• Proceedings of the Korean Nuclear Society Conference
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• 1995.05a
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• pp.805-805
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• 1995

핵연료저장시설의 화재 등 극단적인 사고조건하에서 $UO_2$ 소결펠렛의 습식산화와 건식산화에 대한 연구를 수행하였다. 손상된 지르칼로이 피복관 속의 $UO_2$ 소결펠렛을 산성분위기의 습윤조건하에서 산화시킬 때의 $UO_2$ 펠렛의 산화속도는 IDR(mg/$\textrm{cm}^2$.min) = 1.55 [H$^{+}$]$^{1.21}$ 로 나타났다. 또한 습윤조건하에서 $UO_2$ 분말에 알카리 및 알카리 토금속 산화물, 그리고 백금족 및 회토류 산화물 등과 같은 불순물들이 존재할 때의 산화속도를 조사하였으며 이들에 대한 영향도 관찰하였다. 핵연료저장시설의 가상화재를 바탕으로 한 400~$700^{\circ}C$의 온도범위에서, 피복관이 씌워진 $UO_2$ 소결펠렛의 건식산화반응을 조사한 바 $UO_2$ 소결펠렛은 산화초기에 U$_4$O$_{9}$ 또는 U$_3$O$_{7}$ 등의 중간상 형성에 따른 3-4%의 부피축소에 의해 결정립계 균열이 일어나고, $600^{\circ}C$ 이하에서는 온도증가에 따라 중간상에서 U$_3$O$_{8}$ 상으로의 상변화에 의한 부피팽창으로 피복관의 변형과 함께 산화속도의 가속을 발견할 수 있었고, $600^{\circ}C$ 이상에서는 핵연료소자의 소성변형으로 인한 산화속도의 지연을 발견할 수 있었다. 또한 $UO_2$ 펠렛의 건식산화거동은 기체-고체 반응시의 전형적인 형태인 shrinking core model에 잘 적용될 것으로 판단되었다.

• Journal of Energy Engineering
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• v.15 no.1 s.45
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• pp.8-13
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• 2006

The oxidation behavior of $UO_2$, pellet was studied using an XRD and a thermogravimetric analyzer in the temperature range from 573 to 873 K and in the density range from 94.64 to 99.10% of theoretical density in air. It was found from the XRD study that $UO_2$ was completely converted to $U_3O_8$ in this experimental temperature range. The formation of $U_3O_8$ displays sigmoidal reaction kinetics. The oxidation rate was reduced with density. Induction time for the oxidation of $UO_2$ was delayed with density because of open pore formed in surface of $UO_2$ pellet. The activation energy for oxidation of $UO_2$ was determined to be 89.54 kJ/mol and 34.40 kJ/mol in the temperature range from 573 to 723 K and from 723 to 873 K, respectively.

• Proceedings of the Korean Nuclear Society Conference
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• 1995.05a
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• pp.668-673
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• 1995

$UO_2$-CeO$_2$ 모의혼합분말에 첨가제를 미량 첨가하여 소결체의 미세구조 변화를 $UO_2$분말의 경우와 비교, 관찰하였다. 소결 첨가제로서 Ta, Ti 및 Nb를 사용하였으며, 이들을 미세한 산화물의 형태로 $UO_2$ 및 $UO_2$-CeO$_2$에 첨가하여 환원성 및 산화성 분위기에서 각각 소결하였다. Ta, Ti 및 Nb는 환원소결에서 $UO_2$의 결정립을 성장시켰으나 산화소결에서는 첨가효과가 크게 나타나지 않았다. $UO_2$-0.lw%TiO$_2$와 $UO_2$-0.6w%Ta$_2$O$_{5}$의 환원소결체에서 eutectic phase가 관찰되었으나 산화소결체에서는 나타나지 않았다. $UO_2$-4wt%CeO$_2$의 환원소결에서는 Ti만이 결정립성장에 기여하는 것으로 나타났으며 Ta, Nb와 같이 $UO_2$에 치환형으로 고유되는 원소는 Ce 이온과 Cluster를 형성함으로 결정립성장에 거의 기여하지 못하고, Ti와 같이 UO2$_2$ 침입형으로 고용되는 원소는 일부가 인접한 Ce$_{U}$' 이온과 cluster를 형성하더라도 나머지가 V$_{U}$'의 형성에 기여하므로서 결정립을 성장시킬 수 있다.

