지중 환경하에서의 철근콘크리트 구조물의 부식 특성 연구

A Study on Corrosion Properties of Reinforced Concrete Structures in Subsurface Environment

Abstract

방사성폐기물 처분시설 공학적방벽을 구성하는 콘크리트는 주변 환경의 영향으로 내구 수명에 영향을 받게 된다. 현재까지 개발된 수치해석 모델 및 실험을 통하여 방사성폐기물 처분시설 공학적방벽 소재로 가장 널리 사용되는 콘크리트에 대해 주변환경을 고려하여 그 영향을 살펴보았다. 본 연구에 해당하는 철근 콘크리트 구조물은 지리적으로 해안과 인접한 지하수 포화대에 위치하고 있다. 일반적인 철근콘크리트 구조물의 가장 민감한 열화인자인 염해에 의한 철근부식에 대한 영향을 염화물 확산모델을 이용하여 평가한 결과 철근 부식 개시기간이 1,284년이며, 최종적으로 구조물이 내구수명을 상실하는데 도달하는 시간은 1,924년인 것으로 예측되었다. 또한, Mock-up 실험을 통해 공극분포, 공극률, 부식정도 등 물리화학적 특성을 평가한 결과 콘크리트 내 철근 부식정도는 미비한 것으로 나타나 500년 이상의 상당히 오랜 기간 건전성을 유지할 수 있는 것으로 판단된다.

A concrete silo plays an important role in subsurface low- and intermediate-level waste facilities (LILW) by limiting the release of radionuclides from the silo geosphere. However, due to several physical and chemical processes the performance of the concrete structure decreases over time and consequently the concrete loses its effectiveness as a barrier against groundwater inflow and the release of radionuclides. Although a number of processes are responsible for degradation of the silo concrete, it is determined that the main cause is corrosion of the reinforcing steel. Therefore, the time it takes for the silo concrete to fail is calculated based on two factors: the initiation time of corrosion, defined as the time it takes for chloride ions to penetrate through the concrete cover, and the propagation time of corrosion. This paper aims to estimate the time taken for concrete to fail in a LILW disposal facility. Based on the United States Department of Energy (DOE) approach, which indicates that concrete fails completely once 50% of the volume of the reinforcing steel corrodes, the corrosion propagation time is calculated to be 640 years, which is the time it takes for corrosion to penetrate 0.640 cm into the reinforcing steel. In addition to the corrosion propagation time, a diffusion equation is used to calculate the initiation time of corrosion, yielding a time of 1284 years, which post-dates the closure time of the LILW disposal facility if we also consider the 640 years of corrosion propagation. The electrochemical conditions of the passive rebar surface were modified using an acceleration method. This is a useful approach because it can reduce the test time significantly by accelerating the transport of chlorides. Using instrumental analysis, the physicochemical properties of corrosion products were determined, thereby confirming that corrosion occurred, although we did not observe significant cracks in, or expansion of, the concrete. These results are consistent with those of Smartet al., 2006 who reported that corrosion products are easily compressed, meaning that cracks cannot be discerned by eye. Therefore, it is worth noting that rebar corrosion does not strongly influence the hydraulic conductivity of the concrete.

서 론

방사성폐기물 처분시설의 공학적방벽인 사일로와 처분용기의 투수성은 다양한 열화 메커니즘으로 인하여 시간이 지남에 따라 증가하게 된다. 일반적으로 초기 시간대에는 투수율이 낮은 투수성 물질로 건전한 상태를 유지할 것이며, 열화 메커니즘이 진행됨에 따라 투수율에 영향을 주게 되고, 궁극적으로 투수율이 증가하는 방향으로 콘크리트의 특성이 변화하게 된다. 장기적으로 콘크리트는 유동방벽의 효력을 상실하며, 유동의 관점에서는 쇄석과 같이 취급된다. 그러나 이 시점에서도 콘크리트의 화학적 특성은 유지되기 때문에 방사성 핵종의 이동에 영향을 미칠 것으로 판단된다.

