Abstract
Sulfurization reaction characteristics of $Eu_2O_3$, uranium oxides($UO_2$, $U_3O_8$), mixture of $Eu_2O_3$ and uranium oxides, Eu-doped uranium oxides($(U,Eu)O_2$, $(U,Eu)_3O_8$), and phase-separated products prepared by HOX (High temperature OXidation) of $(U,Eu)O_2$ were investigated in the temperature range from 400 to $800^{\circ}C$. Only $Eu_2O_3$ in the mixture of $Eu_2O_3$ and uranium oxides was converted into $Eu_3S_4$ by sulfurization reaction at $450^{\circ}C$ without reaction between them. Sulfurization reaction behavior of $(U,Eu)_3O_8$ and $(U,Eu)O_2$ up to $600^{\circ}C$ was similar to $U_3O_8$ and $UO_2$, respectively, while they were sulfurized into Eu-rich $(U,Eu)S_x$ and ${\alpha}-US_2$ at $800^{\circ}C$. In the sulfurization of RE-rich $(U,Eu)_4O_9$ and $U_3O_8$ prepared by high temperature oxidation, it was confirmed that RE-rich $(U,Eu)S_x$ and UOS phases were formed at $600^{\circ}C$. For Eu-rich $(U,Eu)O_2$ and $UO_2$ prepared by reduction of HOX products, it was identified that Eu-rich (U,Eu)OS was formed at $450^{\circ}C$ by sulfurization of Eu-rich $(U,Eu)O_2$, while $UO_2$ remained unreacted.
희토류산화물인 $Eu_2O_3$, 우라늄산화물인 $UO_2$ 및 $U_3O_8$, $Eu_2O_3$와 우라늄산화물의 혼합물에 대한 선택적 황화반응을 조사한 후에, $(U,Eu)O_2$ 및 $(U,Eu)_3O_8$와 같은 Eu 고용 우라늄산화물, Eu 고용 우라늄산화물의 고온 산화열처리 상분리 생성물인 Eu 농도가 높은 $(U,Eu)_4O_9$와 $U_3O_8$의 혼합상에 대한 황화반응 특성을 $400-800^{\circ}C$에서 조사하였다. $Eu_2O_3$ 및 우라늄산화물의 혼합물의 경우에는 $450^{\circ}C$에서 Eu와 우라늄 산화물간의 반응이 없이 $Eu_2O_3$만 $Eu_3S_4$로 전환되었다. $(U,Eu)_3O_8$ 및 $(U,Eu)O_2$에서는 반응온도 $600^{\circ}C$까지는 우라늄산화물과 동일한 황화반응 거동을 보였으며, $800^{\circ}C$에서는 Eu 농도가 높은 $(U,Eu)S_x$과 ${\alpha}-US_2$ 상이 생성되었다. 고온 산화열처리 상분리 생성물은 $600^{\circ}C$에서 $(U,Eu)S_x$과 UOS 상이 생성되었다. 상분리 생성물을 환원하여 얻은 Eu 농도가 높은 $(U,Eu)O_2$와 $UO_2$의 혼합상은 $450^{\circ}C$에서 $(U,Eu)O_2$은 산황화물인 (U,Eu)OS로 전환되고 $UO_2$는 반응하지 않았다.