수증기가 반응에 크게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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