콘크리트 구조물의 내구수명의 저하는 구조물에 가해지는 예상하중에 의한 구조적 건전성의 상실 측면보다는 노화된 방벽을 통한 지하수의 유동과 핵종이동에 의해 주위 환경으로 방사성물질의 누출 가능성에 초점을 맞추어 실시하는 것이 바람직하다. 일반적인 자연환경 하에서 철근콘크리트 구조물의 대표적인 열화인자(Walton et al., 1990; US DOE, 2006; NCRP Report 152,5)로는 황산염해(sulfate attack), 염해(salt damage), 탄산염해(carbonate attack), 수산화칼슘 침출 및 동결융해 등을 들 수 있으며, 그 밖에 특수한 환경조건 하에서 발생하는 열화로는 알칼리-실리카 반응, 산 및 유기염에 의한 침식 등이 있다.

중·저준위 방사성폐기물 처분시설인 사일로 콘크리트 구조물은 지형학적으로 해안가 지하수 포화대의 암반에 위치하므로 콘크리트 내구(한계)수명은 처분시설 설치 지역의 지하 환경에 영향을 받는다. 이러한 잠재적 주변 환경요인들을 최대한 보수적인 관점에서 구조물의 설계 및 시공 그리고 장기적인 안전성과 내구성을 고려하는 것이 매우 중요하다.

본 연구에서는 처분시설 콘크리트 구조물의 가장 민감한 열화인자인 철근부식에 대하여 수치해석모델을 통한 내구수명 예측과 처분시설이 위치하는 주변 지하 환경을 모사하여 그 영향을 살펴보았다.

 

재료 배합 및 설계

콘크리트 배합 및 설계 조건

본 연구에 사용한 철근콘크리트는 콘크리트 제조를 위한 결합재로는 Table 1에서 나타낸 것과 같이 CP-C2 기준을 만족하는 국내 중저준위 방사성폐기물 처분시설에 사용한 Type 1 시멘트를 사용하였다. 또한 광물질 혼화재료는 플라이애쉬(fly ash)를 사용하였으며, 잔골재는 강모래로써 입도가 다른 왕사와 세사를 혼합하여 입도를 조절하였다. 굵은 골재는 최대치수가 20 mm인 쇄석을 사용하였다.

Table 1.Design of the mixed concrete.

각 재료를 사용하여 제작한 콘크리트는 물-결합재비가 40%, 잔골재율이 41.9%였으며, FA는 광물질 혼화재인 플라이애쉬를 의미한다. 화학성분은 XRF를 사용하여 분석하였으며, 분석결과는 Table 2와 같다.

Table 2.Analysis results of OPC and F/A.

지하수 포화대에 위치한 철근콘크리트 구조물은 최소 단면두께 1,000 cm, 철근 피복두께 100 mm를 가지는 구조물로 설계되었으며, 철근 직경은 43 mm이다(Table 3).

Table 3.Dimensions of concrete structure.

철근콘크리트 구조물의 주변 지하수 분석

지하수 분석은 계절적 변화 여부를 파악하기 위하여 분기당 1회씩 수행하고, 철근콘크리트 구조물 주변에서의 지하수 분석결과는 Table 4와 같다.

Table 4.Analysis result of groundwater results.

주변 환경을 고려한 대표 열화인자

일반적인 콘크리트 구조물의 손상 요인은 Fig. 1에서 보는 바와 같이 염해, 탄산화, 철근부식, 동결융해 순으로 분석되고 있다. 철근콘크리트 구조물은 지하수 포화대에 위치하고 있으며, 또한 해안가와 인접하고 있어 염해에 의한 구조물의 열화가 주요 메커니즘인 것으로 평가되었다. 본 연구에서는 대표적인 열화인자인 염해에 의한 철근부식에 대한 영향을 평가하였다.

Fig. 1.Concrete degradation factors (EU).

