초록
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
In case of high contents of rare earths in the LiCl-KCl salt, it is not easy to recover U and TRU metals as a usable resource form from LiCl-KCl eutectic salts generated from the pyroprocessing of spent nuclear fuel. In this study, a conversion of $UCl_3$ into an oxide form using $K_2CO_3$ and an electrodeposition of $NdCl_3$ into a metal form in $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ system were conducted to resolve the problem. Before conducting the conversion, experimental conditions for the conversion were determined by performing a thermodynamic equilibrium calculation. In this study, almost all of $UCl_3$ disappeared in the LiCl-KCl salt when the injection of $K_2CO_3$ reached theoretical equivalent for the conversion, and then $NdCl_3$ was effectively electrodeposited as a metal form using liquid zinc cathode. After that, the LiCl-KCl salt became transparent, and uranium oxides were precipitated to the bottom of the LiCl-KCl salt. These results will be utilized in designing a process to separate U and rare earths in LiCl-KCl salt.
