석탄 화력발전소에는 연소가스의 질소산화물(NOx) 저감을 위한 SCR(selective catalytic reduction)설비가 운전되고 있으며, SCR은 환원제인 암모니아($NH_3$)를 이용하여 연소가스 내에 질소산화물을 물과 질소로 분해하는 역할을 한다. 그러나, 연소가스 중의 일부 삼산화황($SO_3$)과 미반응 암모니아가 결합하여 황산암모늄염(Ammonium bisulfate; $NH_4HSO_4$)을 생성하며, 이는 후단 APH(air preheater)의 열소자에 점착된 후 분진들과 함께 성장하여 막힘을 야기한다. 막힘이 발생된 APH는 연소가스의 흐름을 방해하기 때문에 차압을 증가시키며, 이는 발전효율의 감소뿐만 아니라 급전정지를 초래한다. 이를 해결하기 위하여 $CO_2$ 드라이아이스 세정 방법을 적용하였으며, pilot-scale plant에서 실험을 수행하였다. 또한, 드라이아이스 공정변수인 분사압력과 분사시간을 제어하여 pilot-scale plant의 APH 열소자 표면에 생성되어있는 오염물질들의 제거효율을 관찰한 결과 95 %의 높은 제거효율을 보였다.
Mercury oxidation in an SCR(selective catalytic reduction) catalyst was tested in this study with the conditions simulating the SCR system in full-scale coal-fired flue gas. A commercially available SCR catalyst was located in a temperature-controlled reactor system, and simulated gas was injected into the reactor. Mercury oxidation efficiency was determined from the difference between inlet and outlet elemental mercury concentrations. A control experiment was carried out with the gas composition of 12% $CO_{2}$, 5% $H_{2}O$, 5% $O_{2}$, 500 ppm $SO_{2}$, 400 ppm NO, 400 ppm $NH_{3}$, 5 ppm HCl, and 20 ${\mu}g/m^{3}$ Hg. Additional tests were conducted with different gas composition from the control condition to investigate the effect of gas composition on mercury oxidation in the SCR catalyst.
국내에서 가동 중인 석탄, 오리멀젼, LNG 등의 화력발전소에서 선택적 촉매 환원(SCR) 공정에 사용되고 있는 촉매의 재생을 연구하기 위하여 이들 촉매의 활성 저하를 고찰하였다. XRD, ICP-AES, BET, SEM 분석 등으로 촉매의 특성분석을 수행하였고 이들 촉매에 대하여 암모니아 SCR을 행하였다. 석탄 화력발전소의 SCR 촉매는 연료 성분과 관련된 황산염과 분진의 침적에 의한 기공 폐색에 기인하여 활성저하가 발생하였다. 오리멀젼 화력발전소의 SCR 촉매는 연료에 함유된 바나듐과 황 성분 그리고 연료에 첨가된 마그네슘 화합물의 침적에 의한 기공 폐색에 기인하여 촉매 표면적이 크게 감소하였다. 그러나 촉매의 암모니아 SCR 활성은 약간 감소하였다. LNG 화력발전소의 SCR 촉매는 사용 기간이 2년 이상임에도 불구하고 활성저하는 거의 일어나지 않았다.
In this study, the activity and structural properties of catalysts prepared by mechanochemical method under dry condition were studied. A dry milling was used as a mechanochemical method. The precursors of vanadium were $NH_4VO_3$ and $V_2O_5$. The activity and characterization of the catalysts prepared by dry milling were compared with those prepared by impregnation. In addition, the correlation between the catalytic activity and the structural characteristics was observed through XRD, Raman, and $H_2$-TPR analysis. As a result, the monomeric vanadate species exhibited excellent redox characteristics, which were confirmed to be related to the catalytic activity.
This paper describes a modelling method for SCR(selective catalystic reduction) system in refuse incineration plant. We consider the SCR system as a single input and single output system. For modelling the SCR system, an auto regressive exogeneous(ARX) modelling method is used. In this case, we should design the white noise input for modelling and put it on the system as an input$(NH_3)$, and take an outlet NOx as an output. From these two relations, we design the ARX model with 45 second delay time and transform to a discrete system with sampling time of 0.5 second. Using the obtained SCR model, we verify that the outlet NOx is deeply related with stoker`s moving in boiler of refuse incineration plant.
International Journal of Advanced Culture Technology
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제10권3호
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pp.295-306
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2022
The NOx removal performance of the SCR process depends on various factors such as catalytic factors (catalyst composition, shape, space velocity, etc.), temperature and flow rate distribution of the exhaust gas. Among them, the uniformity of the flow flowing into the catalyst bed plays the most important role. In this study, the flow characteristics in the SCR reactor in the design stage were simulated using a three-dimensional numerical analysis technique to confirm the uniformity of the airflow. Due to the limitation of the installation space, the shape of the inlet duct was compared with the two types of inlet duct shape because there were many curved sections of the inlet duct and the duct size margin was not large. The effect of inlet duct shape, guide vane or mixer installation, and venturi shape change on SCR reactor internal flow, airflow uniformity, and space utilization rate of ammonia concentration were studied. It was found that the uniformity of the airflow reaching the catalyst layer was greatly improved when an inlet duct with a shape that could suppress drift was applied and guide vanes were installed in the curved part of the inlet duct to properly distribute the process gas. In addition, the space utilization rate was greatly improved when the duct at the rear of the nozzle was applied as a venturi type rather than a mixer for uniform distribution of ammonia gas.