 

수치해석 모델 및 Mock-up 실험

수치해석 모델을 적용한 염해 평가

지하수 내에 존재하는 염화물은 콘크리트 구조물 내의 철근을 부식시키는 원인으로 알려져 있다. 염화물에 의한 콘크리트 구조물 내의 철근부식은 두 단계로 구분할 수 있다. 첫 번째 단계로는 콘크리트 표면에서 철근까지 염화물이 침투하는 단계로서, 콘크리트와 접촉하는 지하수 내에 포함된 염화물이 콘크리트 내부 철근표면에 도달하게 되면, 높은 알칼리 상태에서도 철근의 보호피막을 파괴하는 특별한 성질로 인하여 철근 표면 보호피막을 파괴하게 된다. 이때, 철근 표면에서 보호피막을 파괴하는 염화물의 농도를 임계염화물이온 농도(Critical threshold chloride concentration)라고 한다. 두 번째 단계로는 보호피막이 파괴된 이후에 철근 표면에 부식이 발생하는 단계를 들 수 있다. 보호피막이 파괴된 이후에는 지하수 내에 존재하는 용존산소가 전자수용체 역할을 하면서 철근 표면에 부식이 발생하게 된다. 따라서 지하수 내에 용존산소 농도가 낮거나 다른 전자수용체가 존재하지 않을 경우에는 철근 표면에서 발생하는 부식발생 속도는 매우 낮아지게 된다. 그러나 부식이 발생하게 되면 생성되는 철산화물은 부피가 2배 이상 증가하기 때문에, 콘크리트 내부에 균열을 야기하여 최종적으로는 콘크리트를 열화시키는 원인이 된다.

공학적인 측면에서는 이전의 실험결과 및 현장 데이터를 바탕으로 경험 모델 및 Fick의 제2법칙에 의한 염화물 확산 모델을 적용하여 염화물 침입에 의한 철근부식 개시시간을 예측하고 있다. 본 연구에서는 국내외에서 폭넓게 활용되고 있는 Fick의 제2법칙에 의한 염화물 확산모델을 적용하여 철근부식 개시시간을 예측하였다(The European Union, EuroLightCon, Document BE96-3942/R3, 1999).

염화물이온 확산모델

염화물 이온 침투에 의한 콘크리트 구조물의 내구성은 식 (1)로 평가한다.

여기서,

또한, 콘크리트 내의 염화물이온 농도는 확산에 관한 기초방정식인 Fick의 제2법칙에 의한 염화물 확산모델을 사용하였다(식 (2)). 염해에 대하여 표면염화물이온 농도가 염화물 확산계수에 따라 철근 피복위치에서의 임계염화물이온 농도에 도달하는 시간을 철근부식 개시시간으로 나타낸다. 임계염화물이온 농도는 단위결합재량의 0.4%로 사용하고, 염화물이온 확산계수의 시간의존성을 고려한 예측식을 사용하도록 되어있다. Fick의 확산법칙에 기초한 식 (5)를 기초로 하여 주철근 위치에서의 염화물이온 농도 예측값(Cd)이 임계염화물이온 농도(Clim : 결합재량의 0.4%)에(K.Y. Ann et al., 2009) 도달하는 시간을 산정하여 철근부식 개시시간을 평가하였다.

여기서,

식 (3)과 (4)을 살펴보면 염화물이온 확산계수의 시간 의존성을 고려하여, 콘크리트의 재령이 증가하면 콘크리트 미세구조의 변화에 따라 확산계수는 점차 낮아지게 되는 기준을 30년을 기점으로 설정하였다. 따라서 콘크리트의 수화반응에 의하여 확산계수가 시간의 경과에 따라 감소하는 것을 기본 가정으로 하였다.