• Proceedings of the Materials Research Society of Korea Conference
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• 2003.11a
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• pp.140-140
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• 2003

$UO_2$-5wt%CeO$_2$ 분말에 첨가제 Li$_2$O을 첨가하여 소결분위기, 온도 및 첨가량이 소결체의 치밀화와 결정립성장에 미치는 영향을 조사하였으며, $UO_2$-5wt%CeO$_2$소결체의 산화에 의한 분말화 거동을 산화조건에 따라 측정하여 이를 $UO_2$소결체의 분말화 및 산화거동과 비교 분석하였고, 불량 scrap 소결체를 재사용하기 위해 산화실험에서 얻은 최적 산화조건으로 소결체를 분말화하여 원료분말에 첨가, 분말처리후 소결하여 이것이 소결체의 특성에 미치는 영향을 분석하였다. $UO_2$-5wt%CeO$_2$에 Li$_2$O를 첨가하여 소결할 경우, 온도에 대한 영향은 크지 않았으나 첨가량 및 분위기에 따른 치밀화와 결정립성장이 다르게 나타났다. 산화실험에서는 $UO_2$-5wt%CeO$_2$ 혼합소결체시료가 $UO_2$보다 산화에 필요한 유도시간이 길게 나타났으며, 산화온도가 증가함에 따라 무게증가는 감소하였다. 분말처리에서 혼합-분쇄한 경우에는 scrap 첨가량에 따라 밀도는 감소하나, 결정립이 성장하였으며, 전체 기공분율은 증가하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• v.20 no.3
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• pp.155-164
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• 1988

A rate equation for UO$_2$ pellet leaching has been derived and compared with some experimental results. The leach rate model comprises the processes of oxygen penetration into UO$_2$ pellets and the dissolution and transport of oxidized UO$_2$ depending on the penetration depth of oxygen. The model may be analyzed with two regions of transient and steady state behaviors, which should depend on the initial oxidation state of pellets. Also this model can be utilized in the analyses of general leach processes if the oxidation reaction of UO$_2$ is replaced with similar mechanism of those processes.

• Proceedings of the Korean Nuclear Society Conference
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• 1998.05b
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• pp.41-47
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• 1998

플라즈마를 이용한 핵연료재료 건식처리 공정 기초연구로서 플라즈마 기체에 의한 U와 $UO_2$의 산화가속화 연구를 수행하였다. $UO_2$에서는 플라즈마를 사용할 경우 40$0^{\circ}C$에서 약 300%정도, 50$0^{\circ}C$에서는 70%정도의 산화가속화가 일어났으며 금속우라늄의 경우에는 35$0^{\circ}C$에서 50%정도의 산화가속화를 확인할 수 있었고 power가 증가함에 따라 산화량이 증가하는 것을 알 수 있었다. 한편 전체적인 실험 결과가 시간에 따라 산화량이 선형적으로 증가하는 것으로 나타나 400~50$0^{\circ}C$에서는 표면반응이 중요한 반응이라는 것을 확인하였다.

• Nuclear Engineering and Technology
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• v.26 no.1
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• pp.90-99
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• 1994

One of the major phenomena occurring in defective fuel rods is the oxidation of UO$_2$ fuel pellets from UO$_2$ to UO$_{2+}$x/ by the oxygen Produced from the dissociation of the steam in the Pellet-to-clad gap, which leads to the enhancement of fission gas release. In this paper, the oxidation kinetics of defective fuel rods was analyzed on the basis of operating conditions of the reactor and defective fuel rod itself. Oxidation kinetics of the fuel pellet was determined under the assumption that the gap is filled with the saturated steam of 150 atm and an enhancement factor for fission gas release was introduced to take into account the effect of fuel oxidation on fission gas release. Comparison with experimental data shows that the enhancement factor predicts well the increased fission gas release due to the oxidation of UO$_2$fuel pellets.