HCl에 의한 원소수은 산화활성을 크게 억제하는 것으로 잘 알려진 NH3가 존재하는 SCR조건에서도 CuCl2가 담지된 V2O5-WO3/TiO2 촉매는 원소수은의 산화에 우수한 활성을 나타내었다. 더구나, HCl과 함께 SO2가 반응가스에 존재할 경우에 촉매표면에 담지된 CuCl2가 CuSO4로 변환되는데도 불구하고 뛰어난 원소수은 산화활성이 유지되는 것이 확인되었다. 이는 HCl 뿐만 아니라 촉매 표면에 생성된 SO4 성분이 원소수은의 산화를 촉진시키기 때문으로 판단된다. 그러나 SO2 존재 하에서는 촉매반응 전후의 전체 수은 수지가 맞지 않는 현상이 나타나는데 특히 SO2 농도가 높을수록 심하게 나타났다. 이의 원인 파악을 위해서는 수은 종 분석 방법으로 적용된 SnCl2 수용액에서 SO2의 영향과 촉매표면에 생성되는 황산이온이 원소수은 산화에 미치는 영향에 대한 추가적인 연구가 필요하다. SO2는 NOx 제거 활성도 촉진시키는 것으로 확인되는데 이는 SO2에 의해 촉매 표면에 생성된 SO4에 의한 산점 증가가 NH3 흡착을 용이하게 하기 때문으로 판단된다. 다양한 반응조건에서 촉매 성분의 조성과 구조 변화는 XRD와 XRF로 측정하였으며 이들 측정 결과는 SO2가 본 촉매시스템에서 원소수은의 산화 활성과 NOx 제거 활성을 증진시키는 현상을 합리적으로 설명하는 근거로 제시되었다.
산업현장에서 배출되는 저온($150{\sim}250^{\circ}C$)의 배기가스에 포함된 질소산화물($NO_x$)을 제거하기 위한 공정으로써 산화 촉매와 암모니아 SCR 공정을 복합시킨 fast SCR 탈질공정에 대한 실험적인 연구가 수행되었다. Fast SCR 탈질공정을 위해서는 산화촉매를 이용 NO를 $NO_2$로 전환하는 것이 요구된다. 산화촉매 부피(Oxidation Catalyst Volume, OCV)에 따른 NO 전환율을 실험적으로 확인하였다. OCV 563000 h, 375000 h, 281000 h 각 경우에 NO 전환율은 37% : 45% : 51%이었다. 온도에 따른 fast SCR 탈질효율은 $NO_2/NO_x$ 비율 45%일 때 가장 높았다. $NO_2/NO_x$ 비율 45%, 온도 $200{\sim}250^{\circ}C$ 및 공간속도 $10000{\sim}30000h^{-1}$에서 standard SCR과 fast SCR 탈질효율을 비교한 결과, standard SCR은 공간속도 에 따라 온도별로 차이를 보였으나 fast SCR은 차이를 보이지 않았다. Fast SCR 반응을 고려한 탈질운전에서 공간속도 $10000h^{-1}$에서의 촉매부피와 비교하여 공간속도 $30000h^{-1}$으로 운전할 경우, NH3 SCR 촉매부피를 50% 이상 줄일 수 있음을 알 수 있었다.
소각장 off gas에 장기간 노출이 되어 활성이 저하된 상용 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ aged 촉매를 물리화학적 방법으로 재생 처리를 수행한 후, 재생 처리에 따른 촉매의 물성 변화를 확인하고 이에 따른 촉매 활성변화를 고찰하였다. 촉매의 특성분석은 XRD(x-ray diffractometer), BET, POROSIMETER, EDX(energy dispersive x-ray spectrometer), ICP(inductively coupled plasma), TGA(thermogravimetric Analyze,), SEM(scanning electron microscopy)등을 이용하여 수행하였고 NOx 전환반응실험은 소각장 off gas를 모사하여 $NH_3$에 의한 SCR 반응을 통해 수행하였다. 본 연구에서 수행된 재생처리 방법 중, 열처리 방법으로 재생처리를 수행 할 경우 fresh 촉매환성의 95% 이상을 회복하였으며, 화학적 재생 처리 방법으로는 산성용액의 경우는 pH가 5인 용액으로 재생 처리된 촉매가, 염기성 용액의 경우는 pH가 12인 용액으로 재생 처리된 촉매가 fresh 촉매활성의 90% 이상의 촉매 활성을 회복 하였다. 촉매 특성 분석 결과, 상기와 같은 방법으로 재생 처리된 촉매의 경우 비표면적은 fresh 촉매의 $85{\sim}95%$ 수준으로 회복 되었으며, aged 촉매 표면에 축적되어 있던 촉매 비활성 물질로 잘 알려진 황(S)이나 칼슘(Ca)등은 최대 99%이상 제거 되었다. Aged 촉매 표면상의 인(P), 크롬(Cr), 아연(Zn) 등과 같은 중금속의 경우는 최대 95% 이상 제거 되었으나 납(Pb)의 경우는 제거율이 $10{\sim}30%$ 수준으로 매우 미흡한 것으로 나타났다.
The market demand for diesel engine tends to increase in general passenger cars as well as commercial vehicles because of its advantages. However, to meet the vehicle emissions regulation which will be more stringent in the future, it is necessary to plurally apply all after-treatment technologies such as diesel oxidation catalyst (DOC), catalyzed diesel particulate filter (CDPF), lean NOx trap (LNT) and selective catalytic reduction (SCR), and so on. Accordingly, the exhaust after-treatment system for diesel vehicle requires the technology of minimizing the numbers of catalysts by integrating every individual catalysts. The purposes of this study is to develop hybrid exhaust after-treatment device system which simultaneously uses LNT/DPF and SCR/DPF catalyst concurrently reducing NOx and particulate matter (PM). As the results, the hybrid system with $NH_3$ generated at LNT/DPF working as a reducing agent of SCR/DPF catalyst, improving NOx conversion rate, was found to be more excellent in de-NOx performance than that in LNT/DPF alone system.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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