Abstract
The phase change materials have been extensively used as an optical rewritable data storage media utilizing their phase change properties. Recently, the phase change materials have been spotlighted for the application of non-volatile memory device, such as the phase change random access memory. In this work, we have investigated the crystallization behavior and microstructure analysis of In-Sb-Te (IST) thin films deposited by RF magnetron sputtering. Transmission electron microscopy measurement was carried out after the annealing at $300^{\circ}C$, $350^{\circ}C$, $400^{\circ}C$ and $450^{\circ}C$ for 5 min. It was observed that InSb phases change into $In_3SbTe_2$ phases and InTe phases as the temperature increases. It was found that the thickness of thin films was decreased and the grain size was increased by the bright field transmission electron microscopy (BF TEM) images and the selected area electron diffraction (SAED) patterns. In a high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) study, it shows that $350^{\circ}C$-annealed InSb phases have {111} facet because the surface energy of a {111} close-packed plane is the lowest in FCC crystals. When the film was heated up to $400^{\circ}C$, $In_3SbTe_2$ grains have coherent micro-twins with {111} mirror plane, and they are healed annealing at $450^{\circ}C$. From the HRTEM, InTe phase separation was occurred in this stage. It can be found that $In_3SbTe_2$ forms in the crystallization process as composition of the film near stoichiometric composition, while InTe phase separation may take place as the composition deviates from $In_3SbTe_2$.
상변화 메모리 재료로 사용 가능한 In-Sb-Te (IST) 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링법을 사용하여 증착한 후 열처리를 통해 온도에 따른 결정화 거동 및 미세구조를 투과전자현미경(TEM)을 통해 분석하였다. IST 박막은 as-dep 상태에서 비정질상으로 존재하였으며, 열처리 온도에 따라 결정상인 InSb, $In_3SbTe_2$, InTe으로 상변화가 일어났다. 이러한 상변화는 기존의 삼원계 상태도와 다른 비평형 상태에서의 상변태가 이루어짐을 확인할 수 있다. 상변화 과정 중 박막의 두께가 무질서하게 배열되었던 비정질상에서 규칙적인 배열을 갖는 결정질상으로 변할수록 감소하는 경향을 확인하였다. 또한 각각의 결정립의 크기도 온도가 증가할수록 증가하는 것을 관찰하였다. 특히, $350^{\circ}C$ 열처리한 박막의 InSb 상은 비정질 상태에서 표면에너지가 가장 낮은 {111}면을 따라 facet을 이루며 결정화가 이루어졌다. 온도가 증가함에 따라 $In_3SbTe_2$로 상변화가 일어났는데, $400^{\circ}C$ 열처리한 시편의 경우 미소영역에서 마이크로 트윈들이 관찰되었다. 이 면결함은 {111}면을 따라 양쪽의 격자점들이 일치하는 정합 쌍정립계를 이루고 있었으며, $450^{\circ}C$에서 동일영역을 관찰해 본 결과 쌍정 결함들이 치유되어 {111} facet 면을 이루고 있는 것을 확인하였다. 또한 비교적 작은 영역에서 상분리가 일어난 InTe 상도 관찰하였다. InTe 상의 경우 포정반응 온도인 $555^{\circ}C$보다 낮은 온도에서 관찰되었는데, InTe의 (002)면과 $In_3SbTe_2$의 (111)면이 비슷한 면간거리를 가지고 있음을 확인하였다. 추가적으로 $500^{\circ}C$ 이상의 온도에서 이들의 결정학적 관계에 따른 상변화 과정에 연구가 수행되어야 할 것으로 생각된다.