The future use of hydrogen as an energy source is expected to increase on account of its environmentally friendliness. In order to enhance the production of hydrogen, Pd ions (0.01, 0.05, 0.1, and 0.5 mol%) were incorporated $TiO_2$ (Pd-$TiO_2$) and used as a photocatalyst. The UV-visible absorbance decreased with increasing level of palladium incorporation without a wavelength shift. Although all the absorption plots showed excitation characteristics, there was an asymmetric tail observed towards a higher wavelength caused by scattering. However, the intensity of the photoluminescence (PL) curves of Pd-$TiO_2$ was smaller, with the smallest case being observed at 0.1 and 0.5 mol% Pd-$TiO_2$, which was attributedto recombination between the excited electrons and holes. Based on these optical characteristics, the evolution of $H_2$ from methanol/water (1:1) photo-splitting over Pd-$TiO_2$ in the liquid system was enhanced, compared with that over pure $TiO_2$. In particular, 2.4 mL of $H_2$ gas was produced after 8 h when 0.5 g of a 1.0 mol% Pd-$TiO_2$ catalyst was used. $H_2$ was stably evolved even after 28 h without catalytic deactivation, and the amount of $H_2$ produced reached 14.5 mL after 28 h. This is in contrast to the case of the Pd 0.1 mol% impregnated $TiO_2$ of $H_2$ evolution of 17.5 mL due to the more decreasedelectron-hole recombination.
The relaxation process of photogenerated carriers was investigated using conductivity measurement on ZnO under He, $H_2,\; CO_2\; and\; O_2$. The process was well explained with the rate constant of reaction or recombination of hole and electron, $k_h \;and\; k_e ( k_h > k_e)$, respectively. Generally, $k_h$ increased with the pressure of the gases. The slope of $k_h$ with respect to the pressure increased in the order of $H_2{\le}He, while $k_h$ of $O_2$ was sensitive to the history of the sample. The relaxation process on ZnO which was exposed to oxygen at 298 K and 573 K was observed during the illumination at 298 K and it was found that the rate constant of hole decreased with illumination time. From the result, it was suggested that the rate constant of photogenerated excess carriers was affected by the surface barrier of the semiconductor.
Kim, Dong H.;Lee, Tai K.;Kim, Kyung N.;Chungmoo Auh;Kim, Kwang B.;Lee, Seung W.
한국에너지공학회:학술대회논문집
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한국에너지공학회 1995년도 춘계학술발표회 초록집
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pp.45-52
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1995
광 촉매로 널리 알려진 TiO$_2$의 광 분해 거동의 변화를 관찰하기 위하여 Nb$_2$O$_{5}$를 첨가하여 sol-gel 용법으로 제조한 후 DCA(dichloroacetic acid) 의 광분해 효율을 측정하였다. Sol-gel process 과정에서 첨가된 Nb$_2$O$_{5}$의 농도 및 열처리 온도변화에 따른 광분해 효율을 관찰한 결과, Nb$_2$O$_{5}$를 첨가한 후 40$0^{\circ}C$에서 한시간 동안 열처리 한 광 촉매의 광분해 효율이 가장 높게 나타났다. 또한 열처리 온도와 무관하게 Nb$_2$O$_{5}$의 양이 증가할수록 광분해 효율은 감소하는 것으로 관찰되었다. 이는 excess electron 의 증가로 환원 반응 혹은 recombination rate기 증가하기 때문이라고 사료된다. 분해 대상 물질의 pH가 낮을수록 광분해 효율이 증가하는 것을 알 수 있었다.알 수 있었다.
The understanding of behaviors of hydroperoxyl/superoxide anion radicals (${H_2O_2}^./{O_2}^{-.}$) generated from a photoirradiated $TiO_2$ surface is essential to improve the efficiency of $TiO_2$ photocatalytic reactions by decreasing the recombination of photoinduced electron-hole ($e^--h^+$) pairs. In contrast with previous studies, we found that ${H_2O_2}^./{O_2}^{-.}$ generated on the surface of illuminated $TiO_2$ particles are mobile. ${H_2O_2}^./{O_2}^{-.}$ formed by the photocatalysis of $TiO_2$ particles immobilized onto the inner surface of a coil-quartz tube were forced under a continuous flow through a knotted tubing reactor (KTR) and into the aqueous phase completely separated from the $TiO_2$ particles, and were measured by a chemiluminescence (CL) technique using 2-methyl-6-(p-methoxyphenyl)-3,7-dihydroimidazo[ 1,2-a]pyrazin-3-one (MCLA) as the reagent. The initial concentration of the ${H_2O_2}^./{O_2}^{-.}$ stream entering the KTR was determined by its half-life (98 s) at pH 5.8. We suggests that the efficiency of $TiO_2$ photocatalytic reactions may be further improved by utilizing the mobility of ${H_2O_2}^./{O_2}^{-.}$.
The intermittent nature of renewable energy is a challenge to overcome for safety and stable performance in water electrolysis systems linked to renewable energy. Oxygen removal using the catalyst is suitable for maintaining the oxygen concentration in hydrogen below the explosive level (4%) even in intermittent power supply. Metals such as Pd, Pt, and Ni are expected to be effective materials due to their hydrogen affinity. The oxygen removal performance was compared under high hydrogen concentration conditions by loading on γ-Al2O3 with high reactivity and large surface area. The characteristics of the catalyst before and after the reaction were analyzed through X-ray diffraction, transmission electron microscope, H2-temperature programmed reduction, X-ray photoelectron spectroscope, etc. The Pd catalyst that showed the best performance was able to lower 2% oxygen to less than 5 ppm. Changes in catalyst characteristics after the reaction indicate that oxygen vacancies are related to oxygen removal performance and catalyst deactivation.
