ORIGEN-S 전산코드로 계산된 가압경수로(PWR)사용후핵연료 내에 존재하는 방사성핵종비 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 및 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 를 감마선 분광실험으로 측정한 값과 비교하여 핵연료의 연소도를 결정하였다. 고리 1호기 및 2호기 사용후핵연료봉에 대한 감마선 분광실험을 한국원자력연구소 조사재시험시설(IMEF)과 조사후시험시설(PIEF)의 시험기기 및 장치를 이용하여 수행하고 이 결과로부터 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 측정하였다. 이와 별도로 사용후핵연료의 연소도, 냉각시간, 초기농축도등에 따른 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs의 핵종비를 ORIGEN-S 코드로 계산을 하였으며, 이 핵종비와 연소도 사이의 관계를 회귀분석하여 2차 다항식 함수로 유도하였다 이관계식과 감마선 분광실험으로 측정한 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 이용하여 각각의 연소도를 결정할 수 있었다.
본 연구에서는 AMP와 $MnO_2$에 대한 해수중 방사성 핵종 및 안정원소들의 흡착율을 검토하였다. $^{137}Cs$, $^{85}Sr$ 및 $^{131}I$에 대한 AMP의 흡착율은 각각 97.5%, 11.8% 및 15.1%를 나타낸 반면, 기타 다른 핵종 및 원소에 대한 흡착율은 6% 미만이었다. $MnO_2$에 대한 흡착율은 $^{40}K$, $^{137}Cs$ 및 $^{203}Hg$를 제외한 대부분의 방사성핵종 및 안정원소에 대해 90% 이상이였으나, $^{40}K$, $^{137}Cs$ 및 $^{203}Hg$의 흡착율은 8% 미만이였다.
국내 경수로원전 1차 냉각재와 중저준위 방사성폐기물 내 핵종방사능비에 대한 유관성을 검토하고자 특수하게 제작된 RCS sampling kit를 이용하여 원전 정상운전기간 동안 핵종을 포집하였다. 시료채취는 경수로형 전 원자력 발전소를 대상으로 2004년과 2005년에 걸쳐 시료를 채취하였고, 방사화학적 방법인 시료 전처리 및 핵종분리를 통하여 핵종 방사능을 분석하였다. RCS sampling kit 내 필터와 수지에서 분석된 $^{137}Cs/^{60}Co$ 핵종 방사능비는 각각 2.32-2와 7.3E-1을 보였으며, 동일주기 내 발생된 중 저준위 방사성폐기물인 농축폐액, 폐수지, 잡고체시료 내 $^{137}Cs/^{60}Co$ 핵종 방사능비는 각각 6.3E-1, 6.7E-1 및 5.7E-2로 시료유형 에 따라 1차 냉각재와 유사성을 갖는 것으로 확인하였다.
저준위 방사성 폐기물의 대표핵종인 Cs의 국내 대표 암반구성 물질인 화강암과 응회암에의 흡착특성을 조사하기 위해 회분식 흡착실험을 수행하였다. 반응표면분석법을 이용하여 [Cs], [Vol/Wt], [pH]의 독립변수가 흡착에 미치는 영향을 정량적으로 평가하였다. 결과, 초기 세슘이온의 농도가 가장 중요한 변수로 나타났다. Cs의 흡착능의 pH 의존성은 미약한 것으로 나타났다. 핵종의 응회암에의 흡착량이 화강암보다 더 많았다. 이들 핵종흡착의 낮은 pH 비의존성을 매질의 전기적 표면특성과 핵종의 수용액상 특성으로 설명하였다. 핵종간과 매질간의 흡착능 비교는 물구조 변환론으로 설명하였다.
