Differentiation of Sorptive Bindings of Some Radionuclides with Sequential Chemical Extractions in Sandstones

순차적화학추출법을 사용한 방사성핵종의 사암에 대한 수착유형 평가

Sorption experiments of $^{60}$ Co, $^{85}$ Sr. and $^{137}$ Cs onto sandstone particles in a batch were carried out to investigate the migration mobility. Sorption kinetics and reversibility as well as sorption mechanisms were examined. Sorption reaction occurred mostly within 10 hours on the outer surface of the sandstone particle but diffusion into the inner surface of the mineral has still occurred after that time. In order to distinguish sorption types of radionuclides, a sequential chemical extraction was introduced. The sorbed radionuclides were then extracted by applying different solutions of synthetic groundwater, CaCl$_2$, KCl and KOX-HA Especially KCl is adopted to extract the ion-exchanged cesium. Sorption types considered are reversible sorption under groundwater condition, ion exchange, association with ferro-manganese oxides or oxyhydroxides, and irreversible fixation. Strontium sorbs onto the sandstone surface mainly by fast and reversible ion exchange reaction. However, cobalt and cesium do not sorb by simple process. The main sorptive binding of cobalt was the association with ferro-manganese oxides and the secondary one was irreversible fixation. Diffusion into the lattice of minerals controlled the sorption rate of cobalt The main sorptin type of cesium was irreversible fixation, while ion exchange reaction was the secondary importance. Hence the oreder of migration mobility for the three radionuclides was Sr$^{2＋}$ ＞ Co$^{2＋}$ ＞ Cs$^{＋}$ in the sandstones.

방사성 코발트, 스트론 , 세슘의 사암에 대한 수착특성평가 실험을 수행하였다. 수착반응속도론적 평가와 더불어 수착유형 및 가역성 등을파악하였다. 수착반응은 크게 두 단계로 나눌 수 있는데, 초기 10시간 이내에 사암외부표면에 대부분의 수착이 일어나고, 이후에는 사암입자내 미세공극을 통한 내부수착 표면으로의 확산이 수착속도 결정단계로 작용하는 과정이다. 방사성핵종이 지하매질에 수착하는 주된 수착유형을 정량적으로 평가하기 위한 방법으로서 순차적화학추출법을 도입하여 방사성핵종이 수착되어 있는 사암에 대해 탈착 실험을 수행하였다. 특히 이온교환되어 있는 세슘을 탈착시키기 위해 염화칼륨 용액으로 추출하는 공정을 도입하였다. 본 연구에서 고려한 수착유형은 지하수조건에서 가역적 수착, 이온 교환, 철망간산화 /산수소화물과의 결합, 비가역적 고착등이다. 스트론튬은 사암표면에 상대적으로 반응이 빠르고 가역적인 이온교환반응을 하였다. 코발트와 세슘은 복합적인 수착반응 양상을 보였다. 코발트의 경우, 주된 수착유형은 철망간산화 /산수소화물과의 결합이고, 비가역적인 고착도 상당비율 일어났다. 세슘의 경우, 비가역적 고착이 주된 수착유형이였으며, 이온교환도 상당비율 일어났다. 그러므로, 수착반응의 가역성 및 이동성은 스트론튬 ＞ 코발트 ＞ 세슘 순이였다.