• Proceedings of the Korean Nuclear Society Conference
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• 1996.05c
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• pp.553-558
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• 1996

가압 경수로형 핵연료에 대한 장기 저장거동을 연구하기 위하여 모의 사용후핵연료(SIMFUEL) 및 조사 핵연료에 대한 산화시험을 공기중에 수행하였다. 연소도가 15,33 및 50 GWD/MTU로 모의한 핵연료를 300-375$^{\circ}C$ 구간에서 산화 시험한 결과, 모의 사용후핵연료는 미조사 $UO_2$시편과 같이 S-형 곡선의 무게증가 특성을 보여 주었으며, 미조사 $UO_2$시편에 비해 산화가 느리게 일어났으며, 모의 사용후핵연료는 연소도가 높을수록 산화속도가 느리다. 고리 2호기에서 2주기 연소한 우라늄 및 가돌리니아 핵연료를 275$^{\circ}C$에서 산화 시험한 결과, 조사 $UO_2$는 연소도가 증가할수록 산화가 느리게 일어나며, 우라늄 핵연료는 가돌리니아 핵연료에 비해 산화가 빨리 일어난다.

• Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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• v.16 no.4
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• pp.411-420
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• 2018

This study presents a revised crackling core model for the description of $UO_2$ sphere oxidation in air atmosphere. For close reproduction of the sigmoid behavior exhibited in $UO_2$ to $U_3O_8$ conversion, the fragmentation effect contributing to the increased reactive surface area and the concept of variable grain conversion time were considered in the model development. Under the assumptions of two-step successive reaction of $UO_2{\rightarrow}U_3O_7{\rightarrow}U_3O_8$ and final grain conversion time equivalent to ten times the initial grain conversion time, the revised model showed good agreement with the experimental data measured at 599 - 674 K and a lowest deviation when compared with Nucleation and Growth model and AutoCatalytic Reaction model. The evaluated activation energy at 100% conversion to $U_3O_8$, $57.6kJ{\cdot}mol^{-1}$, was found to be closer to the experimentally extrapolated value than to the value determined in AutoCatalytic Reaction model, $48.6kJ{\cdot}mol^{-1}$.

• Proceedings of the Korean Radioactive Waste Society Conference
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• 2007.05a
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• pp.151-152
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• 2007

ACP(Advanced Spent Fuel Conditioning Process)의 금속전환로에 $U_{3}O_{8}$을 공급하기 위하여 20 kgHM/batch의 $UO_{2}$ 펠릿(pellets)을 처리할 수 있는 공기산화로가 개발되고 있다. 그림 1은 산소농도 조절이 가능한 공기산화로이다. 공기산화로 이전의 공정인 슬리팅 장치에서 탈피복된 $UO_{2}$ 펠릿은 공기산화로로 운반되고, $500^{\circ}C$온도에서 공기를 공급하여 일정한 입도범위의 균질한 $U_{3}O_{8}$을 만든다. 그리고 다음공정의 금속전환장치로 이동된다. 본 논문에서는 모의연료의 산화에 대한 정확한 산소농도를 측정하고자 한다. 이를 위해서 갈바닉 센서와 지르코니움 센서가 사용되었고, 그 특성이 비교되었다. 14종의 금속 산화물이 혼합된 모의연료를 제조하여 산화실험이 수행되었으며, 시간변화에 따라 산소농도가 측정되었다. 산소농도 컨트롤러와 산소 센서를 사용한 공기산화로는 산소조절기에 의해 산소농도 100%까지 측정될 수 있다. 그림 2는 공기산화로의 산소농도를 조절할 수 있는 산소농도 측정시스템이다. 유량조절기(Mass Flow Controller)를 사용하여 질소와 산소의 혼합비를 변화시킬 수 있다. 또한 산소농도 측정시스템은 측정된 산소농도 값을 이용하여 $UO_{2}$의 산화시간을 계산하기 위하여 제작하였다. 산화시간 계산방법은 다음과 같다. 산소와 질소의 가스는 각각 40 L의 압력 봄베에 의해서 산소농도를 조절할 수 있는 공기산화로의 산소농도 측정시스템 안으로 유입된다. 유입된 산소와 질소의 배합은 컨트롤시스템 안에 있는 산소 유량조절기와 질소 유량 조절기를 사용하여 조절하며, 일정하게 혼합된 산소농도는 장치의 입구와 출구에서 산소 센서에 의해서 측정된다. 투입된 $UO_{2}$ 펠릿이 $500^{\circ}C$에서 반응하면서 공기산화로의 내부에 있는 산소농도가 감소된다. 이때 초기에 같았던 입력과 출력 농도가 시간의 흐름에 따라 감소되며, 펠릿이 완전히 산화됨과 동시에 출력 산소농도가 입력농도와 다시 같아질 때까지 소요된 구간이 산화시간이 된다.