오이의 파종 2일전 및 파종후 네 차례에 걸쳐 Mn-54, Co-60, Sr-85, Cs-137의 혼합용액을 온실내 재배상자의 토양에 처리하고 처리시기별 및 수확시기별 열매에 대한 전이계수($m^2$/㎏-fresh)를 측정하였다. 전이계수는 핵종, 처리시기 및 수확시기에 따라 최고 약 60배의 변이를 보였다. 처리시기에 따른 전이계수의 변화양상은 핵종간 및 수확시기간에 차이가 있었다. 핵종간에 전이계수는 대체로 Sr-85 > Mn-54 > Co-60 > Cs-137의 순이었다. 파종전 토양과의 혼합처리시 전이계수는 생육초기 토양표면 처리에 비해 Mn-54, Co-60, Cs-137의 경우 다소 높았으나 Sr-85의 경우 차이가 없었다. 생육초기 토양표면에 처리된 방사성 핵종의 토양층위별 농도는 재배종료후 토양 깊이에 따라 지수함수적으로 감소하고 처리량의 $80{\sim}99%$가 토심 3cm 이내에 분포하는 것으로 나타났다.핵종의 토양 침투성은 Sr-85 > Mn-54 > Co-60 > Cs-137의 순이었다. 본 연구결과는 오이의 재배기간중 토양의 방사능 오염시 열매내 방사성 핵종의 농도예측, 오이의 수확,소비 및 오이밭 제염 대책수립에 활용될 수 있다.
황해의 주요 인공방사성 핵종인 /sup 137/Cs, /sup 239.240/Pu, /sup 238/Pu, /sup 90/Sr의 분포 특성을 규명하기 위하여, 동계 및 춘계의 해양 관측을 실시하여 시료를 채집하였다. 표층 시료 (100리터)는 양수 펌프를 이용하였고, 10m 이하 수심에서는 대용량 해수채수기를 이용하였다. 표층수의 인공방사성 핵종들의 농도 범위는 /sup 137/Cs이 1.78~3.38 mBq kg/sup -l/, /sup 239.240/Pu은 2.17~13.35 μBq kg/sup -l/, /sup 90/Sr이 1.97~3.96 mBq kg/sup -1/이었다. /sup 239.240/Pu의 경우 양자강 하구 인접 해역 (61~83 μBq kg/sup -1/)에 비해서 약 1/10 수준으로 낮았다. 표ㆍ저층수간에 수직별 /sup 239.240/Pu 농도는 3.0 μBq kg/sup -1/ 이내로 작다. 이것은 수심이 얕고, 입자성부유물질 농도가 상대적으로 높은 황해의 경우 /sup 239.240/Pu이 스카벤징에 의해 가라앉아 해저퇴적물에 빨리 축적되기 때문이다. 대기낙진 형태로 입력된 /sup 239.240/Pu중 약 0.7~0.9 % 정도만 해수에 머무른다. 인공방사성 핵종 비는 /sup 239.240/Pu//sup 137/Cs 및 /sup 137/Cs//sup 90/Sr 비는 각각 0.001-0.005, 0.79~l.65 범위로서, 대기경로가 인공방사성핵종의 유일한 공급원인 대양과 유사함으로서, 환해 해수의 인공방사성 핵종 기원은 대기 낙진이 우세함을 가리킨다.
원자력연구소에 보관 중인 오염 토양폐기물을 토양 세척법으로 제염하여 비 방사성폐기물화 한다면 그 부피를 10% 이하로 저감시킬 수 있으며 연구소의 고체 방사성폐기물 저장 용량을 크게 늘릴 수 있다. 1988년 발견 당시 오염 토양 폐기물의 주요 방사성 핵종은 Co-60 이었는데 시간경과에 따라 Cs-134, 137 이 주요 방사성 핵종이 되었다. 오염토양 폐기물의 60 % 이상은 방사능 농도가 극히 낮아 물리적으로 입도를 분리하거나 수 세척에 의해 비 방사성폐기물화 할 수 있음을 파악하였다.(중략)
2년간의 온실실험을 통하여 벼, 콩, 배추, 무의 생육초기와 생육후기에 $^{54}Mn,\;^{60}Co,\;^{85}Sr,\;^{137}Cs$의 혼합용액을 산성 양질사토로 상층부를 채운 재배상자내 담수 또는 토양의 표면에 가하고 작물수확 직후에 지하 $15{\sim}20cm$까지 토양길이에 따른 방사성 핵종의 농도분포를 조사하였다. 방사성 핵종의 농도는 토양깊이에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향으로 처리한 방사능의 80%이상이 지하 $3{\sim}4cm$ 이내 에 분포하였다. 핵종간 지하로의 이동성은 대체로 $^{85}Sr>^{54}Mn>^{60}Co{\geq}^{137}Cs$의 순이었다. 재배작물간에 이동 정도는 벼 재배토양에서 가장 높았고 N, P, K의 시비량이 가장 적었던 콩 재배토양에서 가장 낮았다. 두 처리시기간 지하분포 양상의 차이는 침적후 시간경과에 따라 단위시간당 지하 1cm 밑으로 이동하는 방사능량이 감소한다는 것을 나타내었다. 작물의 생육 초기에 방사성 핵종을 가한 후 실시된 염화칼리와 석회의 동시첨가로 핵종의 지하이동은 밭작물에서는 변화가 없거나 다소 억제되었으나 벼에서는 약간 촉진되었다.