① t < tc= 30년에 대하여,

① t > tc= 30년에 대하여,

여기서,

콘크리트와 접촉하는 지하수 내에 포함된 염화물이 콘크리트 내부로 이동하면서 콘크리트 내부를 중성화시키고 이로 인해 콘크리트 철근 표면에 생성된 보호피막이 파괴된다. 이때. 철근표면에서 보호피막을 파괴하는 염화물의 이온농도를 임계염화물농도라고 한다. 이후 철근표면에 부식이 발생하며, 이후 부식이 진전되어 결국 구조적 한계수명에 도달하는 철근부식 50%에 도달하여 구조물은 완전 열화하게 된다. 본 연구에서는 국내외에서 폭넓게 활용되고 있는 Fick의 제2법칙에 의한 염화물 확산모델을 적용하여 부식개시 시기를 예측하였으며, 철근부식 50%에 도달하는 시간은 미국 에너지부의 표층조건 처분시설 철근부식속도에 적용한 10-5 m/yr를 적용하여 보수적으로 평가하였다.

Fig. 2.Experimental set-up.

Mock-up 실험

실험장치 제작

철근 콘크리트 구조물의 설계를 반영하여 염해에 의한 열화현상을 살펴보기 위해 Mock-up 실험장치를 제작하였다. 피복두께 100 mm이고 철근 사이의 거리는 125 mm이며, 철근은 4개로 하여 시편폭을 산정하였다. 또한 부식 촉진을 위해 DC supply 출력전압은 0~30 V로 전압의 크기를 조절할 수 있는 장치를 설치하였고, 시간에 따른 철근 부식 전류와 전위를 측정할 수 있는 센서를 매립하였다. 지정학적 위치로 인하여 해수 침투가 우려되어 해수침투에 대한 영향을 평가할 수 있도록 하였다.

 

수치해석 및 Mock-up 실험 결과

염해에 의한 철근부식 평가

염화물 확산모델에 의한 철근부식 개시시간 예측

식 (2)를 이용하여 염화물 침입에 의한 철근부식 개시시간은 염화물 확산계수를 적용하여 예측하였다. 염화물 확산 계수는 실제 해양환경과 비슷한 염화물이온 농도(3.0%)로 시편을 28일 양생 후 90일, 180일, 365일 동안의 침지실험을 통해 콘크리트의 깊이별 염화물 이온농도를 측정하였다. 염해 장기침지시험의 확산계수는 배합비에 따라 침지재령 365일에서는 1.50×10-12 m2/s로 산출되었다. Table 5의 결과들은 침지기간이 증가함에 따라 콘크리트 내부 조직이 치밀해져 장기재령으로 갈수록 염해에 대한 저항성이 증가되어 생기는 것으로 판단된다. 장기침지시험은 재령별 확산특성을 확인할 수 있으며, 시간 의존 특성을 보다 신뢰성 있게 반영할 수 있으며, 1년 이후부터 확산계수는 안정적인 결과를 나타내므로 사일로 콘크리트의 외부환경 노출기간 및 보수적 평가를 위해 365일 침지시험 확산계수를 적용하였다.

Table 5.Results of Chloride attack long-term immersion test (NT BUILD 493).

그리고 콘크리트 표면염화물이온 농도는 충분한 안전율을 고려하여 3.7 kg/m3을 적용하였으며, 임계염화물이온 농도는 결합재 양에 따라 2.06 kg/m3을 적용하였다(LI et al, 1974; Freeze et al., 1979). 콘크리트 철근부식 개시시간은 Fig. 3에서와 같이 1,648년으로 계산되었다.

Fig. 3.Concrete service life prediction.

주철근 부식속도 평가

콘크리트 내의 철근에서 발생하는 부식속도는 철근과 접촉하는 지하수의 용존산소 농도에 의해 지배되는 것으로 알려져 있다. NUREG/CR-5542에서는 콘크리트 구조물 표면의 지하수에서 콘크리트 구조물 내부로 확산에 의해 용존산소가 이동한다는 가정 하에 식 (5)와 같은 용존산소 확산모델식을 이용하여 콘크리트 내 철근 부식속도를 구하였다(NRC NUREG/CR-5542, 1990).