단결정 $LaAlO_3$의 열자극발광을 온도, 파장, 발광강도의 3차원 데이터로 측정하였고, 이를 분석하였다. $LaAlO_3$는 YBCO(초전도체) 또는 각종 반도체의 성장기판으로 많이 활용되고 있다. 온도, 파장, 발광강도의 3차원 데이터를 얻으므로써 활성화 에너지 뿐만 아니라, 기존의 온도대 발광곡선(glow curve) 분석에서 그 정보를 알기 힘들었던, 재결합준위(recombination center)의 에너지를 결정할 수 있었다. 이는 특정 피크온도에서의 파장대 발광강도 데이터를 Franck-Condon 모델을 이용하여 곡선 춤법으로 분석하여 얻을 수 있다. 온도대 발광강도곡선(glow curve)을 수치해석에 의한 곡선맞춤법으로 분석한 결과 세 개의 발광곡선이 중첩되어 있음을 알게되었으며, 각각에 대한 활성화 에너지는 0.54eV, 0.91eV, 1.02eV 였다. 재결합준위의 에너지는 2.04eV, 2.75eV 였다.
Numerical study with momentum-balanced boundary conditions has been conducted to grasp chemical effects of added $CO_{2}$ and $H_{2}O$ to fuel- and oxidizer-sides on flame structure and NO emission behavior in $CH_{4}$/Air counterflow diffusion flames. The dilution with $H_{2}O$ results in significantly higher flame temperatures and NO emission, but dilution with $CO_{2}$ has much more chemical effects than that with $H_{2}O$. Maximum reaction rate of principal chain branching reaction due to chemical effects decreases with added $CO_{2}$. but increases with added $H_{2}O$. The NO emission behavior is closely related to the production rate of OH, CH and N. The OH radical production rate increases with added $H_{2}O$ but those of CH, N decrease. On the other hand the production rates of OR CH and N decrease with added $CO_{2}$. It is found that NO emission behavior is considerably affected by chemical effects of added $CO_{2}$ and $H_{2}O$.
We have successfully fabricated 3D (3-dimensional) nanostructures of $TiO_2$ coated with a $g-C_3N_4$ layer via hydrothermal and sintering methods to enhance photoelectrochemical (PEC) performance. Due to the coupling of $TiO_2$ and $g-C_3N_4$, the nanostructures exhibited good performance as the higher conduction band of $g-C_3N_4$, which can be combined with $TiO_2$. To fabricate 3D nanostructures of $g-C_3N_4/TiO_2$, $TiO_2$ was first grown as a double layer structure on FTO (Fluorine-doped tin oxide) substrate at $150^{\circ}C$ for 3 h. After this, the $g-C_3N_4$ layer was coated on the $TiO_2$ film at $520^{\circ}C$ for 4 h. As-prepared samples were varied according to loading of melamine powder, with values of loading of 0.25 g, 0.5 g, 0.75 g, and 1 g. From SEM and TEM analysis, it was possible to clearly observe the 3D sample morphologies. From the PEC measurement, 0.5 g of $g-C_3N_4/TiO_2$ film was found to exhibit the highest current density of $0.12mA/cm^2$, along with a long-term stability of 5 h. Compared to the pristine $TiO_2$, and to the 0.25 g, 0.75 g, and 1 g $g-C_3N_4/TiO_2$ films, the 0.5 g of $g-C_3N_4/TiO_2$ sample was coated with a thin $g-C_3N_4$ layer that caused separation of the electrons and the holes; this led to a decreasing recombination. This unique structure can be used in photoelectrochemical applications.
Vertically aligned zinc oxide(ZnO) nanorods (NRs) with different surface morphology were grown by metal organic chemical vapor deposition (MOCVD) on sapphire substrate with different deposition condition. Based on the surface morphology, ZnO nanostructures are divided into three types: nanoneedles, nanonails and nanorods with rounded tip. Variable temperature photoluminescence (PL) have employed to probe the exciton recombination in high density and vertically aligned ZnO Nanorod arrays. Low temperature photoluminescence measurements do not show any significant yellow emission, but the near band edge excitonic emission shows very strong dependence with the surface morphology. The recombination properties are expected to be different due to different surface-to-volume ratio and distribution of potential fluctuations of intrinsic defects.
태양 복사의 지구 대기 산란광을 근 적외선 영역에서 분광 관측하여 $H_2O$와 $O_2$ 흡수선을 측정하고 이것으로 태양 복사량에 따른 두 기체의 등가폭 변화를 계산하였다. $O_2$는 태양 복사량이 증가할수록 등가폭이 줄어들고 복사량이 감소할수록 커지는 경향을 보였고, $H_2O$는 그 반대의 경향을 보였다. 특히 두 기체가 만드는 흡수선 등가폭의 합은 하루 중에 대체로 일정한 경향을 보였다. 본 연구에서는 이것이 태양광에 의한 광해리와 재결합이 $O_2$와 $H_2O$에 있어서 상호 보완적으로 일어나기 때문으로 추측한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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