중.저준위 방사성 폐기물의 대표적인 핵종인 137Cs, 90Sr에 대한 캐올리나이트의 흡착특성을 수용액의 이온강도와 pH의 영양하에서 알아보았다. 흡착실험은 회분식으로 하였고, 사용한 수용액은 NaCl, CaCl2, MgSO4, KCL 각각을 10-1, 10-2, 10-3, 10-4 mole/$\ell$로 하였다. 수용액광물 평형상태의 pH를 4.5, 7.0, 10.5로 조절하였다. 실험결과 캐올리나이트의 Cs, Sr 흡착은 이온강도와 pH에 상당한 영향을 받으며, Sr 흡차에 양이온들의 경쟁은 Ca2+ Mg2+>K+>Na+ 순을 보이고, Cs의 경우에는 K+>Ca2+ Mg2+>Na+의 순을 보인다. 이는 수용액상에서 이온들의 수호에너지와 관련되며, 광물입자와 이온들의 물구조변환특성에 의해 설명된다. Cs과 Sr 사이에 흡착우선성은 산성 내지 약알카리에서는 Cs이 Sr보다 흡착이 잘 되나, 강알칼리성 환경에서는 Sr이 Cs보다 흡착이 잘 되는 pH 의존성을 보였다. 수용액의 pH가 증가함에 따라 핵종의 흡착량이 증가하는데, 이는 캐올리나이트의 흡착자리인 실라놀과 알루미놀에 의한 제타전위가 pH에 의존함과 잘 일치한다.
본 연구에서는 방사성 폐액내 포함된 방사성 핵종인 세슘-137(Cs-137) 및 스트론튬-90(Sr-90)의 친환경적인 제염을 위해 미세조류의 적용 가능성을 평가하였다. Cs-137 및 Sr-90이 각각 함유된 일원계 표준 방사성 용액과 3차 증류수를 희석하여 1.5 Bq/mL Cs-137, 1.0 Bq/mL Sr-90 농도로 제조한 뒤 실험에 사용하였다. 미세조류는 2종을 사용했으며, Sr-90 제염에는 Chlorella Vulgaris를 사용하였고, Cs-137 제염에는 Hematococcus pluvialis를 사용하여 실험을 수행하였다. 실험 방법은 2주 간 배양된 미세조류를 반투과막이 부착된 병에 투입한 뒤, 미세조류가 투입된 병을 제조된 방사성 용액에 투입하여, 반투과막을 통해 미세조류와 방사성 용액이 48 시간 동안 반응하도록 하였다. 각 시료에 대한 방사능 농도 분석은 γ선 동위원소인 Cs-137은 감마선 핵종 분석기를 사용하였고, β선 동위원소인 Sr-90은 액체섬광계수기(LSC: Liquid Scintillation Count)를 사용하였다. 실험 결과, Cs-137은 약 88.0 %, Sr-90은 약 89.7 % 제염이 가능함을 확인하였으며, Sr-90은 2단 제염 방법에 의해 최종적으로 약 98.6 % 제염이 가능하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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