여기서,

용존산소 확산계수는 NUREG CR-5542에서 제시된 2×10-8 cm2/y를 적용하였으며, 용존산소(DO) 농도는 Cgw값 2.75 mg/L를 적용하였다. 이와 같은 환경에서 식 (5)을 적용하였을 경우에, 철근부식 개시시간은 10,000년 이상으로 계산되었다.

처분시설 지하수 조건을 고려하였을 경우에, 매우 낮은 용존산소 농도로 인해 철근부식이 매우 느리게 진행될 것으로 판단되며, 기존 문헌에서도 이와 유사하게 10-8~10-9 m/y의 값이 보고된 적이 있다(H. Jung et al., 2011).

사일로 콘크리트의 한계수명 상태는 주철근량의 50%가 부식한 시점을 한계수명으로 정의하는 것이 타당하며, 철근 부식에 의한 콘크리트의 완전 열화상태는 사일로의 한계상태(작용하중에 견디지 못하고 붕괴되는 상태, 즉 실제 배근 된 철근이 부식되어 철근량이 사일로 구조설계시 요구되는 최소 철근량 이하로 되는 상태) 해석을 통해 주철근의 단면적이 50% 이상 부식되어도 최소 철근량 이상이므로 철근 단면적의 50%가 부식되는 시점을 고려하였다. 또한, 이 시점 이후에 처분사일로 콘크리트에 균열이 발생하여, 궁극적으로는 쇄석으로 변하게 된다고 가정하여 한계수명을 예측하였다.

처분시설 지하수 환경과 같이 낮은 용존산소 농도를 나타내는 조건에서 10-6 m/y의 콘크리트 철근 부식 속도는 보수적인 것으로 평가되었다. 하지만, 본 연구에서는 미국 에너지부의 표층처분시설 철근부식속도에 적용한 10-5 m/y가 좀 더 보수적인 관점이며, 이를 통해 주철근 부식량 50% 도달시간을 평가하는 것이 타당하다고 판단하였다. 미국 에너지부의 표층처분시설 철근부식속도를 적용하였을 경우 철근 부식량이 50%에 도달하는 시간은 640년으로 평가되었다.

철근 부식에 의한 한계수명 평가

철근콘크리트 구조물의 한계수명 상태는 콘크리트 또는 콘크리트 내부의 철근이 열화 및 부식되어 그 역학적 기능을 상실하여 더 이상 구조체로서 그 역학적 의미를 지니지않는 상태에 도달한 시점으로 정의하였으며, 이를 적용하였을 경우 주철근 부식에 의한 한계수명은 다음과 같이 식 (6)로 계산할 수 있다.

식 (2)를 이용하여 계산한 철근부식개시 소요시간 1,284년과 주철근량의 50% 부식소요시간 640년을 합산하여 한계수명은 1,924년으로 예측되었다.

Mock-up 실험 결과

Mock-up 실험은 18개월간 부식전류를 전원장치로부터 공급하여 가속촉진 상태에서 운영하였으며, 콘크리트 표면에서의 깊이별 미세 공극분포, 공극률, 염화물량을 측정하였고, 부식정도를 평가하기 위해 비파괴 검사법인 자연전위법을 이용하여 측정하였다.

Fig. 4.Pore-size distribution with concrete depth.

Fig. 5.Porosity changes at the concrete.

깊이별 미세 공극 분포

시험 방법은 ASTM D 4284에 의거한 수은압입법을 이용하였으며, 공극분포의 피크점이 대략 50 nm에 분포하였으며, 건전한 콘크리트의 피크 포인트와도 동일한 결과를 나타냈다. 따라서 콘크리트 내부로의 염분침투, 침투한 염분의 응결에 의한 공극의 증가현상은 없는 것으로 판단된다.

깊이별 공극률

코어 시험체는 깊이가 증가함에 따라 공극률은 감소하고 체적밀도는 증가하는 경향을 나타냈으며, 공극률은 대략 10~12%, 체적밀도는 2,200~2,300 kg/m3으로 열화가 없는 동일한 물-시멘트비의 시험체와 유사한 값을 나타냈다. 한편, 상대적으로 블리딩의 영향이 높은 콘크리트의 표면과 가장 근접한 깊이(1 cm)에서는 다소 높은 공극률과 낮은 체적밀도를 나타냈다.

깊이별 염화물량

콘크리트 내부의 이동성 염화물인 자유염화물량을 비교 분석한 결과, 코어 시험체의 채취 위치에 따라 확산계수의 차이를 보였으나, 이는 철근과 철근 사이의 전위차가 높은 것에서 기인한 것으로 판단된다. 또한 장기적 염화물 침투 실험의 일반적인 결과를 고려했을 때, 본 실험이 전기적 급속염화물 침투실험임에도 확산계수가 낮게 나타나 공학적방벽의 염화물 침투 저항성은 높은 것으로 판단된다(H.W. Song et al., 2009; K.Y. ANN et al., 2009).

Fig. 6.Chloride concentration in the concrete.

자연전위법에 의한 부식정도

내부 철근의 부식에 대한 비파괴검사로써 자연전위법을 적용하였다. 그 결과를 Fig. 7에 맵핑하여 나타내었다. 자연 전위 측정 결과, 중앙 철근의 부식도가 다소 높게 나타났으며, 그 외의 철근 부식정도는 미비한 것으로 측정되었다. 자연전위법은 콘크리트내의 철근을 조합시켜 전지를 구성하고, 기준전극에 대한 양극과 음극의 전위차를 측정하게 된다. 따라서 전기적 영향을 많이 받는 촉진실험에 자연적 철근부식의 평가기준을 적용하기에는 무리가 있음에도 불구하고 실험체 내부의 철근 부식도는 대부분이 -200 ~ -350 mV 비교적 낮게 나타나 열화에 의한 균열 위험성은 적은 것으로 나타났다(J.G. Cabrera, 1996; N.R. Smart et al., SKB TR-06-41 2006).

Fig. 7.Result of analysis using the half-cell half-cell potential method.

 

결 론

방사성폐기물 처분시설은 지형학적으로 해안가와 인접한 지하수 포화대 암반에 위치하고 있다. 일반적으로 고려되는 콘크리트 구조물의 열화인자로는 황산염, 수산화칼슘 침출, 알칼리-혼합재 반응, 탄산화, 산의 침입, 그리고 염해에 의한 철근 부식 등을 들 수 있다. 이들 인자 중에서 처분시설부지 조건에서 가장 중요한 열화인자라고 판단되는 염해에 대한 철근부식의 영향에 대해 중점적으로 평가하였다.

본 연구에서는 철근콘크리트 구조물의 주된 열화 메커니즘은 염해에 의한 철근 부식에 의한 것으로 설계에 반영된 철근 직경 43 mm의 주철근이 50% 부식되는데 약 640년이 소요되므로, 처분시설 사일로가 완공된 직후, 열화가 발생한다는 가정 하에서 염화물확산 모델을 적용하였을 경우에 주철근 부식개시시간이 1,284년으로 나타나 구조물이 한계수명 상태에 도달하는 시간은 1,924년인 것으로 나타났다.

또한, 철근부식 가속화 실험용 Mock-up을 제작하여 18개 월간 처분시설과 유사한 환경에 노출되었을 경우 철근 콘크리트의 공극분포, 공극률, 염화물량 및 부식정도 등 물리·화학적 변화 특성을 살펴본 결과 처분시설을 구성하는 철근 콘크리트 구조물은 장기 안전성을 확보하고 있는 것으로 판단되어진다.

본 연구에서 사용된 수치해석 모델 적용 및 Mock-up 실험의 경우 충분한 안전율을 고려하여 보수적인 관점에서 접근하였기 때문에 철근 콘크리트 구조물의 내구수명은 더욱 길어질 것으로 예상할 수 있다.